Weiterentwicklung eines Einzelpartikel-Massenspektrometers und dessen Anwendung auf Aerosolpartikel, Eiskeime und Eispartikelresiduen in der freien Troposphäre
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Abstract
Diese Arbeit beabsichtigt zu einem besseren Verständnis über die atmosphä-
rische Eisbildung beizutragen, indem sie chemische Analysen über die Zusammensetzung von eisbildenden Aerosolpartikeln (INPs) und den in Eispartikeln
enthalten Residuen (IPR) liefert. Im Temperaturbereich von 0°C bis -38°C
sind INPs die Voraussetzung zur Bildung von Eispartikeln, wobei nur ein kleiner Teil der Aerosolpartikel als INP fungiert. Um herauszufinden, welche Aerosolpartikel das sind, wurden INPs und IPRs mit dem Einzelpartikel-Massenspektrometer ALABAMA auf ihre chemischen Komponenten hin untersucht.
Dafür wurden bodengestützte Aerosol- und Wolkenmessungen auf der hochalpinen Forschungsstation Jungfraujoch (JFJ) durchgeführt. Aus den Analysen
ergaben sich insbesondere für natrium-, calcium-, silizium-, chlor- und kohlenstoffhaltige Ionen erhöhte Korrelationen mit der INP-Anzahlkonzentration.
Diese potenziell INP-relevanten Substanzen wurden auf Mineralstaub, Seesalzpartikel und elementaren Kohlenstoff (EC) zurückgeführt, womit diese einen
möglichen Einfluss auf die Eispartikelbildung am JFJ haben. Anhand von Partikeltransportsimulationen konnten die Quellen des Mineralstaub und EC-Typs
in Afrika lokalisiert werden. Die Analyse der IPRs ergab, dass Mineralstaubund Seesalzpartikel auch die Zusammensetzung der IPR-Population am JFJ dominierten, was im Einklang mit den Schlussfolgerungen aus den INP-Analysen
steht. Eine weitere Erkenntnis aus den IPR-Analysen ergibt sich aufgrund des
Anzeichens sekundärer Eisbildung, wobei der Seesalz-Typ die IPR-Population
während solcher Wolkenperioden phasenweise dominierte. Da das ALABAMA
ursprünglich nicht die benötigte hohe Messeffizienz für INP-Messungen erreichte, wurde zudem das Instrumentendesign im Rahmen dieser Arbeit modifiziert.
Mit der Entwicklung eines neuen aerodynamischen Linsensystems (ALS), der
Implementierung einer zeitverzögerten Ionenextraktion (DIE) und einer zusätzlichen elektrischen Abschirmung (ES) wurde die Detektionseffizienz, der detektierbare Partikelgrößenbereich und die Trefferquote des ALABAMA erheblich
verbessert. Das neue ALS erweitert den detektierbaren Partikelgrößenbereich
insbesondere im Supermikrometer-Bereich (50 %: 230 nm - 3240 nm). Durch die
Anwendung der DIE und der ES konnte die Trefferquote für geladene kleine
Partikel deutlich verbessert werden. Darüber hinaus führt die DIE zu einer
erhöhten Ionenausbeute des Ionenextraktionsprozesses, was wiederum in einer
größeren effektiven Breite des Ablationslaserstrahls resultiert und so Trefferquoten von nahezu 100 % für PSL-Partikel im Größenbereich von 350 nm bis
2000 nm erreichbar sind.