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Authors: Hampel, Jonathan
Title: HCl gas gettering of 3d transition metals for crystalline silicon solar cell concepts
Online publication date: 25-Feb-2013
Language: english
Abstract: In order to reduce the costs of crystalline silicon solar cells, low-cost silicon materials like upgraded metallurgical grade (UMG) silicon are investigated for the application in the photovoltaic (PV) industry. Conventional high-purity silicon is made by cost-intensive methods, based on the so-called Siemens process, which uses the reaction to form chlorosilanes and subsequent several distillation steps before the deposition of high-purity silicon on slim high-purity silicon rods. UMG silicon in contrast is gained from metallurgical silicon by a rather inexpensive physicochemical purification (e.g., acid leaching and/or segregation). However, this type of silicon usually contains much higher concentrations of impurities, especially 3d transition metals like Ti, Fe, and Cu. These metals are extremely detrimental in the electrically active part of silicon solar cells, as they form recombination centers for charge carriers in the silicon band gap. This is why simple purification techniques like gettering, which can be applied between or during solar cell process steps, will play an important role for such low-cost silicon materials. Gettering in general describes a process, whereby impurities are moved to a place or turned into a state, where they are less detrimental to the solar cell. Hydrogen chloride (HCl) gas gettering in particular is a promising simple and cheap gettering technique, which is based on the reaction of HCl gas with transition metals to form volatile metal chloride species at high temperatures.rnThe aim of this thesis was to find the optimum process parameters for HCl gas gettering of 3d transition metals in low-cost silicon to improve the cell efficiency of solar cells for two different cell concepts, the standard wafer cell concept and the epitaxial wafer equivalent (EpiWE) cell concept. Whereas the former is based on a wafer which is the electrically active part of the solar cell, the latter uses an electrically inactive low-cost silicon substrate with an active layer of epitaxially grown silicon on top. Low-cost silicon materials with different impurity grades were used for HCl gas gettering experiments with the variation of process parameters like the temperature, the gettering time, and the HCl gas concentration. Subsequently, the multicrystalline silicon neighboring wafers with and without gettering were compared by element analysis techniques like neutron activation analysis (NAA). It was demonstrated that HCl gas gettering is an effective purification technique for silicon wafers, which is able to reduce some 3d transition metal concentrations by over 90%. Solar cells were processed for both concepts which could demonstrate a significant increase of the solar cell efficiency by HCl gas gettering. The efficiency of EpiWE cells could be increased by HCl gas gettering by approximately 25% relative to cells without gettering. First process simulations were performed based on a simple model for HCl gas gettering processes, which could be used to make qualitative predictions.
Um die Kosten für kristalline Silicium-Solarzellen zu senken, wird kostengünstiges „upgraded metallurgical grade“ (UMG)-Silicium für den Einsatz in der Photovoltaik-Industrie untersucht. Konventionelles hochreines Silicium wird mit Hilfe von aufwendigen Verfahren hergestellt, basierend auf dem sogenannten Siemensprozess. Dieser nutzt die Reaktion zu Chlorsilanen, die anschließend mehrfach destilliert und an dünnen hochreinen Silicium-Stäben abge-schieden werden. Dagegen wird UMG-Silicium aus Rohsilicium über physikalisch-chemische Reinigung (z.B. Säureextraktion und/oder Segregation) ge¬wonnen. Dieses Silicium enthält jedoch viel höhere Verunreinigungs¬-Konzentrationen, vor allem 3d-Über¬gangs¬¬metalle, wie z.B. Ti, Fe, Cu. Diese Metalle sind extrem schädlich im elektrisch akti¬ven Teil von Solarzellen, weil sie Ladungsträger-Rekombinationszentren in der Bandlücke von Silicium bilden. Deshalb werden einfache Reinigungsverfahren wie das Gettern eine wichtige Rolle für solche kosten-günstigen Silicium-Materialien spielen, das zwischen oder während Zellprozess-Schritten angewendet werden kann. Gettern allgemein ist ein Prozess, bei dem Verunreinigungen entfernt oder dahin bewegt werden, wo sie für die Solarzelle weniger schädlich sind. Speziell HCl-Gettern ist ein vielversprechender, einfacher und kos¬ten¬günstiger Getter-Prozess, welcher auf der Reaktion von gasförmigem Chlorwasserstoff (HCl) mit Metallen und der Bildung von bei hohen Temperaturen flüchtigen Metallchloriden beruht.rnZiel der Arbeit war es, optimale Prozessparameter für HCl-Gettern von 3d-Übergangs-metallen in kostengünstigem Silicium zu finden, um den Zellwirkungsgrad für zwei verschie-dene Zellkonzepte zu verbessern, das Standard-Wafer-Zellkonzept und das Epitaktische Waferäquivalent-Zellkonzept. Während das erstgenannte auf einem Silicium-Wafer basiert, der elektrisch aktiv ist, benutzt das zweite ein elektrisch nicht aktives kostengünstiges Silicium-Substrat mit einer darauf abgeschiedenen aktiven Silicium-Schicht. In der vorliegenden Arbeit wurden kostengünstige Silicium-Materialien mit verschiedenen Verunreinigungs¬graden für HCl-Getter-Experimente mit Prozessparameter-Variation von Temperatur, Getter¬dauer und HCl-Konzentration verwendet. Anschließend wurden die multikristallinen Folgewafer mit und ohne Gettern mit Elementanalyse-Verfahren wie Neutronen¬aktivierungs-Analyse (NAA) verglichen. Es wurde gezeigt, dass HCl-Gettern eine wirksame Reinigungs¬methode für Siliciumwafer darstellt und manche Übergangs¬metall-konzentrationen um mehr als 90% senken kann. Für beide Zellkonzepte wurden Solarzellen hergestellt, die eine deutliche Erhöhung des Zellwirkungsgrades durch HCl-Gettern aufwiesen. Der Wirkungsgrad konnte durch HCl-Gettern um 25% (relativ) gesteigert werden. Erste Prozesssimulationen wurden auf Basis eines einfachen HCl-Getter-Modells durchgeführt, die für qualitative Vorhersagen verwendet werden konnten.
DDC: 540 Chemie
540 Chemistry and allied sciences
Institution: Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department: FB 09 Chemie, Pharmazie u. Geowissensch.
Place: Mainz
DOI: http://doi.org/10.25358/openscience-4366
Version: Published version
Publication type: Dissertation
License: in Copyright
Information on rights of use: https://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
Extent: 142 S.
Publisher: Fraunhofer Verl.
Publisher place: Stuttgart
Issue date: 2012
ISBN: 978-3-8396-0489-2
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