Authors:	Holanda, Bruna Amorim
Title:	Atmospheric processing and relevance of biomass burning aerosols over the Amazon and the Atlantic
Online publication date:	27-Apr-2022
Year of first publication:	2022
Language:	english
Abstract:	Biomass burning aerosols from vegetation fires affect the Earth's radiation balance and hydrological cycle and, thus, have profound influences on atmospheric circulation and the climate system. This is particularly true for the atmosphere over the Amazon rain forest, which oscillates between pristine aerosol conditions in the wet season and the heavily polluted dry season with the widespread use of fire in deforestation, agricultural expansion, and infrastructure projects. Accordingly, the role of fires as a destructive and transformative force in the Amazon ecosystem has been a focal point of research for decades. Especially, the atmospheric effects of the large amounts of emitted smoke, comprising black carbon (BC) along with organic and inorganic aerosols, have been investigated intensely. Yet, significant uncertainties remain on the smoke's spatial and temporal variability as well as its optical and microphysical properties. This dissertation characterizes the sources, abundance, properties, and atmospheric significance of biomass burning aerosols over the Amazon and the tropical Atlantic region. Black carbon has been characterized systematically, along with a broad spectrum of complementary aerosol and trace gas parameters. This work is based on large-scale field campaigns, including multi-year measurements at the Amazon Tall Tower Observatory (ATTO) as well as five missions with the High Altitude and LOng Range research aircraft (HALO). The analysis yielded a comprehensive and fundamental aerosol characterization with a particular focus on biomass burning smoke and its microphysical and optical properties. The ATTO data emphasize the aerosol's pronounced seasonality and diurnal cycles as well as the response to climate extremes such as El Niño periods. It is shown that the Amazonian pollution burden is not solely defined by local and regional fires but also receives large amounts of African smoke via long-range transport. This African contribution cannot be neglected in the analysis and modelling of the life cycle of Amazonian aerosols. The ATTO results are complemented by the HALO aircraft observations, resolving the transatlantic transport of BC-rich African smoke in defined layers in the free troposphere, followed by its entrainment into of the Amazonian boundary layer. Even after mixing, the Amazonian and African smoke can efficiently be distinguished through characteristic microphysical signatures. This approach has been used systematically to analyze the physical and chemical properties of both smoke fractions. Finally, a comparison of all HALO missions links the detailed characterization of the Amazonian and African smoke to further combustion aerosols worldwide suggesting distinct differences in the relationship between BC and cloud condensation nuclei concentration. Aerosole aus der Biomasseverbrennung wirken sich auf die Strahlungsbilanz und den Wasserkreislauf der Erde aus und haben somit tiefgreifenden Einfluss auf die atmosphärische Zirkulation und das Klimasystem. Dies gilt besonders für die Atmosphäre des Amazonas-Regenwalds, die zwischen weitgehend unberührten Aerosol-Bedingungen in der Regenzeit und einer stark verschmutzten Trockenzeit mit weit verbreitetem Einsatze von Feuer im Zuge von landwirtschaftlicher Expansion, Bergbau und Infrastrukturprojekten oszilliert. Dementsprechend ist die Rolle von Bränden als zerstörerische und transformative Kraft im Amazonas-Ökosystem seit Jahrzehnten ein wesentliches Forschungsthema. Insbesondere die atmosphärischen Auswirkungen der großen Mengen an emittiertem Rauch, der neben organischen und anorganischen Aerosolen auch schwarzen Kohlenstoff enthält, wurden intensiv untersucht. Dennoch bestehen nach wie vor erhebliche Unsicherheiten hinsichtlich der räumlichen und zeitlichen Variabilität des Rauches sowie seiner optischen und mikrophysikalischen Eigenschaften. In dieser Dissertation werden die Quellen, die Häufigkeit, die Eigenschaften und die atmosphärische Bedeutung von Aerosolen aus der Biomasseverbrennung über dem Amazonas und den tropischen Atlantik charakterisiert. Schwarzer Kohlenstoff wurde zusammen mit einem weiten Spektrum anderer Aerosol- und Spurengasparameter charakterisiert. Diese Arbeit basiert auf groß angelegten Feldkampagnen, einschließlich mehrjähriger Messungen am Amazon Tall Tower Observatory (ATTO) sowie fünf Missionen mit dem Forschungsflugzeug HALO. Basierend auf den Messdaten wird eine umfassende Analyse grundlegender Aerosolparameter mit besonderem Schwerpunkt auf Rauch aus Biomasseverbrennung und dessen mikrophysikalischen und optischen Eigenschaften präsentiert. Die ATTO-Beobachtungen heben dabei die ausgeprägte Saisonalität und die täglichen Aerosol-Zyklen, sowie die Auswirkungen von Klimaextremen wie El-Niño-Perioden hervor. Die Ergebnisse verdeutlichen, dass die Schadstoffbelastung im Amazonas nicht nur durch lokale und regionale Brände bestimmt wird, sondern auch durch große Mengen afrikanischen Rauchs über den Atlantik nach Südamerika transportiert werden. Dieser afrikanische Beitrag sollte bei künftigen Analysen und Modellierungen des Lebenszyklus von Aerosolen im Amazonas Berücksichtigung finden. Die ATTO-Beobachtungen werden durch die HALO-Missionen ergänzt, die den Transport des afrikanischen Rauchs in definierten Schichten in der freien Troposphäre, gefolgt von seinem Eintrag in die Amazonas-Grenzschicht, darlegen. Aufgrund der beachtlich unterschiedlichen mikrophysikalischen Signaturen können der südamerikanische und afrikanische Rauch auch nach ihrer Durchmischung klar voneinander abgegrenzt werden. Dieser Ansatz wurde systematisch genutzt, um die physikalischen und chemischen Eigenschaften der Rauchfraktionen im Amazonasgebiet zu analysieren. Schließlich verknüpft ein Vergleich aller HALO-Missionen die detaillierte Charakterisierung des amazonischen und afrikanischen Rauchs mit weiteren Aerosolen aus Verbrennungsprozessen und legt nahe, dass auch die Beziehungen zwischen schwarzen Kohlenstoff und der Anzahl an Wolkenkondensationskeimen deutlich variiert, abhängig von der Emissionsquelle.
DDC:	500 Naturwissenschaften 500 Natural sciences and mathematics 550 Geowissenschaften 550 Earth sciences
Institution:	Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department:	FB 08 Physik, Mathematik u. Informatik FB 09 Chemie, Pharmazie u. Geowissensch. FB 10 Biologie MaxPlanck GraduateCenter
Place:	Mainz
ROR:	https://ror.org/023b0x485
DOI:	http://doi.org/10.25358/openscience-6823
URN:	urn:nbn:de:hebis:77-openscience-12c377cb-9a22-48c5-9c02-d0c219e656e44
Version:	Original work
Publication type:	Dissertation
License:	CC BY
Information on rights of use:	https://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
Extent:	240 Seiten, Diagramme, Illustrationen
Appears in collections:	JGU-Publikationen