Please use this identifier to cite or link to this item: http://doi.org/10.25358/openscience-8535
Authors: Eppers, Oliver
Title: Chemical composition and origin of aerosol particles involved in summertime Arctic cloud processes
Online publication date: 26-Jan-2023
Year of first publication: 2023
Language: english
Abstract: Das arktische Klima zeigt eine rapide Erwärmung im Vergleich zu anderen Regionen der Erde, mit drastischen Folgen für ihre Umgebung (z.B. Verlust der Meereisbedeckung). Aerosolpartikel stellen einen wichtigen Faktor für die Energiebilanz dieser polaren Region dar, da sie sowohl direkt als auch indirekt über die Bildung und Beeinflussung von Wolken mit solarer und terrestrischer Strahlung wechselwirken. Die Wechselwirkung zwischen Aerosolpartikel und Wolken in der Arktis ist jedoch noch immer nicht vollständig verstanden. Der Schwerpunkt dieser Arbeit liegt auf dem Vorkommen verschiedener Aerosolspezies und ihrem Einfluss auf Wolkenprozesse im arktischen Sommer. Dazu wurden flugzeuggetragene in-situ Messungen der chemischen Zusammensetzung von Aerosolpartikeln in der europäischen Arktis unter Verwendung des Einzelpartikel-Massenspektrometers ALABAMA durchgeführt. Umgebungsaerosol und Wolkenpartikel-Residuen mit Durchmessern zwischen 250 nm und 1.6 µm wurden chemisch analysiert. Insgesamt wurden dabei über 240000 Massenspektren aufgezeichnet, fast 45000 davon innerhalb von Wolken als Residuen von Wolkenpartikeln. Verschiedene Partikeltypen wurden über das Vorhandensein charakteristischer Ionen-Markersignale identifiziert. Diese chemische Partikelanalyse wurde durch Messungen der Eigenschaften von Aerosol- und Wolkenpartikel, Spurengasmessungen sowie Simulationen der Luftmassenhistorie unterstützt. Diese Arbeit konnte zeigen, dass die Zusammensetzung arktischer Wolkenresiduen von Triethyl- und/oder Diethylamin dominiert wurden, die erstmals in arktischen Aerosolpartikeln beobachtet werden konnten. Neben Aminen wurden auch Seesalz, Dicarboxylsäuren, Nitrat, iodhaltige Verbindungen und elementarer Kohlenstoff verstärkt in Wolkenresiduen gefunden. Im Gegensatz dazu bestanden die Partikel außerhalb von Wolken innerhalb der atmosphärischen Grenzschicht hauptsächlich aus Trimethylamin und Seesalz, oberhalb der Grenzschicht aus Ammoniumsulfat. Der Beitrag von Triethyl- bzw. Diethylamin außerhalb von Wolken war allerdings gering, sodass der Eintrag zu Wolken vermutlich über die Gasphase abläuft. Diese Hypothese wurde durch eine beobachtete Korrelation zwischen dem Anteil des ethylartigen Amins und dem Wolken-Flüssigwassergehalt unterstützt, was für die gute Löslichkeit dieser Substanz spricht. Ein signifikanter Beitrag dieser Amine konnte auch außerhalb der Arktis in Wolken in mittleren Breiten gefunden werden, was die allgemeine Bedeutung der Amine für Wolkenprozesse hervorhebt. Des Weiteren zeigte die Zusammensetzung der Residualpartikel aus Wolken, die thermodynamisch entkoppelt vom Boden waren, Ähnlichkeiten zur Aerosolzusammensetzung oberhalb der Wolke. Daher spielt die thermodynamische Struktur der Wolken vermutlich eine wichtige Rolle für den Beitrag von Partikeln aus bodennahen Quellen für die Entstehung und die Eigenschaften von arktischen Wolken.
The Arctic climate is warming rapidly compared to other regions of the globe with drastic implications for its environment (e.g. sea ice loss). Aerosol particles are an important factor for the energy budget in this polar region as they interact directly or indirectly via cloud formation and processing with solar and terrestrial radiation. However, the interaction between aerosol and clouds in the Arctic is still not fully understood. This study focuses on the occurrence of different aerosol species and their influence on cloud processes in the summertime Arctic. Airborne in-situ measurements of particle composition were conducted in the European Arctic using the single particle mass spectrometer ALABAMA. Ambient aerosol particles and cloud particle residues in the diameter range between 250 nm and 1.6 µm were chemically analyzed. More than 240000 single particle mass spectra were obtained in total during the flights, almost 45000 of them from cloud residuals sampled in clouds. Different particle types were identified by detection of characteristic ion signal markers. This chemical particle analysis was complemented by further measurements of aerosol and cloud properties, trace gases as well as air mass history simulations. This study has found that Arctic cloud residual composition was dominated by triethyl- and/or diethylamine, which were observed for the first time in Arctic aerosol particles. In addition to amines, also sea spray, dicarboxylic acids, nitrate, iodine and elemental carbon were enriched inside the cloud residuals. In contrast, particles in ambient air contained mainly trimethylamine and sea spray inside the boundary layer and ammonium sulfate in the free troposphere. Only little contribution of triethyl- and/or diethylamine to particle composition in ambient air was observed, suggesting these amines were taken up by the cloud droplets from the gas-phase. This hypothesis was further supported by the observed correlation between the ethylated amine fraction and cloud liquid water content indicating their high solubility. Outside the Arctic, a significant contribution of these amines was found in clouds at mid-latitudes as well, suggesting a general importance of amines for cloud processes. Moreover, the cloud residual composition of clouds, which were thermodynamically decoupled from the surface, showed similarities to above-cloud particle composition. Thus, the thermodynamic structure of the clouds seems to play a critical role for the contribution of surface-related aerosol species to Arctic clouds.
DDC: 500 Naturwissenschaften
500 Natural sciences and mathematics
Institution: Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department: FB 08 Physik, Mathematik u. Informatik
MaxPlanck GraduateCenter
Externe Einrichtungen
Place: Mainz
ROR: https://ror.org/023b0x485
DOI: http://doi.org/10.25358/openscience-8535
URN: urn:nbn:de:hebis:77-openscience-7b5647a1-f413-4d3b-b0ec-d23a662ab19b4
Version: Original work
Publication type: Dissertation
License: CC BY
Information on rights of use: https://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
Extent: ix, 210 Seiten ; Illustrationen, Diagramme
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