Chlorine partitioning in the lowermost Arctic stratosphere during winter – an aircraft in situ measurement perspective
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Die vorliegende Arbeit untersucht experimentell die Veränderungen der Verteilungen von anorganischen Chlor-Reservoirgasen und aktiven Chlorverbindungen in der polaren untersten Stratosphäre im kalten Winter 2015/2016. Obwohl die Emission langlebiger chlorhaltiger Stoffe durch weltweite Klimaabkommen erfolgreich unterbunden wurde, bleiben stratosphärische Chlorkonzentrationen noch auf Jahrzehnte hinaus erhöht. Chlorverbindungen haben einen bedeutenden Anteil am katalytischen polaren Ozonabbau im Winter und Frühling. Die globale Ozonschicht ist ein wichtiger Faktor für den Strahlungshaushalt der Atmosphäre. Änderungen können Einflüsse haben auf die thermische Struktur und Stabilität der stratosphärischen Schichtung und Zirkulation, auf das Strahlungsbudget der Erdoberfläche und damit auf die Oberflächentemperatur, und nicht zuletzt auf die Belastung von Organismen durch Ultraviolettstrahlung. Der Transport und der katalytische Abbau von stratosphärischem Ozon
werden seit vielen Jahren untersucht. Gerade in der polaren untersten Stratosphäre, die durch Mischungsprozesse an der Tropopause beeinflusst ist, verbleiben jedoch große Unsicherheiten in Vorhersagemodellen bezüglich Ozon und seiner Wirkung.
Die vorliegende Arbeit stellt für diese schwer zugängliche Region neue flugzeuggetragene In-situ-Messungen aus der POLSTRACC-Kampagne im Arktischen Winter 2015/2016 vor. Mit dem Forschungsflugzeug HALO wurde dabei der untere Rand des arktischen Polarwirbels von Dezember bis März beprobt. Im Rahmen dieser Arbeit wurde eine Kalibration des Massenspektrometers AIMS bezüglich HCl und ClONO2 entwickelt, welche die schnelle und gleichzeitige Messung dieser Reservoirgase ermöglicht. Für den Verlauf des Winters und Frühlings 2015/2016 konnte aus den flugzeuggetragenen Messungen die Verteilung von anorganischem Chlor in aktive und Reservoir-Spezies mit Hilfe der potenziellen Temperatur quasi-vertikal aufgelöst werden. Es stellt sich heraus, das Chloraktivierung unterhalb von 400 K potenzieller Temperatur nie vollständig erfolgt, anders als bei höheren potenziellen Temperaturen. Gegen Ende des Polarwinters folgt eine unterschiedliche Umverteilung von
Chlor in die Reservoirgase: Die Rückgewinnung von HCl dominiert auf niedrigen Höhen, während darüber ClONO2 überwiegt, verursacht durch Konzentrationsgradienten der Reaktionspartner Stickoxide, Ozon und Methan in der untersten Stratosphäre. Dies wird erstmals in massenspektrometrischen In-situ-Messungen mit hoher räumlicher und zeitlicher Auflö-
sung beobachtet. Ein Vergleich mit dem Chemie-Transport-Modell CLaMS zeigt eine mit Ausnahmen gute Übereinstimmung. Zudem geben die lokalen und zufälligen Flugzeugmessungen die allgemeine Entwicklung der Chlorverteilung im Polarwirbel gut wieder. Die hochaufgelösten und genauen Messungen können jedoch eine systematische Überschätzung von HCl im unteren polaren Wirbel im Modell nachweisen. Der beobachtete Fall von außergewöhnlich starker Chloraktivierung in der untersten Stratosphäre zeigt auf, wie wichtig es ist, chemische, mikrophysikalische und dynamische Prozesse von Chlorverbindungen in der oberen Troposphäre und unteren Stratosphäre physikalisch korrekt zu beschreiben, um die Klimaentwicklung dieser Regionen vorhersagen zu können.