Chemical composition and origin of aerosol particles involved in summertime Arctic cloud processes
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Das arktische Klima zeigt eine rapide Erwärmung im Vergleich zu anderen Regionen der Erde, mit drastischen Folgen für ihre Umgebung (z.B. Verlust der Meereisbedeckung). Aerosolpartikel stellen einen wichtigen Faktor für die Energiebilanz dieser polaren Region dar, da sie sowohl direkt als auch indirekt über die Bildung und Beeinflussung von Wolken mit solarer und terrestrischer Strahlung wechselwirken. Die Wechselwirkung zwischen Aerosolpartikel und Wolken in der Arktis ist jedoch noch immer nicht vollständig verstanden. Der Schwerpunkt dieser Arbeit liegt auf dem Vorkommen verschiedener Aerosolspezies und ihrem Einfluss auf Wolkenprozesse im arktischen Sommer. Dazu wurden flugzeuggetragene in-situ Messungen der chemischen Zusammensetzung von Aerosolpartikeln in der europäischen Arktis unter Verwendung des Einzelpartikel-Massenspektrometers ALABAMA durchgeführt. Umgebungsaerosol und Wolkenpartikel-Residuen mit Durchmessern zwischen 250 nm und 1.6 µm wurden chemisch analysiert. Insgesamt wurden dabei über 240000 Massenspektren aufgezeichnet, fast 45000 davon innerhalb von Wolken als Residuen von Wolkenpartikeln. Verschiedene Partikeltypen wurden über das Vorhandensein charakteristischer Ionen-Markersignale identifiziert. Diese chemische Partikelanalyse wurde durch Messungen der Eigenschaften von Aerosol- und Wolkenpartikel, Spurengasmessungen sowie Simulationen der Luftmassenhistorie unterstützt.
Diese Arbeit konnte zeigen, dass die Zusammensetzung arktischer Wolkenresiduen von Triethyl- und/oder Diethylamin dominiert wurden, die erstmals in arktischen Aerosolpartikeln beobachtet werden konnten. Neben Aminen wurden auch Seesalz, Dicarboxylsäuren, Nitrat, iodhaltige Verbindungen und elementarer Kohlenstoff verstärkt in Wolkenresiduen gefunden. Im Gegensatz dazu bestanden die Partikel außerhalb von Wolken innerhalb der atmosphärischen Grenzschicht hauptsächlich aus Trimethylamin und Seesalz, oberhalb der Grenzschicht aus Ammoniumsulfat. Der Beitrag von Triethyl- bzw. Diethylamin außerhalb von Wolken war allerdings gering, sodass der Eintrag zu Wolken vermutlich über die Gasphase abläuft. Diese Hypothese wurde durch eine beobachtete Korrelation zwischen dem Anteil des ethylartigen Amins und dem Wolken-Flüssigwassergehalt unterstützt, was für die gute Löslichkeit dieser Substanz spricht. Ein signifikanter Beitrag dieser Amine konnte auch außerhalb der Arktis in Wolken in mittleren Breiten gefunden werden, was die allgemeine Bedeutung der Amine für Wolkenprozesse hervorhebt. Des Weiteren zeigte die Zusammensetzung der Residualpartikel aus Wolken, die thermodynamisch entkoppelt vom Boden waren, Ähnlichkeiten zur Aerosolzusammensetzung oberhalb der Wolke. Daher spielt die thermodynamische Struktur der Wolken vermutlich eine wichtige Rolle für den Beitrag von Partikeln aus bodennahen Quellen für die Entstehung und die Eigenschaften von arktischen Wolken.