Authors:	Lehr, Martin
Title:	Energie- und impulsaufgelöste Photoemissions-Elektronenmikroskopie von optischen Nanoantennen
Online publication date:	24-Aug-2017
Year of first publication:	2017
Language:	german
Abstract:	Im Rahmen dieser Arbeit wird mit Hilfe von energie- und impulsaufgelöster Photoemissions-Elektronenmikroskopie (PEEM) sowie Mikrospektroskopie die plasmonisch unterstützte Emission von Elektronen aus Nanopartikeln untersucht. Die untersuchten Nanoantennen bestehen aus einzelnen Au-Nanostäbchen bzw. einem Au-Nano-Dreieck-Gitter auf einem Indium-Zinnoxid-Substrat (ITO). Durch senkrechte, rückseitige Beleuchtung mit einem Titan:Saphir-Femtosekundenlaser werden Partikelplasmonen resonant angeregt. Die beiden Impulskomponenten parallel zur Substratoberfläche sowie die kinetische Energie der emittierten Elektronen werden simultan gemessen. Beide Eigenschaften hängen von der Leistungsdichte und Polarisation des Lasers ab; die Abhängigkeit bestätigt einen resonanten, plasmonisch verstärkten Emissionsprozess. Dieser kann als Überlagerung von zwei unterschiedlichen Prozessen identifiziert werden: Der Hauptteil der Elektronen stammt aus einem thermisch unterstützten Multiphotonenemissions-Prozess mit isotroper Impulsverteilung. Dieser Prozess ist möglich, weil sich das Elektronengas im Nanopartikel bei jedem Laserpuls stark aufheizt. Die Temperatur des Elektronengases kann sowohl aus dem Energiespektrum der emittierten Elektronen bestimmt, als auch mit Hilfe eines Sommerfeld-Modells berechnet werden und liegt zwischen 1500 K und 3900 K für die Au-Nanostäbchen sowie 2000 K–4000 K für das Au-Nanodreieck-Gitter, abhängig von der eingestrahlten Laser-Leistungsdichte (166-664 MW/cm^2 für die Au-Nanostäbchen bzw. 9-30 MW/cm^2 für das Au-Nano-Dreieck-Gitter). Der zweite Teil der Elektronenemission erfolgt durch einen Feldemissionsprozess an den Spitzen der Au-Nanostäbchen/Au-Nano-Dreiecke aufgrund des plasmonisch verstärkten Nahfeldes. Die Impulsverteilung der feldemittierten Elektronen zeigt Maxima in Richtung der Polarisation des Lasers, sowie ein Fehlen von niederenergetischen Elektronen. Das ist ein starker Hinweis auf eine ponderomotorische Beschleunigung der emittierten Elektronen im oszillierenden elektrischen Nahfeld an der Spitze der Au-Nanostäbchen bzw. im Gap zwischen 2 Dreiecken. Die vorliegende Arbeit ist, soweit bekannt, die erste impuls-aufgelöste Messung plasmonisch verstärkter Multiphotonenemission an individuellen Nanopartikeln. Within this thesis, the plasmon-assisted emission of electrons from nano particles is investigated by energy- and momentum-resolved photoemission electron microscopy (PEEM) as well as microspectroscopy. The investigated nano antennas consist of individual Au nanorods and an Au nano-triangle-lattice on an indium-tin oxide substrate (ITO). By perpendicular backside illumination with a titanium: sapphire femtosecond laser, particle plasmons are resonantly excited. The two momentum components parallel to the substrate surface and the kinetic energy of the emitted electrons are measured simultaneously. Both properties depend on the peak power density and polarization of the laser pulses; The dependence confirms a resonant, plasmonically enhanced emission process. The emission process can be identified as a superposition of two different processes: The main part of the electrons results from a thermally assisted multiphoton emission process with isotropic momentum distribution. This process is possible because the electron gas in the nano particle is strongly heated up during each laser pulse. The temperature of the electron gas can be determined both from the energy spectrum of the emitted electrons and from a calculation using a Sommerfeld model. It is between 1500 K and 3900 K for the Au nanorods and 2000 K-4000 K for the Au nano-triangle-lattice, depending on the irradiated peak power density (166-664 MW/cm^2 for the Au nanorods and 9-30 MW/cm^2 for the Au nano-triangle-lattice). The second part of the electron emission occurs through a field emission process at the tips of the Au nanorods/Au nano-triangles due to the plasmonically amplified near field. The momentum distribution of the field-emitted electrons shows maxima in the direction of the polarization of the laser, as well as a lack of low-energy electrons. This is a strong indication of a ponderomotive acceleration of the electrons emitted in the oscillating electric near field at the tip of the Au nanorods and in the gap between two triangles. The present work is, to my knowledge, the first momentum resolved investigation of plasmonically amplified multiphoton emission from individual nanoparticles.
DDC:	530 Physik 530 Physics
Institution:	Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department:	FB 08 Physik, Mathematik u. Informatik
Place:	Mainz
ROR:	https://ror.org/023b0x485
DOI:	http://doi.org/10.25358/openscience-2533
URN:	urn:nbn:de:hebis:77-diss-1000014697
Version:	Original work
Publication type:	Dissertation
License:	In Copyright
Information on rights of use:	https://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
Extent:	81 Seiten
Appears in collections:	JGU-Publikationen