Authors:	Zörner, Jan
Title:	Remote sensing study of NOx emissions from soils using space- and ground-based DOAS instruments
Online publication date:	13-Feb-2017
Year of first publication:	2017
Language:	english
Abstract:	Stickstoffoxide (NOx ≡ NO + NO2) gehören zu einer Gruppe gesundheitsschädlicher Spurengase, welche in Folge ihres chemischen Abbaus in der Troposphäre auch die Bildung von Nitrat-Aerosolen sowie Ozon beeinflussen. Die größte globale Quelle von NOx ist die Verbrennung fossiler Brennstoffe im Verkehr sowie der Industrie. Bodenemissionen in Folge mikrobieller Prozesse sind eine der größten natürlichen Quellen von NOx und stellen etwa 15% der globalen Gesamtemissionen dar. Vergleichsstudien zwischen globalen Chemie-Modellen und satellitenbasierten Abschätzungen weisen jedoch auf Unsicherheiten in regionalen Gesamtsummen von Bodenemissionen hin. Die vorliegende Doktorarbeit erweitert bisherige Erkentnisse zu Bodenemissionen von NOx durch (a) eine verbesserte Quantifizierung kurzzeitig und saisonal erhöhter Bodenemissionen in semi-ariden Gebieten sowie (b) die Erforschung des Beitrages von Bodenemissionen von NOx in einer stark landwirtschaftlich geprägten Region. Für diese Studien werden satellitengestützte sowie bodenbasierte Fernerkundungsinstrumente eingesetzt und NO2 Säulendichten, stellvertretend für NOx, mit der Differentiellen Optischen Absorptionsspektroskopie (DOAS) ausgewertet. Diese Technik nutzt die charakteristischen Absorptionsstrukturen von Spurengasen in den ultra-violetten und sichtbaren Wellenlenlängenbereichen. Kurzzeitig erhöhte Bodenemissionen von NOx, ausgelöst durch die Befeuchtung ausgetrockneter Böden, werden in dieser Studie als erhöhte vertikale Säulendichten (VCDs) von NO2 gemessen. Solche Erhöhungen wurden zu Beginn der Regenzeit in vielen semi-ariden Gebieten der Welt gefunden - wie z.B. in der Sahel-Region, im Südwesten Afrikas, Australien und Teilen Indiens. Die Auswertungen deuten darauf hin, dass diese starken Emissionsereignisse aufgeteilt werden können: (1) in eine kurzzeitige Erhöhung über 1 bis 3 Tage, (2) eine leichte Erhöhung über die folgenden 2 Wochen, (3) einen leichten Anstieg der Emissionen bereits 1 bis 2 Tage for dem Regenereignis und (4) saisonale Hintergrundemissionen, welche zu Beginn der Regenzeit ansteigen. Diese von Niederschlag eingeleiteten, starken Emissionsereignisse tragen 21 bis 44% zu den gesamten Bodenemissionen der Sahel bei. Eine Analyse für den Tschadsee zeigt, dass solche Ereignisse das lokale NOx Budget an diesen Tagen bestimmen. Zur Charakterisierung von NO2 und HCHO Verteilungen sowie der Rolle von Bodenemission in einer von Landwirtschaft geprägten Region wurde eine Messkampagne im Nördlinger Ries in Deutschland durchgeführt. Dabei wurde eine erhebliche anthropogene Beeinflussung der täglichen und wöchentlichen Variationen in NO2 Konzentrationen aufgrund von Straßenverkehr sowie einer Industriezone außerhalb des Ries festgestellt. Von Juni bis September 2014 betrugen die NO2 VCDs werktags im Schnitt 1.30 bis 1.84 × 10^15 Moleküle cm^−2 und zeigten starke Reduzierungen an Sonntagen auf 0.24 bis 0.57 × 10^15 Moleküle cm^-2. Laboruntersuchungen von Bodenproben weisen darauf hin, dass Bodenemissionen werktags zwar eine untergeordnete Rolle spielen, jedoch die stärkste Quelle an Tagen mit geringen anthropogenen Emissionen darstellen können. Nitrogen oxides (NOx ≡ NO + NO2) are a group of toxic trace gases that degrade air quality and also play a key role in tropospheric chemistry by influencing ozone and nitrate aerosol formation. While fossil fuel combustion from anthropogenic activity is the largest global source of NOx, natural emissions also contribute to observed NO2 concentrations. A large natural source of NOx are microbial emissions from soils which constitute about 15% of total NOx emissions on a global scale. Comparisons between global chemistry models and satellite-derived estimates indicate that the knowledge on regional totals of soil emissions is still uncertain. This thesis deepens the present understanding of soil emissions of NOx by (i) improving the quantification of pulsed and seasonally enhanced soil emissions in semi-arid regions and (ii) exploring the contribution of soil emissions of NOx in an agricultural region. This is achieved by investigating NO2 column densities, as a proxy for NOx, utilizing both space- and ground-based remote sensing instruments that capture scattered sunlight. NO2 column densities are thereby retrieved through Differential Optical Absorption Spectroscopy (DOAS) which exploits the characteristic absorption features of trace gases in the ultra-violet and visible spectral ranges. Pulsed soil emissions of NOx, induced by the sudden rewetting of desiccated soils, are detected in this study as enhanced NO 2 vertical column densities (VCDs) at the beginning of the wet season in many semi-arid regions over the world including the Sahel, south-western Africa, Australia and parts of India. The findings suggest that the pulsing events can be subdivided into: (i) an intense, short-term enhancement over 1 to 3 days, (ii) moderate enhancements over the following 2 weeks, (iii) slightly enhanced emissions 1 to 2 days prior to the first precipitation and, (iv) seasonal background emissions which gradually increase at the onset of the wet season. It is found that such pulsed emissions contribute 21% to 44% to total soil NOx emissions over the Sahel. A case study over Lake Chad indicates that intense soil pulsing events can dominate the local NOx budget on these days. In order to characterize NO2 and HCHO levels in a region dominated by agricultural activity and to explore the role of soil emissions, an in-field measurement campaign was conducted in the Nördlinger Ries, Germany. In spite of the rural character of the study region, a relatively large anthropogenic contribution to NO2 levels was found on a diurnal and weekly basis which mainly stems from road traffic as well as an industrial zone outside the Ries. While average NO2 VCDs between June and September 2014 are at about 1.30 to 1.84 × 10^15 molecules cm^-2 during the working week, they are drastically reduced on Sundays to about 0.24 to 0.57 × 10^15 molecules cm^-2. Laboratory analysis of soil samples suggests that soil emissions in the Nördlinger Ries play only a minor role during the working week, but may be the dominating source of NOx on days with low anthropogenic contributions.
DDC:	500 Naturwissenschaften 500 Natural sciences and mathematics
Institution:	Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department:	FB 08 Physik, Mathematik u. Informatik
Place:	Mainz
ROR:	https://ror.org/023b0x485
DOI:	http://doi.org/10.25358/openscience-4867
URN:	urn:nbn:de:hebis:77-diss-1000010014
Version:	Original work
Publication type:	Dissertation
License:	In Copyright
Information on rights of use:	https://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
Extent:	X, 200 Seiten
Appears in collections:	JGU-Publikationen