Authors:	Schallock, Jennifer
Title:	Stratospheric Aerosol: Budgets, Chemistry and radiative Transfer based on a complex Chemistry Climate Model and Satellite and Field Campaign Data
Online publication date:	11-May-2021
Year of first publication:	2021
Language:	english
Abstract:	In the stratosphere aerosol particles consisting of sulfuric acid (H2SO4) are formed and accumulate in the Junge-aerosol layer. There they reflect the incoming solar radiation and absorb the solar as well as the outgoing terrestrial radiation. This influences the radiation budget of the earth's atmosphere. The sulfur concentrations in the stratosphere are dominated by strong irregular variations due to volcanic emissions. These variations cannot be predicted in the climate development and therefore require constant observation. The last major volcanic eruption was the Pinatubo in the Philippines in 1991. Since then there have only been small to medium sized eruptions. Observations from satellites and the herein performed model simulations show, however, that these small eruptions are also relevant for the Earth's radiation budget due to their frequency. For this reason, a Volcanic Sulfur Emissions Inventory is created on the basis of various satellite data sets that includes almost 500 volcanic eruptions. During the implementation of emissions into the model, each volcanic eruption has to be treated individually. The implemented sulfur dioxide (SO2) emissions are then automatically converted into aerosol particles by the model and their influence on the earth's radiative forcing is calculated. The resulting Aerosol Optical Depth (AOD) and the global negative radiative forcing coincide relatively well with the observations of the various satellites in the new model simulations. Only in the case of large volcanic eruptions, such as the Pinatubo in 1991, will saturation effects of the satellite instruments or overestimated removal processes of aerosol particles in the model lead to slight deviations between observations and model simulations. Even during periods of low volcanic activity background concentrations of sulfur aerosols remain in the stratosphere. This is based on the conversion of various sulfur precursors gases into SO2. Here carbonyl sulfide (OCS) plays an important role in the sulfur budget of the stratosphere due to its long atmospheric lifetime. To identify missing sources of OCS, sensitivity studies are carried out. For this reason, emissions of carbon disulfide (CS2) and dimethyl disulfide (DMDS) have been added to the model and a comprehensive New Sulfur Chemistry Mechanism has been implemented. The newly implemented chemical reactions convert CS2 and dimethyl sulfide (DMS) into OCS. This increases the mixing ratio of OCS in the UTLS region, especially in tropical regions from approx. 500 pptv to 550 pptv. In return, DMS is broken down and the production of methyl sulfonic acid (MSA) is reduced. The model results are then evaluated by comparing them with aircraft measurements from the StratoClim campaign during the Asian Summer Monsoon in 2017. An improvement in the model is achieved through the newly added comprehensive Sulfur Chemistry Mechanism, which results in increases of the OCS mixing ratio. The latter was previously substantially underestimated in the region of performed measurements. In addition, the observations suggest unusually high particle number concentrations in the UTLS region. These can be verified by comparing them with the model simulations and satellite data as well as traced back to the increased SO2 emissions of the Sinabung volcano. Thus, this work shows the successful combination of model simulations, satellite observations and airborne in-situ measurements. In der Stratosphäre werden Aerosolpartikel aus Schwefelsäure (H2SO4) gebildet, die sich in der Junge-Aerosolschicht ansammeln. Dort reflektieren sie die einfallende solare Strahlung und absorbieren die solare, sowie die ausgehende terrestrische Strahlung. Dies nimmt Einfluss auf die Strahlungsbilanz der Erdatmosphäre. Die Schwefelkonzentrationen in der Stratosphäre werden durch starke, unregelmäßige Schwankungen aufgrund von Vulkanemissionen dominiert. Diese Schwankungen lassen sich in der Klimaentwicklung nicht vorhersagen und bedürfen daher ständiger Beobachtung. Der letzte größere Vulkanausbruch war 1991 der Pinatubo auf den Philippinen. Seitdem gab es nur noch kleine bis mittlere Eruptionen. Beobachtungen von Satelliten und die hier durchgeführten Modellsimulationen zeigen aber, dass auch diese kleinen Eruptionen aufgrund ihrer häufigen Anzahl relevant für den Strahlungshaushalt der Erde sind. Daher wurde auf Basis verschiedener Satellitendatensätze ein Inventar der vulkanischen Schwefelemissionen erstellt. Dieses umfasst fast 500 Vulkanausbrüche. Bei der Implementierung der Emissionen im Modell ist jeder Vulkanausbruch einzeln und individuell zu behandeln. Die implementierten Schwefeldioxid (SO2) Emissionen werden anschließend vom Modell automatisch in Aerosolpartikel umgewandelt und ihr Einfluss auf die Strahlungsbilanz der Erde berechnet. Die daraus resultierende Aerosol Optische Dicke (AOD) und der globale negative Strahlungsantrieb stimmen bei den neu durchgeführten Modellsimulationen relativ gut mit den Beobachtungen der verschiedenen Satelliten überein. Lediglich bei großen Eruptionen, wie beim Pinatubo 1991, kommt es durch Sättigungseffekte der Messinstrumente oder überschätzte Entfernungsprozesse der Aerosolpartikel im Modell zu geringen Abweichungen zwischen den Beobachtungen und den Modellsimulationen. Auch in Perioden mit geringer vulkanischer Aktivität bleibt eine Hintergrundkonzentration von Schwefelaerosolen in der Stratosphäre erhalten. Diese beruht auf der Umwandlung verschiedener Schwefelvorläufersubstanzen in SO2. Dabei spielt Carbonylsulfid (OCS) aufgrund seiner langen atmosphärischen Lebensdauer eine entscheidende Rolle im Schwefelhaushalt der Stratosphäre. Auf der Suche nach einer fehlenden Quelle für OCS werden Sensitivitätsstudien durchgeführt. Zum Einen werden Emissionen wie Kohlenstoffdisulfid (CS2) und Dimethyldisulfid (DMDS) neu in das Model eingefügt, zum Anderem wird ein neuer komplexer Schwefelchemiemechanismus entwickelt. Durch die neu eingebauten Reaktionen werden CS2 und Dimethylsulfid (DMS) in OCS umgewandelt. Hierdurch steigt das Mischungsverhältnis von OCS in der UTLS Region an, besonders in den Tropen von ca. 500 pptv auf 550 pptv. Im Gegenzug wird DMS abgebaut und die Produktion von Methansulfonsäure (MSA) reduziert. Anschließend werden die Modellergebnisse durch Vergleiche mit Flugzeugmessungen der StratoClim Kampagne während des Asiatischen Sommermonsuns in 2017 überprüft. Hierbei zeigt sich eine Verbesserung des Modells durch den neu hinzugefügten komplexen Schwefelchemiemechanismus, die zu einer Erhöhung des OCS-Mischungsverhältnisses führt. Letzteres wurde bisher im Bereich der durchgeführten Messungen deutlich unterschätzt. Außerdem weisen die Messergebnisse ungewöhnlich hohe Partikelanzahlkonzentrationen in der UTLS Region auf. Diese können durch den Vergleich mit den Modellsimulationen und Satellitendaten verifiziert und auf die erhöhten SO2 Emissionen des Vulkans Sinabung zurückgeführt werden. Somit zeigt sich in dieser Arbeit das erfolgreiche Zusammenwirken von Modellsimulationen, Satellitenbeobachtungen und Flugzeuggetragenen in-situ Messungen.
DDC:	500 Naturwissenschaften 500 Natural sciences and mathematics 530 Physik 530 Physics
Institution:	Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department:	FB 08 Physik, Mathematik u. Informatik
Place:	Mainz
ROR:	https://ror.org/023b0x485
DOI:	http://doi.org/10.25358/openscience-5837
URN:	urn:nbn:de:hebis:77-openscience-204da767-2323-403b-840b-c2e6d644b11c2
Version:	Original work
Publication type:	Dissertation
License:	CC BY
Information on rights of use:	https://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
Extent:	viii, 138 Seiten, Illustrationen, Diagramme
Appears in collections:	JGU-Publikationen