New particle formation and aerosol dynamics from polluted urban to pristine rainforest environments

Abstract

Aerosol particles play a crucial role in cloud formation and the Earth's energy balance, with significant impacts on both climate and human health. This study explores new particle formation (NPF) and aerosol dynamics across three distinct environments: an urban area in Mainz, Germany; a pristine site in the Amazon rainforest (ATTO site, Brazil); and a polluted region in the North China Plain (Gucheng, China). The study employs state-of-the-art instruments to characterize aerosol properties, including particle and cluster number size distribution (PNSD), particle formation rates (J), growth rates (GR), and diurnal variations. In Mainz, Germany, measurements were conducted between March and July 2022 using the Nano-Scanning Mobility Particle Sizer (Nano-SMPS), Particle Size Magnifier (PSM), and Neutral Cluster and Air Ion Spectrometer (NAIS) to assess NPF events and nucleation mode particle dynamics. The results showed that 11 days (8 %) out of 132 days were identified as NPF event days, which is lower than some megacities such as Beijing and comparable to other European cities such as Leipzig. During event periods, the formation rate (J≤1.5 nm) ranged from 0.3 to 11.3 cm-3 s-1, and the growth rate (particle size range 1.5-20 nm) ranged from 1.9 to 6.6 nm h-1. In addition, the condensation sink (CS) values ranged from (1.8-6.9) × 10-3 s-1. It was found that meteorological factors such as low relative humidity, low wind speed and strong solar radiation are favorable for the occurrence of NPF events. Meanwhile, the importance of precise measurement of aerosol PNSD is highlighted. The accurate measurement of particles within the sub-10 nm size range, where technical challenges are present due to low detection efficiency and high diffusion loss, was achieved through the regular calibration of the instrument, the optimization and shortening of sampling lines, and the precise correction of losses. The Amazon Tall Tower Observatory (ATTO) site in the Amazon rainforest provides a unique opportunity to study aerosol dynamics in a pristine environment. As part of the Chemistry of the Atmosphere: Field Experiment in Brazil (CAFE-Brazil) campaign, particles and cluster ions with diameter smaller than 40 nm were continuously observed in the Amazonian boundary layer in December 2022 and January 2023. The median concentration of sub-3 nm particles during the observation period was 491 cm-3, accounting for 51 % of the total particle concentration, with a median of 969 cm-3. The median concentrations of naturally charged clusters (0.8-2 nm), intermediate (2-7 nm) and large (7-20 nm) ions were 624, 33 and 30 cm-3 respectively. Despite the presence of these sub-3 nm particles and ions, typical regional NPF events were not detected. However sub-3 nm particles showed a clear diurnal variation, with concentrations demonstrating a gradual increase from sunrise until midday, followed by a decline until midnight. Furthermore, on days with minimal pollution influence, daytime concentrations of sub-3 nm were observed to significantly exceed those recorded on polluted days. These daytime maximums are likely related to the photochemical formation of precursor vapors from different sources. In Gucheng, China, aerosol measurements showed extremely high particle number concentrations (median 20800 cm-3) and mass concentrations (median 121 µg m-3), reflecting the severe pollution in this region. The campaign was conducted during the winter period from November to December 2018. Size-resolved PNSD indicate that Aitken mode particles are less sensitive to relative humidity (RH) than accumulation mode particles. Specifically, the log-normal fitted diameters for Aitken mode particles were 31 nm and 33 nm for high and low RH conditions, respectively, whereas the fitted diameters for accumulation mode particles were 125 nm and 120 nm, respectively. However, the chemical composition of the aerosols clearly varied with RH, with higher RH favoring the formation of secondary inorganic and organic matter (Sun et al., 2020b). The findings from Mainz contribute to our knowledge of aerosol dynamics, offering insights into NPF processes in urban environments and their potential impact on air quality and climate modeling. The study in the Amazon rainforest provides valuable data on nanoparticle dynamics in pristine environments, and paving the way for future studies of gas-phase precursors to aerosol formation in the Amazon basin and similar regions. The findings in Gucheng highlight the complex interactions between aerosol dynamics, chemical composition and environmental factors in polluted regions. Overall, this study provides valuable insights into aerosol particle dynamics and NPF processes in urban, pristine and polluted environments. The ultimate goal was to improve our understanding of aerosol dynamics and NPF processes in different environments, with a focus on how natural and anthropogenic forcing shape particle size distributions, chemical composition, and diurnal variations. This knowledge will help to improve air quality models, better assess the impact of aerosols on climate change, more precise radiative forcing estimates, and support the development of more effective emission control policies, especially in regions with different levels of human impact.

Aerosolpartikel spielen eine entscheidende Rolle bei der Wolkenbildung und dem Energiehaushalt der Erde und haben erhebliche Auswirkungen auf den Klimawandel und die menschliche Gesundheit. Diese Studie untersucht die Partikelneubildung (NPF) und die Aerosoldynamik in drei verschiedenen Umgebungen: einem Stadtgebiet in Mainz, Deutschland; einem unbelasteten Gebiet im Amazonas-Regenwald (ATTO-Standort, Brasilien); und einer verschmutzten Region in der nordchinesischen Ebene (Gucheng, China). Die Studie verwendet modernste Instrumente zur Charakterisierung der Aerosoleigenschaften, darunter die Partikel- und Cluster- anzahl-Größenverteilung (PNSD), die Partikelbildungsrate (J), die Wachstumsraten (GR) und die tageszeitlichen Schwankungen. In Mainz, Deutschland, wurden zwischen März und Juli 2022 Messungen mit dem Nano-Scanning Mobility Particle Sizer (Nano-SMPS), dem Particle Size Magnifier (PSM) und dem Neutral Cluster and Air Ion Spectrometer (NAIS) durchgeführt, um NPF-Ereignisse und die Partikeldynamik im Nukleationsmodus zu untersuchen. Die Ergebnisse zeigten, dass 11 Tage (8 %) von 132 Tagen als NPF-Ereignistage identifiziert werden konnten, was weniger ist als in einigen Megastädten wie Peking und vergleichbar mit anderen europäischen Städten wie Leipzig. Während der Ereignisse lag die Bildungsrate (J≤1.5 nm) zwischen 0.3 und 11.3 cm-3 s-1, und die Wachstumsrate (Partikelgrößenbereich 1.5-20 nm) zwischen 1.9 und 6.6 nm h-1. Darüber hinaus lagen die condensation sink (CS)-Werte zwischen (1.8-6.9) × 10-3 s-1. Es wurde festgestellt, dass meteorologische Faktoren wie eine niedrige relative Luftfeuchtigkeit, eine geringe Windgeschwindigkeit und eine starke Sonneneinstrahlung das Auftreten von NPF-Ereignissen begünstigen. Gleichzeitig wird die Bedeutung einer präzisen Messung der Aerosol-PNSD hervorgehoben. Die genaue Messung von Partikeln im Größenbereich unter 10 nm, bei der aufgrund der geringen Detektionseffizienz und des hohen Diffusionsverlusts technische Herausforderungen bestehen, wurde durch die regelmäßige Kalibrierung des Instruments, die Optimierung und Verkürzung der Probenahmeleitungen und die präzise Korrektur von Verlusten erreicht. Der Standort des Amazon Tall Tower Observatory (ATTO) im Amazonas-Regenwald bietet eine einzigartige Gelegenheit, die Aerosoldynamik in einer unbelasteten Umgebung zu untersuchen. Im Rahmen der Kampagne „Chemistry of the Atmosphere: Field Experiment in Brazil (CAFE-Brazil) wurden im Dezember 2022 und Januar 2023 kontinuierlich Partikel und Cluster Ionen mit einem Durchmesser kleiner als 40 nm in der Amazonas-Grenzschicht untersucht. Die mittlere Konzentration von Partikeln mit einer Größe von weniger als 3 nm betrug während des Beobachtungszeitraums 491 cm-3, was 51 % der Gesamtpartikelkonzentration entspricht, mit einem Median von 969 cm-3. Die mittleren Konzentrationen von natürlich geladenen Clustern (0.8-2 nm), intermediären (2-7 nm) und großen (7-20 nm) Ionen betrugen 624, 33 und 30 cm-3. Trotz der Anwesenheit dieser Teilchen und Ionen mit einer Größe von unter 3 nm wurden keine typischen regionalen NPF-Ereignisse festgestellt. Allerdings zeigten Teilchen mit einer Größe von unter 3 nm eine deutliche tageszeitliche Schwankung, wobei die Konzentrationen von Sonnenaufgang bis Mittag einen allmählichen Anstieg zeigten, gefolgt von einem Rückgang bis Mitternacht. Darüber hinaus wurde an Tagen mit minimalem Verschmutzungseinfluss beobachtet, dass die Tageskonzentrationen von Partikeln mit einer Größe von unter 3 nm die an verschmutzten Tagen aufgezeichneten Konzentrationen deutlich überstiegen. Diese Tagesmaxima stehen wahrscheinlich im Zusammenhang mit der photochemischen Bildung Von gasförmigen Vorläuferverbindungen aus verschiedenen Quellen. In Gucheng, China, zeigten Aerosolmessungen extrem hohe Partikelanzahlkonzentrationen (Median 20800 cm-3) und Massenkonzentrationen (Median 121 µg m-3), was die starke Luftverschmutzung in dieser Region widerspiegelt. Die Kampagne wurde im Winter von November bis Dezember 2018 durchgeführt. Größenaufgelöste PNSD zeigen, dass Aitken-Modus-Partikel weniger empfindlich auf relative Luftfeuchtigkeit (RH) reagieren als Akkumulation-Modus-Partikel. Konkret lagen die logarithmisch-normalverteilten angepassten Durchmesser für Aitken-Modus-Partikel bei 31 nm und 33 nm für Bedingungen mit hoher bzw. niedriger RH, während die angepassten Durchmesser für Akkumulation-Modus-Partikel bei 125 nm bzw. 120 nm lagen. Die chemische Zusammensetzung der Aerosole variierte jedoch deutlich mit der relativen Luftfeuchtigkeit, wobei eine höhere relative Luftfeuchtigkeit die Bildung von sekundären anorganischen und organischen Stoffen begünstigte (Sun et al., 2020b). Die Ergebnisse aus Mainz tragen zu unserem Wissen über die Aerosoldynamik bei und bieten Einblicke in NPF-Prozesse in städtischen Umgebungen und ihre potenziellen Auswirkungen auf die Luftqualität und die Klimamodellierung. Die Studie im Amazonas-Regenwald liefert wertvolle Daten zur Dynamik von Nanopartikeln in unberührten Umgebungen und ebnet den Weg für zukünftige Studien zu Gasphasenvorläufern der Aerosolbildung im Amazonasbecken und ähnlichen Regionen. Die Ergebnisse in Gucheng verdeutlichen die komplexen Wechselwirkungen zwischen Aerosoldynamik, chemischer Zusammensetzung und Umweltfaktoren in verschmutzten Regionen. Insgesamt liefert diese Studie wertvolle Erkenntnisse über die Dynamik von Aerosolpartikeln und NPF-Prozesse in städtischen, unbelasteten und verschmutzten Umgebungen. Das letztendliche Ziel bestand darin, unser Verständnis der Aerosoldynamik und der NPF-Prozesse unter verschiedenen Umweltbedingungen zu verbessern, wobei der Schwerpunkt darauf lag, wie natürliche und anthropogene Einflüsse die Partikelgrößenverteilung, die chemische Zusammensetzung und die tageszeitlichen Schwankungen beeinflussen. Dieses Wissen wird dazu beitragen, Luftqualitätsmodelle zu verbessern, die Auswirkungen von Aerosolen auf den Klimawandel besser einzuschätzen, die Abschätzungen des atmosphärischen Strahlungsantriebs zu präziseren und die Entwicklung wirksamerer Emissionskontrollmaßnahmen zu unterstützen, insbesondere in Regionen mit unterschiedlichem Grad an menschlicher Beeinflussung.