Please use this identifier to cite or link to this item: http://doi.org/10.25358/openscience-6683
Authors: Schindler, Christoph
Title: Einfluss der kontinuierlichen Prozessführung auf die Bildung und die Eigenschaften von Nanopartikeln
Online publication date: 13-Jan-2022
Language: german
Abstract: Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Entwicklung von kontinuierlichen Synthesen für drei unterschiedliche Nanomaterialsysteme. Basierend auf in der Literatur vorgestellten Synthesewegen werden die unterschiedlichen Einflussgrößen auf die Partikelbildung und -eigenschaften bei der Übertragung auf ein kontinuierliches Verfahren detailliert untersucht. Es fand eine Entwicklung statt für Cu0-Nanopartikel, Cu/ZnO-Nanokatalysatoren und für CdSe und CdSe@ZnS Quantum Dots. Für alle Materialsystem wurden mehrere Phasen der Prozessentwicklung durchlaufen und die Technik der Mikrofluidik für die Synthese genutzt. Für die Kupfernanopartikel lag der Fokus auf der Entwicklung von sphärischen Partikeln mit einer Größe < 10 nm. Hierfür wurde eine zweiphasen Liquid-Liquid-Reduktion genutzt. Für mehrere Prozessparameter wurde ein Screening der Synthese durchgeführt. Es wurde das beste Lösemittelgemisch ermittelt, passende Tenside identifiziert, verschiedene Reduktionsmittel untersucht und die Reaktionskinetik umrissen. Mit diesen Erkenntnissen konnte eine Anlage im Mikroplant Maßstab aufgebaut werden, mit welcher Partikel mit einer Größe von etwa 2 nm und einem Durchsatz von 27 g h-1 hergestellt werden konnten. Die Kupferpartikel des vorigen Kapitels wurden auf verschiedenen Wegen mit ZnO kombiniert, mit dem Ziel einen wirksamen Katalysator für die Methanolsynthese zu erzeugen. Dabei zeigte sich die Fällung der Partikel in ein Zinkoxalatgel als am aussichtsreichsten. Die Parameter bei der Herstellung des Gels wurden hinsichtlich der Gelstabilität hin optimiert. Anschließend wurden mehrere Katalysatoren hergestellt und auf ihr Wirksamkeit bei der Methanolsysthese untersucht. Dazu wurde sowohl eine Festbett- als auch eine Mikrokanalreaktor genutzt. Der erzeugten Katalysatoren zeigten eine hohe Selektivität für Methanol und gute Langzeitstabilität. Die Produktivität blieb noch hinter der eine kommerziellen Methanolkatalysators zurück. Es konnten jedoch Wege zur Verbesserung des entwickelten Katalysators aufgezeigt werden. Für das beste der entwickelten Materialsysteme wurde eine Anlage aufgebaut mit einem Durchsatz von 200 g h-1 an Katalysatormaterial. Zur Herstellung von CdSe Quantum Dots wurde ein innovativer mikrofluidischer Reaktor namens HIMIX in Betrieb genommen. Dieser Kapillarreaktor wurde mit alternativen kontinuierlichen Herstellungssystemen verglichen und zeigte sich als hervorragend für die exakte Prozesskontrolle. Es fand ein Screening der Prozessbedingungen Temperatur und Verweilzeit statt. Mit diesen Daten konnte nicht nur das Intervall der herstellbaren Größen und optischen Eigenschaften festgelegt werden, es wurde auch ein Schema für die gezielt Produktion einer Wunschgröße erarbeitet. Der Einfluss verschiedener Parameter auf die Fluoreszenz dieser Quantum Dots wurde untersucht und erklärt. Durch die Optimierung der Prozessleittechnik konnten die Schwankung der Prozessparameter so weit reduziert werden, dass die mittlere Partikelgröße des Reaktoraufbaus lediglich um etwa eine Elementarzelle schwankt. Es wurde eine Anlage aufgebaut um auf die CdSe Quantum Dots kontinuierlich eine Schale aus ZnS aufwachsen lassen zu können. Hierdurch konnte nicht nur die Quantenausbeute deutlich gesteigert werden, auch das Intervall der herstellbaren Fluoreszenzwellenlängen konnte erweitert werden. Die Prozessentwicklung in vier Phasen zeigte sich in allen Entwicklungsblöcken dieser Arbeit als sehr gut geeignet um Experimente sinnvoll zu gliedern und schnell zu Ergebnissen zu kommen. Ebenfalls zeigte sich, dass die Mikrofluidik sehr gut geeignet ist, für nasschemische Nanopartikelsynthesen.
DDC: 500 Naturwissenschaften
500 Natural sciences and mathematics
540 Chemie
540 Chemistry and allied sciences
Institution: Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department: FB 09 Chemie, Pharmazie u. Geowissensch.
Place: Mainz
DOI: http://doi.org/10.25358/openscience-6683
Version: Original work
Publication type: Dissertation
License: CC-BY
Information on rights of use: https://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
Extent: XIII, 341 Seiten
Appears in collections:JGU-Publikationen

Files in This Item:
File Description SizeFormat 
einfluss_der_kontinuierlichen-20220105221050220.pdf18.58 MBAdobe PDFView/Open