Authors:	Janke, William
Title:	Multi-Scale Modelling of the Epitaxial Growth of Organic Thin Films on Insulating Surfaces
Online publication date:	16-Dec-2021
Year of first publication:	2021
Language:	english
Abstract:	Growth morphologies of epitaxially grown molecular thin films are of interest for a range of different technological applications. While the possibilities of epitaxial growth experiments are usually explored in the lab, it is desirable to be able to accurately simulate the process to more quickly explore a wide range of different experimental protocols. The kinetic Monte Carlo (KMC) method is a promising approach in that regard, as it can access the necessary time and length scales on which epitaxial growth can be observed. However, a KMC algorithm requires the transition rates of all implemented elementary transitions as input parameters and ideally also their dependence on experimental parameters like temperature. Experimental data can help to inform a model for the transition rates of a KMC simulation, but experiments alone are not sufficient to completely determine all the parameters. As a result, KMC rate models are often oversimplified to be able to work with a limited amount of experimental information. In this thesis, we present a bottom-up approach for the determination of a KMC rate model that is built on a foundation of transition rate data gathered in molecular dynamics (MD) simulations. The example system on which we apply this approach is the epitaxial growth of the buckminsterfullerene on a calcium fluoride substrate. We set up MD simulations of this system in a wide variety of configurations in which we can observe the elementary transitions, determine their transition rates in a range of temperatures and finally use the obtained data to derive a rate model for use in KMC simulations. To test the obtained models, we run KMC simulations and compare the results with experimental data. This thesis contributes to the ability to model and simulate the self-assembly processes of molecules on insulating substrates. Consequently, it advances the understanding of such systems and enables the development of new strategies to control the evolution of cluster morphologies in deposition experiments. Wachstumsmorphologien epitaktisch gewachsener molekularer Dünnschichten sind für eine Reihe unterschiedlicher technologischer Anwendungen von Interesse. Während die Möglichkeiten epitaktischer Wachstumsexperimente normalerweise im Labor untersucht werden, ist es wünschenswert, den Prozess genau simulieren zu können, um eine breite Palette verschiedener experimenteller Protokolle schneller untersuchen zu können. Die kinetische Monte Carlo (KMC) Methode ist in dieser Hinsicht ein vielversprechender Ansatz, da sie auf die notwendigen Zeit- und Längenskalen zugreifen kann, auf denen epitaktisches Wachstum stattfindet. Ein KMC Algorithmus benötigt jedoch als Eingangsparameter die Übergangsraten aller implementierten Elementarübergänge und idealerweise auch deren Abhängigkeit von experimentellen Parametern wie der Temperatur. Experimentelle Daten können in die Modellierung der Übergangsraten einer KMC-Simulation mit einfließen, aber Experimente allein reichen nicht aus, um alle Parameter einer KMC Simulation vollständig zu bestimmen. Infolgedessen werden KMC Ratenmodelle oft stark vereinfacht, um mit der begrenzten Menge an experimentellen Informationen arbeiten zu können. In dieser Dissertation präsentieren wir einen ''Bottom-up'' Ansatz zur Bestimmung eines KMC Ratenmodells, das auf einer Grundlage von berechneten Übergangsraten aus Molekulardynamiksimulationen (MD) aufbaut. Das Beispielsystem, auf das wir diesen Ansatz anwenden, ist das epitaktische Wachstum des Buckminsterfullerens auf einem Kalziumfluorid Substrat. Wir setzen MD Simulationen dieses Systems in einer Vielzahl von Konfigurationen an, in denen wir die elementaren Übergänge beobachten, ihre Übergangsraten in einem Temperaturbereich bestimmen und schließlich aus den erhaltenen Daten ein Ratenmodell für den Einsatz in KMC-Simulationen ableiten. Um die erhaltenen Modelle zu testen, führen wir KMC Simulationen durch und vergleichen die Ergebnisse mit experimentellen Daten. Diese Arbeit trägt dazu bei, die Selbstorganisationsprozesse von Molekülen auf isolierenden Substraten zu modellieren und zu simulieren. Folglich fördert sie unser Verständnis solcher Systeme und ermöglicht die Entwicklung neuer Strategien zur Kontrolle der Evolution von Clustermorphologien in epitaktischen Wachstumsexperimenten.
DDC:	530 Physik 530 Physics
Institution:	Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department:	FB 08 Physik, Mathematik u. Informatik
Place:	Mainz
ROR:	https://ror.org/023b0x485
DOI:	http://doi.org/10.25358/openscience-6646
URN:	urn:nbn:de:hebis:77-openscience-c4d94531-7ecb-484e-b517-e36549e12b7b5
Version:	Original work
Publication type:	Dissertation
License:	In Copyright
Information on rights of use:	http://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
Extent:	x, 163 Seiten, Illustrationen, Diagramme
Appears in collections:	JGU-Publikationen