Chemical composition and transformation of submicron aerosol particles in the outflow of major population centres
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Abstract
Urbane Ballungsräume tragen signifikant zur anthropogenen Luftverschmutzung bei. Aufgrund der stetig wachsenden Weltbevölkerung und des zunehmenden Urbanisierungsgrades ist zu erwarten, dass die Regulierung anthropogener Großstadtemissionen zukünftig wichtiger wird. Diese Arbeit fokussiert sich auf urbane Emissionen in Europa und Ostasien sowie auf die Prozesse in der Nähe von Ballungszentren, die die chemische Zusammensetzung von Aerosolpartikeln, deren Azidität und deren Oxidation bestimmen. Dafür wurden flugzeugbasierte in situ Messungen durchgeführt, um Aerosolpartikel im Größenbereich von 40 bis 800 nm mithilfe eines Aerosolmassenspektrometers zu messen. Die Analyse wird durch Spurengasmessungen und Daten aus verschiedenen Modellen zur Luftmassenherkunft ergänzt.
Als Ergebnis zeigten sich charakteristische Unterschiede in der regionalen und vertikalen Verteilung der Aerosolpartikelzusammensetzung. Die maximalen Aerosolmassenkonzentrationen wurden in den unteren 4 – 5 km gemessen, wobei höhere Werte von bis zu 34 μg/m³ in Ostasien vorkamen, während in Europa maximal 18 μg/m³ gemessen wurden. In Europa dominieren organische Verbindungen die Aerosolzusammensetzung, während in Ostasien Sulfat dominiert. Der Anteil an Nitrat im Aerosol steigt mit zunehmender Luftverschmutzung. Außerdem konnten Schwefelemissionsquellen von Kupferhochöfen, Schiffen und Vulkanen mithilfe der Aerosolazidität identifiziert werden. Die Analysen der Luftmassenherkunft zeigten, dass anthropogene Emissionen über weite Distanzen transportiert werden. Während des Transports werden organische Aerosolkomponenten oxidiert, was häufig mit den Zeitskalen der Prozessierung flüchtiger organischer Komponenten und anderer Spurengase korreliert. Dieser Zusammenhang liefert Informationen über das Alter der Luftmassen und wurde mit den mittleren Altern aus Dispersionsrechnungen kombiniert. Es wurden jedoch auch Unterschiede bei der Alterung von Aerosolpartikeln und Spurengasen festgestellt, da viele Faktoren beteiligt sind, die die Komplexität der Daten erhöhen.
Zusammenfassend wurden im Rahmen dieser Arbeit charakteristische Aerosolzusammensetzungen in den Regionen Europa und Ostasien sowie für ausgewählte urbane Ballungszentren festgestellt. Darüber hinaus wurde die Aerosolazidität untersucht und Einblick in die Oxidationsprozesse organischer Aerosolkomponenten in den Abluftregionen von Ballungsräumen gegeben. Diese Ergebnisse verbessern das Verständnis von Aerosolpartikeln in anthropogen beeinflussten Luftmassen.