Remote sensing study of NOx emissions from soils using space- and ground-based DOAS instruments

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Stickstoffoxide (NOx ≡ NO + NO2) gehören zu einer Gruppe gesundheitsschädlicher Spurengase, welche in Folge ihres chemischen Abbaus in der Troposphäre auch die Bildung von Nitrat-Aerosolen sowie Ozon beeinflussen. Die größte globale Quelle von NOx ist die Verbrennung fossiler Brennstoffe im Verkehr sowie der Industrie. Bodenemissionen in Folge mikrobieller Prozesse sind eine der größten natürlichen Quellen von NOx und stellen etwa 15% der globalen Gesamtemissionen dar. Vergleichsstudien zwischen globalen Chemie-Modellen und satellitenbasierten Abschätzungen weisen jedoch auf Unsicherheiten in regionalen Gesamtsummen von Bodenemissionen hin. Die vorliegende Doktorarbeit erweitert bisherige Erkentnisse zu Bodenemissionen von NOx durch (a) eine verbesserte Quantifizierung kurzzeitig und saisonal erhöhter Bodenemissionen in semi-ariden Gebieten sowie (b) die Erforschung des Beitrages von Bodenemissionen von NOx in einer stark landwirtschaftlich geprägten Region. Für diese Studien werden satellitengestützte sowie bodenbasierte Fernerkundungsinstrumente eingesetzt und NO2 Säulendichten, stellvertretend für NOx, mit der Differentiellen Optischen Absorptionsspektroskopie (DOAS) ausgewertet. Diese Technik nutzt die charakteristischen Absorptionsstrukturen von Spurengasen in den ultra-violetten und sichtbaren Wellenlenlängenbereichen. Kurzzeitig erhöhte Bodenemissionen von NOx, ausgelöst durch die Befeuchtung ausgetrockneter Böden, werden in dieser Studie als erhöhte vertikale Säulendichten (VCDs) von NO2 gemessen. Solche Erhöhungen wurden zu Beginn der Regenzeit in vielen semi-ariden Gebieten der Welt gefunden - wie z.B. in der Sahel-Region, im Südwesten Afrikas, Australien und Teilen Indiens. Die Auswertungen deuten darauf hin, dass diese starken Emissionsereignisse aufgeteilt werden können: (1) in eine kurzzeitige Erhöhung über 1 bis 3 Tage, (2) eine leichte Erhöhung über die folgenden 2 Wochen, (3) einen leichten Anstieg der Emissionen bereits 1 bis 2 Tage for dem Regenereignis und (4) saisonale Hintergrundemissionen, welche zu Beginn der Regenzeit ansteigen. Diese von Niederschlag eingeleiteten, starken Emissionsereignisse tragen 21 bis 44% zu den gesamten Bodenemissionen der Sahel bei. Eine Analyse für den Tschadsee zeigt, dass solche Ereignisse das lokale NOx Budget an diesen Tagen bestimmen. Zur Charakterisierung von NO2 und HCHO Verteilungen sowie der Rolle von Bodenemission in einer von Landwirtschaft geprägten Region wurde eine Messkampagne im Nördlinger Ries in Deutschland durchgeführt. Dabei wurde eine erhebliche anthropogene Beeinflussung der täglichen und wöchentlichen Variationen in NO2 Konzentrationen aufgrund von Straßenverkehr sowie einer Industriezone außerhalb des Ries festgestellt. Von Juni bis September 2014 betrugen die NO2 VCDs werktags im Schnitt 1.30 bis 1.84 × 10^15 Moleküle cm^−2 und zeigten starke Reduzierungen an Sonntagen auf 0.24 bis 0.57 × 10^15 Moleküle cm^-2. Laboruntersuchungen von Bodenproben weisen darauf hin, dass Bodenemissionen werktags zwar eine untergeordnete Rolle spielen, jedoch die stärkste Quelle an Tagen mit geringen anthropogenen Emissionen darstellen können.

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