Authors:	Rose, Diana
Title:	Measurement and modeling of cloud condensation nuclei in continental air
Online publication date:	22-Sep-2010
Year of first publication:	2010
Language:	english
Abstract:	Atmospheric aerosol particles serving as cloud condensation nuclei (CCN) are key elements of the hydrological cycle and climate. Knowledge of the spatial and temporal distribution of CCN in the atmosphere is essential to understand and describe the effects of aerosols in meteorological models. In this study, CCN properties were measured in polluted and pristine air of different continental regions, and the results were parameterized for efficient prediction of CCN concentrations.The continuous-flow CCN counter used for size-resolved measurements of CCN efficiency spectra (activation curves) was calibrated with ammonium sulfate and sodium chloride aerosols for a wide range of water vapor supersaturations (S=0.068% to 1.27%). A comprehensive uncertainty analysis showed that the instrument calibration depends strongly on the applied particle generation techniques, Köhler model calculations, and water activity parameterizations (relative deviations in S up to 25%). Laboratory experiments and a comparison with other CCN instruments confirmed the high accuracy and precision of the calibration and measurement procedures developed and applied in this study.The mean CCN number concentrations (NCCN,S) observed in polluted mega-city air and biomass burning smoke (Beijing and Pearl River Delta, China) ranged from 1000 cm−3 at S=0.068% to 16 000 cm−3 at S=1.27%, which is about two orders of magnitude higher than in pristine air at remote continental sites (Swiss Alps, Amazonian rainforest). Effective average hygroscopicity parameters, κ, describing the influence of chemical composition on the CCN activity of aerosol particles were derived from the measurement data. They varied in the range of 0.3±0.2, were size-dependent, and could be parameterized as a function of organic and inorganic aerosol mass fraction. At low S (≤0.27%), substantial portions of externally mixed CCN-inactive particles with much lower hygroscopicity were observed in polluted air (fresh soot particles with κ≈0.01). Thus, the aerosol particle mixing state needs to be known for highly accurate predictions of NCCN,S. Nevertheless, the observed CCN number concentrations could be efficiently approximated using measured aerosol particle number size distributions and a simple κ-Köhler model with a single proxy for the effective average particle hygroscopicity. The relative deviations between observations and model predictions were on average less than 20% when a constant average value of κ=0.3 was used in conjunction with variable size distribution data. With a constant average size distribution, however, the deviations increased up to 100% and more. The measurement and model results demonstrate that the aerosol particle number and size are the major predictors for the variability of the CCN concentration in continental boundary layer air, followed by particle composition and hygroscopicity as relatively minor modulators. Depending on the required and applicable level of detail, the measurement results and parameterizations presented in this study can be directly implemented in detailed process models as well as in large-scale atmospheric and climate models for efficient description of the CCN activity of atmospheric aerosols. Atmosphärische Aerosolpartikel, die als Wolkenkondensationskerne (CCN) dienen, sind von zentraler Bedeutung für den Wasserkreislauf und das Klima. Um die Effekte von Aerosolen in meteorologischen Modellen zu erfassen, sind Kenntnisse der räumlichen und zeitlichen Verteilung von CCN erforderlich. Im Rahmen dieser Studie wurden die CCN-Eigenschaften von verschmutzter und reiner Luft in verschiedenen kontinentalen Regionen untersucht. Die Messergebnisse wurden parametrisiert um eine einfache Vorhersage von CCN-Konzentrationen zu ermöglichen. Für die größenaufgelösten Messungen von CCN-Effizienzspektren (Aktivierungskurven) wurde ein CCN-Zähler mit kontinuierlichem Durchfluss benutzt und mittels Ammoniumsulfat- und Natriumchloridaerosolen für einen weiten Wasserdampfübersättigungsbereich kalibriert (S=0.068% bis 1.27%). Eine umfassende Analyse der Messunsicherheiten zeigte, dass die Kalibrierergebnisse stark von der Methode der Partikelerzeugung sowie von den benutzten Köhlermodellen und Wasseraktivitätsparametrisierungen abhängen (relative Abweichungen in S bis zu 25%). Labormessungen und Vergleichsmessungen mit anderen CCN-Instrumenten bestätigten die hohe Genauigkeit der in dieser Studie entwickelten und angewandten Kalibrier- und Messmethoden. Die CCN-Anzahlkonzentrationen in den verschmutzten Ballungsräumen (Peking und Perlflussdelta, China) reichten von 1000 cm−3 bei S=0.068% bis 16 000 cm−3 bei S=1.27%. Diese Konzentrationen sind um etwa zwei Größenordnungen höher als in reiner Luft abgelegener kontinentaler Gebiete (Schweizer Alpen, Amazonas-Regenwald). Aus den Messdaten konnten effektive Hygroskopizitätsparameter κ abgeleitet werden, die den Einfluss der chemischen Zusammensetzung auf die CCN-Aktivität der Partikel beschreiben. Diese Werte lagen im Mittel bei 0.3±0.2 und konnten als Funktion der organischen und anorganischen Massenfraktion dargestellt werden. In verschmutzter Luft wurde bei geringen Übersättigungen (≤0.27%) ein erheblicher Anteil an extern gemischten CCN-inaktiven Partikeln mit viel geringerer Hygroskopizität beobachtet (frische Rußpartikel mit κ≈0.01). Für sehr genaue Vorhersagen von NCCN,S muss daher auch der Mischungszustand bekannt sein. Dennoch konnten die beobachteten CCN-Konzentrationen auch unter Verwendung der gemessenen Partikelgrößenverteilungen und eines einfachen κ-Köhlermodells, das die effektive mittlere Hygroskopizität mit einem einzelnen Parameter beschreibt, gut angenähert werden. Wenn ein konstanter Mittelwert von κ=0.3 in Verbindung mit variablen Größenverteilungen benutzt wurde, lagen die Unterschiede zwischen gemessen und modelliertenWerten im Mittel unter 20%. Wurde dagegen eine konstante Größenverteilung angenommen, stiegen die Unterschiede auf 100% und mehr. Die Mess- und Modellergebnisse zeigen, dass die Aerosolpartikelanzahl und -größe den stärksten Einfluss auf die Variabilität der CCN-Konzentrationen in der kontinentalen Grenzschicht haben, während die Partikelzusammensetzung und Hygroskopizität eher eine untergeordnete Rolle spielen. Die Ergebnisse und Parametrisierungen dieser Doktorarbeit können zur Beschreibung der CCN-Aktivität atmosphärischer Aerosole direkt in detaillierten Prozessmodellen sowie in großräumigen Atmosphären- und Klimamodellen eingesetzt werden.
DDC:	500 Naturwissenschaften 500 Natural sciences and mathematics
Institution:	Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department:	FB 08 Physik, Mathematik u. Informatik
Place:	Mainz
ROR:	https://ror.org/023b0x485
DOI:	http://doi.org/10.25358/openscience-976
URN:	urn:nbn:de:hebis:77-24168
Version:	Original work
Publication type:	Dissertation
License:	In Copyright
Information on rights of use:	https://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
Extent:	111 S.
Appears in collections:	JGU-Publikationen