Energie- und impulsaufgelöste Photoemissions-Elektronenmikroskopie von optischen Nanoantennen
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Abstract
Im Rahmen dieser Arbeit wird mit Hilfe von energie- und impulsaufgelöster Photoemissions-Elektronenmikroskopie (PEEM) sowie Mikrospektroskopie die plasmonisch unterstützte Emission von Elektronen aus Nanopartikeln untersucht.
Die untersuchten Nanoantennen bestehen aus einzelnen Au-Nanostäbchen bzw. einem Au-Nano-Dreieck-Gitter auf einem Indium-Zinnoxid-Substrat (ITO). Durch senkrechte, rückseitige Beleuchtung mit einem Titan:Saphir-Femtosekundenlaser werden Partikelplasmonen resonant angeregt. Die beiden Impulskomponenten parallel zur Substratoberfläche sowie die kinetische Energie der emittierten Elektronen werden simultan gemessen. Beide Eigenschaften hängen von der Leistungsdichte und Polarisation des Lasers ab; die Abhängigkeit bestätigt einen resonanten, plasmonisch verstärkten Emissionsprozess. Dieser kann als Überlagerung von zwei unterschiedlichen Prozessen identifiziert werden: Der Hauptteil der Elektronen stammt aus einem thermisch unterstützten Multiphotonenemissions-Prozess mit isotroper Impulsverteilung. Dieser Prozess ist möglich, weil sich das Elektronengas im Nanopartikel bei jedem Laserpuls stark aufheizt. Die Temperatur des Elektronengases kann sowohl aus dem Energiespektrum der emittierten Elektronen bestimmt, als auch mit Hilfe eines Sommerfeld-Modells berechnet werden und liegt zwischen 1500 K und 3900 K für die Au-Nanostäbchen sowie 2000 K–4000 K für das Au-Nanodreieck-Gitter, abhängig von der eingestrahlten Laser-Leistungsdichte (166-664 MW/cm^2 für die Au-Nanostäbchen bzw. 9-30 MW/cm^2 für das Au-Nano-Dreieck-Gitter). Der zweite Teil der Elektronenemission erfolgt durch einen Feldemissionsprozess an den Spitzen der Au-Nanostäbchen/Au-Nano-Dreiecke aufgrund des plasmonisch verstärkten Nahfeldes. Die Impulsverteilung der feldemittierten Elektronen zeigt Maxima in Richtung der Polarisation des Lasers, sowie ein Fehlen von niederenergetischen Elektronen. Das ist ein starker Hinweis auf eine ponderomotorische Beschleunigung der emittierten Elektronen im oszillierenden elektrischen Nahfeld an der Spitze der Au-Nanostäbchen bzw. im Gap zwischen 2 Dreiecken.
Die vorliegende Arbeit ist, soweit bekannt, die erste impuls-aufgelöste Messung plasmonisch verstärkter Multiphotonenemission an individuellen Nanopartikeln.