Kinetisch kontrollierte 1D-Selbstassemblierung von Porphyrin-Peptidamphiphilen in Wasser
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Die Kombination hydrophober Selbstassemblierungsmotive und kurzer Peptidsequenzen ermöglicht den Aufbau von Nanomaterialien durch die Integration intrinsischer Assemblierungs-tendenzen, Direktionalität und mitunter Responsivität im molekularen Design. Responsivität bezieht sich auf die Fähigkeit eines Systems, auf äußere Reize oder Veränderungen der chemischen Umgebung zu reagieren, was auf komplexe Assemblierungsprozesse zurück geht. Diese Arbeit untersucht die Assemblierungseigenschaften C4-symmetrischer Porphyrin-Peptidamphiphile in Wasser. Der Fokus liegt auf der Klärung des Zusammenhangs zwischen chemischer Struktur und Eigenschaften supramolekularer Polymere durch die Ausführung verschiedener Strategien kinetisch kontrollierter Selbstassemblierung. Wie in Kapitel 3 gezeigt wird bilden Zn(II)-Porphyrin-Peptidamphiphile grundsätzlich helikale H-Aggregate in Wasser mit β-Faltblatt-ähnlicher Nahordnung aus, deren Assemblierungskinetik maßgeblich von der Peptidsequenz vorgegeben wird. Die pH-abhängige Selbstassemblierung erfolgt in Kapitel 4 durch Integration von Glutaminsäure in die chemische Struktur der Monomere, was die reversible Aggregation zu nanoskaligen Filamenten ermöglicht. In Kapitel 5 wird demonstriert, wie die Substitution von Zink(II) durch Palladium(II) die Selbstassemblierungstendenz verstärkt und zur Stabilisation gebildeter Nanostrukturen beiträgt. Kapitel 6 beschäftigt sich mit Selbstassemblierungsprozessen in Mehrkomponenten-Systemen, wobei die alternierende supramolekulare Copolymerisation mit dem Auftreten eindimensonaler Polymorphismen einhergeht. Die Ergebnisse verdeutlichen die Bedeutung grundlegender Struktur-Eigenschafts-Beziehungen und zeigen das Potenzial von Porphyrin-Peptidamphiphilen für die Entwicklung vielseitiger, adaptiver Nanomaterialien auf Basis kinetisch kontrollierter Selbstassemblierung.