Please use this identifier to cite or link to this item: http://doi.org/10.25358/openscience-7201
Authors: Clemen, Hans-Christian
Advisor: Schneider, Johannes
Title: Weiterentwicklung eines Einzelpartikel-Massenspektrometers und dessen Anwendung auf Aerosolpartikel, Eiskeime und Eispartikelresiduen in der freien Troposphäre
Online publication date: 28-Nov-2022
Year of first publication: 2022
Language: german
Abstract: Diese Arbeit beabsichtigt zu einem besseren Verständnis über die atmosphä- rische Eisbildung beizutragen, indem sie chemische Analysen über die Zusammensetzung von eisbildenden Aerosolpartikeln (INPs) und den in Eispartikeln enthalten Residuen (IPR) liefert. Im Temperaturbereich von 0°C bis -38°C sind INPs die Voraussetzung zur Bildung von Eispartikeln, wobei nur ein kleiner Teil der Aerosolpartikel als INP fungiert. Um herauszufinden, welche Aerosolpartikel das sind, wurden INPs und IPRs mit dem Einzelpartikel-Massenspektrometer ALABAMA auf ihre chemischen Komponenten hin untersucht. Dafür wurden bodengestützte Aerosol- und Wolkenmessungen auf der hochalpinen Forschungsstation Jungfraujoch (JFJ) durchgeführt. Aus den Analysen ergaben sich insbesondere für natrium-, calcium-, silizium-, chlor- und kohlenstoffhaltige Ionen erhöhte Korrelationen mit der INP-Anzahlkonzentration. Diese potenziell INP-relevanten Substanzen wurden auf Mineralstaub, Seesalzpartikel und elementaren Kohlenstoff (EC) zurückgeführt, womit diese einen möglichen Einfluss auf die Eispartikelbildung am JFJ haben. Anhand von Partikeltransportsimulationen konnten die Quellen des Mineralstaub und EC-Typs in Afrika lokalisiert werden. Die Analyse der IPRs ergab, dass Mineralstaubund Seesalzpartikel auch die Zusammensetzung der IPR-Population am JFJ dominierten, was im Einklang mit den Schlussfolgerungen aus den INP-Analysen steht. Eine weitere Erkenntnis aus den IPR-Analysen ergibt sich aufgrund des Anzeichens sekundärer Eisbildung, wobei der Seesalz-Typ die IPR-Population während solcher Wolkenperioden phasenweise dominierte. Da das ALABAMA ursprünglich nicht die benötigte hohe Messeffizienz für INP-Messungen erreichte, wurde zudem das Instrumentendesign im Rahmen dieser Arbeit modifiziert. Mit der Entwicklung eines neuen aerodynamischen Linsensystems (ALS), der Implementierung einer zeitverzögerten Ionenextraktion (DIE) und einer zusätzlichen elektrischen Abschirmung (ES) wurde die Detektionseffizienz, der detektierbare Partikelgrößenbereich und die Trefferquote des ALABAMA erheblich verbessert. Das neue ALS erweitert den detektierbaren Partikelgrößenbereich insbesondere im Supermikrometer-Bereich (50 %: 230 nm - 3240 nm). Durch die Anwendung der DIE und der ES konnte die Trefferquote für geladene kleine Partikel deutlich verbessert werden. Darüber hinaus führt die DIE zu einer erhöhten Ionenausbeute des Ionenextraktionsprozesses, was wiederum in einer größeren effektiven Breite des Ablationslaserstrahls resultiert und so Trefferquoten von nahezu 100 % für PSL-Partikel im Größenbereich von 350 nm bis 2000 nm erreichbar sind.
This work intends to contribute to a better understanding of atmospheric ice formation by providing chemical analyses on the composition of ice nucleating particles (INPs) and the residuals contained in ice particles (IPRs). In the temperature range from 0°C to -38°C, INPs are the prerequisite for ice particle formation, and only a small fraction of aerosol particles function as INPs. To find out which aerosol particles these are, INPs and IPRs were analyzed for their chemical components using the single particle mass spectrometer ALABAMA. For this purpose, ground-based aerosol and cloud measurements were carried out at the high altitude research station Jungfraujoch (JFJ). From the analyses, increased correlations with the INP number concentration were found in particular for ions containing sodium, calcium, silicon, chlorine and carbon. These potentially INP-relevant substances were attributed to mineral dust, sea salt particles, and elemental carbon (EC), thus potentially influencing ice particle formation at the JFJ. Particle transport simulations were used to locate the mineral dust and EC type sources in Africa. The analysis of the IPRs revealed that mineral dust and sea salt particles also dominated the composition of the IPR population at JFJ, which is consistent with the conclusions from the INP analyses. Another finding from the IPR analyses arises from the evidence of secondary ice formation, with the sea salt type phasically dominating the IPR population during such cloud periods. In addition, because the ALABAMA did not originally achieve the high measurement efficiency needed for INP measurements, the instrument design was modified as part of this work. With the development of a new aerodynamic lens system (ALS), the implementation of a delayed ion extraction (DIE), and an additional electric shielding (ES), the detection efficiency, the detectable particle size range, and the hit rate of the ALABAMA were significantly improved. The new ALS extends the detectable particle size range, especially in the supermicrometer range (50 %: 230 nm - 3240 nm). By using the DIE and the ES, the hit rate for charged small particles could be significantly improved. In addition, the DIE leads to an increased ion yield of the ion extraction process, which in turn results in a larger effective width of the ablation laser beam and thus hit rates of nearly 100 % are achievable for PSL particles in the size range from 350 nm to 2000 nm.
DDC: 500 Naturwissenschaften
500 Natural sciences and mathematics
550 Geowissenschaften
550 Earth sciences
Institution: Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department: FB 08 Physik, Mathematik u. Informatik
Externe Einrichtungen
Place: Mainz
ROR: https://ror.org/023b0x485
DOI: http://doi.org/10.25358/openscience-7201
URN: urn:nbn:de:hebis:77-openscience-f5ed3f1f-3137-4508-b732-f175e3dd5c344
Version: Original work
Publication type: Dissertation
License: CC BY
Information on rights of use: https://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
Extent: xi, 297 Seiten ; Illustrationen, Diagramme
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