Small-scale gradients in aerosol size distribution and aerosol chemical composition across the extratropical tropopause

Abstract

The chemical composition of the tropopause region, and more precisely the upper troposphere and lower stratosphere (UTLS), plays an important role on surface temperature changes. Changes in the chemical composition may have large impacts on the radiation budget of the Earth’s atmosphere. The UTLS and its chemical composition are influenced by horizontal transport of air masses, vertical transport associated with (deep) convective systems and warm conveyor belts (WCBs), rapid turbulent mixing as well as photochemical reactions. The presented studies are based on two different airborne measurement campaigns over Europe in 2020 and 2024 which were analyzed with the focus on cross-tropopause mixing of aerosol particles. Therefore, the chemical composition of non-refractory submicron aerosol particles as well as the total aerosol number concentration and size distribution measurements were investigated in combination with in-situ trace gas data to identify mixing processes. It is shown that the sulfate aerosol in the lowermost stratosphere ( LMS) is influenced by upper tropospheric volcanic eruptions and subsequent cross-tropopause mixing and gas-to-particle conversion. Additionally, a filament with high aerosol number concentration (> 800 cm−1) in combination with high carbon monoxide ( CO) mixing ratios (> 100 ppbv) was observed in chemically stratospheric air (nitrous oxide ( N2O) < 338 ppbv) within a WCB outflow region. Size distribution measurements as well as offline analysis of impactor samples show indications for biomass burning ( BB). Trajectory data support this by showing the air mass origin over Canada close to active wildfires with subsequent low-level transport towards Europe and uplift associated with a WCB to the UTLS. Summarizing, this thesis yields valuable information on the influence of small-scale mixing processes on aerosol particles in the extratropical UTLS. Furthermore, it shows the importance of different transport processes that need to be considered for aerosol transport. It builds a strong basis for future studies and possible model development in order to represent the observed processes in current models correctly.

Die chemische Zusammensetzung der Tropopausenregion, genauer gesagt der oberen Troposphäre und unteren Stratosphäre ( UTLS), spielt eine wichtige Rolle bei Veränderungen der Oberflächentemperatur. Veränderungen in der chemischen Zusammensetzung können große Auswirkungen auf den Strahlungshaushalt der Erdatmosphäre haben. Die UTLS und ihre chemische Zusammensetzung werden durch den horizontalen Transport von Luftmassen, den vertikalen Transport in Verbindung mit (hochreichenden) Konvektionssystemen und warm conveyor belts (WCBs), schnellen turbulenten Mischungsprozessen sowie photochemischen Reaktionen beeinflusst. Die vorgestellten Studien basieren auf zwei verschiedenen flugzeuggetragenen Messkampagnen über Europa aus den Jahren 2020 und 2024, die mit Schwerpunkt auf Mischungsprozessen von Aerosolpartikeln über die Tropopause hinweg analysiert wurden. Dafür wurde die chemische Zusammensetzung von nicht-refraktären Aerosolpartikeln im Submikronbereich, sowie die Gesamtkonzentration und Größenverteilung der Aerosole in Kombination mit In-situ-Spurengasdaten untersucht, um Mischungsprozesse zu identifizieren. Es zeigt sich, dass Sulfataerosol in der unteren Stratosphäre (LMS) durch Vulkanausbrüche beeinflusst wird, die in die obere Troposphäre reichen und bei denen durch anschließendes Mischen über die Tropopause hinweg eine Umwandlung von Gas zu Partikeln stattfindet. Zusätzlich wurde ein Filament mit einer hohen Aerosolanzahlkonzentration (> 800 cm−1) in Kombination mit hohen CO-Mischungsverhältnissen (> 100 ppbv) in chemisch stratosphärischer Luft (N2O < 338 ppbv) innerhalb einer WCB-Ausflussregion beobachtet. Größenverteilungsmessungen sowie Offline- Analysen von Impaktorproben liefern Hinweise auf Biomasseverbrennung (BB). Trajektoriendaten stützen dies, indem sie den Ursprung der Luftmasse über Kanada in der Nähe aktiver Waldbrände mit anschließendem Transport in niedriger Höhe in Richtung Europa und einem mit einem WCB verbundenen Aufstieg zur UTLS zeigen. Zusammenfassend liefert diese Arbeit wertvolle Informationen über den Einfluss kleinräumiger Mischungsprozesse auf Aerosolpartikel in der extratropischen UTLS. Darüber hinaus zeigt sie die Bedeutung verschiedener Transportprozesse auf, die für den Aerosoltransport berücksichtigt werden müssen. Sie bildet eine Grundlage für zukünftige Studien und mögliche Modellentwicklungen, um die beobachteten Prozesse in aktuellen Modellen korrekt darzustellen.