Authors:	Demuth, Natascha
Title:	Massenspektrometrische Isotopenverdünnungsanalyse (MSIVA) als Validierungsmethode für Bestimmungen von Methylquecksilber mittels GC/ICP-MS
Online publication date:	1-Jan-2001
Year of first publication:	2001
Language:	german
Abstract:	Im Rahmen dieser Arbeit ist es gelungen, ein GC/ICP-MSIVA-Verfahren zur zuverlässigen und richtigen Bestimmung von Methylquecksilbergehalten (MeHg+) in aquatischen Systemen zu entwickeln. Unter Verwendung eines hergestellten Me201Hg+-Indikators konnte bei der Überprüfung der weltweit gängigen Probenaufbereitung mittels NaBEt4 zur Überführung von MeHg+ in MeEtHg gezeigt werden, daß während dieser Probenaufbereitung in Gegenwart von Halogeniden eine MeHg+-Speziesumwandlung zu Hg0 stattfinden kann. Es konnte mit Hilfe von Modellösungen erstmalig eindeutig nachgewiesen werden, daß die MeHg+-Speziesumwandlungen ihre Ursache nur im Zusammenwirken von vorliegenden Halogeniden mit dem verwendeten Derivatisierungsreagenz NaBEt4 haben. Ebenso wie in Modellösungen wurden auch MeHg+-Speziesumwandlungen in Realproben bei der Derivatisierung mit NaBEt4 überprüft. Die Proben, die bei der Derivatisierung mit NaBEt4 eine MeHg+-Umwandlung zeigten, wurden auch mit dem weltweit bisher wenig eingesetzten Reagenz NaBPr4 derivatisiert. Hier konnte bei keiner der Untersuchungen eine MeHg+-Umwandlung festgestellt werden. Des weiteren wurden MeHg+-Gehalte in Süßwasserproben unter Verwendung von NaBEt4 und NaBPr4 bestimmt. Die Ergebnisse hinsichtlich beider Derivatisierungsreagenzien stimmten sehr gut überein. Diese Resultate zeigten eindrucksvoll, daß Substanzverluste durch die Speziesumwandlung bei MeHg+-Bestimmungen mit MSIVA keine Rolle spielen, da die Umwandlung erst nach der Isotopenvermischung einsetzte. Mit dem entwickelten GC/ICP-MSIVA-Verfahrens wurde der MeHg+-Gehalt im Referenzmaterial CRM 463 analysiert, der sehr gut mit dem zertifizierten Wert übereinstimmte. A GC/ICP-IDMS method was developed for the determination of methyl mercury concentrations in aquatic systems. By application of the synthesized Me201Hg+ spike it could be shown that during the worldwide used sample preparation with NaBEt4 for the determination of methyl mercury a species transformation from MeHg+ in Hg0 takes place in the presence of halides. The species transformation during the derivatization with NaBEt4 was verified in model solutions and real samples. Samples, which have shown the species transformation, were derivatized as well with the rarely taken NaBPr4. No species transformations were observed in these analysis. Furthermore, methyl mercury concentrations in fresh water samples were determined with application of NaBEt4 and NaBPr4. The results with both derivatization reagents agreed well and showed, that substance losses due to the species transformations do not influence the determination of methyl mercury with the isotope dilution technique. The methyl mercury concentration of the reference material CRM 463 was analysed with the developed GC/ICP-IDMS method and showed good agreement with the certified value.
DDC:	540 Chemie 540 Chemistry and allied sciences
Institution:	Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department:	FB 09 Chemie, Pharmazie u. Geowissensch.
Place:	Mainz
ROR:	https://ror.org/023b0x485
DOI:	http://doi.org/10.25358/openscience-2951
URN:	urn:nbn:de:hebis:77-2299
Version:	Original work
Publication type:	Dissertation
License:	In Copyright
Information on rights of use:	https://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
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