Anomalous hall effect and spin-orbit torques in noncollinear antiferromagnetic Mn3Ni0.35Cu0.65N thin films

Abstract

The continued scaling of conventional charge-based electronics faces significant challenges, creating an urgent need for alternative paradigms capable of delivering lowpower, high-speed, and scalable computing technologies. Spintronics, by exploiting the spin and orbital degrees of freedom of electrons, has emerged as a promising pathway, particularly through the development of spin–orbit torque (SOT) based memory devices. In this context, noncollinear antiferromagnets (NCAFM) offer a unique materials platform, combining vanishing net magnetization with exotic spin textures that can give rise to robust electronic transport phenomena such as the anomalous Hall effect (AHE) and unconventional spin–orbit torques.

This thesis investigates the anomalous Hall effect and spin–orbit torques in the cubic antiperovskite Mn3Ni0.35Cu0.65N (Mn3NiCuN). A detailed experimental framework was established to disentangle higher-order contributions to the AHE by performing angular-dependent Hall measurements under both in-plane and out-of-plane magnetic field geometries. A nontrivial in-plane AHE was observed, confirming the presence of higher-order multipolar contributions—specifically, an octupolar moment—rather than conventional dipolar magnetization. The angular dependence of the AHE exhibited a 120° symmetry, consistent with the symmetry of the octupolar spin texture, and was further supported by phenomenological modeling that incorporated scalar spin chirality (SSC) contributions to the transport signal.

In parallel, spin–orbit torques were investigated via second harmonic Hall measurements and spin-torque ferromagnetic resonance (ST-FMR). A significant enhancement of the damping-like torque was observed near the Néel temperature. This enhancement could be attributed to two alternative mechanisms: (i) increased spin and orbital current generation from critical fluctuations of the noncollinear antiferromagnetic order, and (ii) spin currents arising from fluctuation-induced scalar spin chirality. Notably, this work presents the first experimental indication of orbital Hall effect contributions in a NCAFM, offering a new perspective on angular momentum generation in complex magnetic systems.

The findings of this thesis provide direct insight into the role of higher-order magnetic multipoles, critical spin fluctuations, and orbital transport in NCAFM. Beyond advancing fundamental understanding, these results highlight the potential of NCAFMs for developing energy-efficient, field-free spintronic devices, marking a significant step toward exploiting complex magnetic textures for future information technologies.

Die fortschreitende Miniaturisierung konventioneller ladungsbasierter Elektronik stößt zunehmend auf fundamentale physikalische und thermische Grenzen. Daher besteht ein dringender Bedarf an alternativen Paradigmen, die niedrige Leistungsaufnahme, hohe Geschwindigkeit und Skalierbarkeit ermöglichen. Die Spintronik, welche den Spin und das Bahnmoment der Elektronen nutzt, stellt einen vielversprechenden Ansatz dar, insbesondere durch die Entwicklung spin–orbitaler Drehmoment (SOT)- basierter Speichertechnologien. In diesem Kontext bieten nichtkollineare Antiferromagnete (NCAFM) ein einzigartiges Materialsystem, das trotz fehlender Netto- Magnetisierung exotische Spinanordnungen aufweist und robuste elektronische Transporteigenschaften wie den anomalen Halleffekt (AHE) und unkonventionelle Spin– Orbit-Torques ermöglicht.

In dieser Arbeit wird der anomale Halleffekt sowie die Erzeugung von Spin–Orbit-Torques in der kubischen Antiperowskit-Verbindung Mn3Ni0.35Cu0.65N (MNCN) untersucht. Ein detaillierter experimenteller Ansatz wurde entwickelt, um höhere Beiträge zum AHE zu isolieren, indem winkelabhängige Hallmessungen sowohl im in-plane als auch im out-of-plane Magnetfeld durchgeführt wurden. Dabei konnte ein nichttrivialer AHE im in-plane-Messaufbau beobachtet werden, was auf Beiträge höherer Ordnung –insbesondere von Oktupolmomenten – anstelle der klassischen Dipol-Magnetisierung hinweist. Die Winkelabhängigkeit des AHE zeigte eine charakteristische 120° Symmetrie, im Einklang mit der symmetrischen Anordnung der Oktupolstruktur, und wurde zusätzlich durch ein phänomenologisches Modell unterstützt, das Beiträge von skalaren Spin-Chiralitäten (SSC) berücksichtigt.

Parallel dazu wurden Spin–Orbit-Torques mittels Second Harmonic Hall Measurements und Spin-Torque Ferromagnetic Resonance (ST-FMR) untersucht. Es wurde eine deutliche Verstärkung des dämpfungsartigen Drehmoments nahe der Néel- Temperatur festgestellt. Diese Verstärkung lässt sich auf zwei alternative Mechanismen zurückführen: (i) die Erzeugung von Spin- und Orbitalströmen infolge kritischer Fluktuationen der nichtkollinearen antiferromagnetischen Ordnung oder (ii) auf Spinströme, die durch fluktuationsinduzierte skalare Spin-Chiralität entstehen. Hervorzuheben ist, dass in dieser Arbeit erstmals experimentelle Hinweise auf Beiträge des orbitalen Halleffekts (OHE) in einem nichtkollinearen Antiferromagneten erbracht wurden.

Die Ergebnisse dieser Arbeit liefern tiefe Einblicke in die Rolle höherer magnetischer Multipolmomente, kritischer Spinfluktuationen und orbitaler Transporteigenschaften in nichtkollinearen Antiferromagneten. Über die fundamentale Bedeutung hinaus zeigen sie auf, dass NCAFMs ein großes Potenzial für die Entwicklung energieeffizienter, feldfreier Spintronikbauelemente besitzen, und eröffnen neue Perspektiven für die Nutzung komplexer magnetischer Strukturen in zukünftigen Informationstechnologien.