Laboratory and field characterization of a new online instrument for analysis of single bioaerosol particle fluorescence spectra
Date issued
Authors
Editors
Journal Title
Journal ISSN
Volume Title
Publisher
License
Abstract
Instrumente, die lichtinduzierte Fluoreszenz (LIF) zum Nachweis intrinsischer Fluoreszenz verwenden, werden häufig für die Echtzeit-Charakterisierung von primären biologischen Aerosolpartikeln (PBAPs) verwendet. Die Anwendung von LIF-Instrumenten hat unser Wissen über PBAP-Abundanz und -Diversität deutlich erweitert. Aufgrund der Komplexität der PBAP-Zusammensetzung und der begrenzten Spektralinformation, die von den meisten kommerziellen LIF-Instrumenten bereitgestellt wird, ist die Analyse von PBAPs jedoch immer noch mit erheblichen Unsicherheiten verbunden. Neue Generationen von LIF-Instrumenten werden entwickelt, die eine höhere spektrale Auflösung für eine bessere Partikelklassifizierung bieten. Die vorliegende Dissertation adressiert die Labor- und Feldcharakterisierung eines Instruments - dem Spectral Intensity Bioaerosol Sensor (SIBS) – welches spektral aufgelöste Fluoreszenzinformationen für einzelne, luftgetragene Partikel in Echtzeit liefert und somit vielversprechend für eine Verbesserung der PBAP-Klassifizierungsmöglichkeiten ist.
Der erste Teil dieser Dissertation umfasst umfangreiche Laborstudien. Spektrale Eigenschaften von Polystyrol-Latexkugeln (PSLs), die allgemein für die Charakterisierung und Kalibrierung von LIF-Instrumenten verwendet werden, wurden analysiert und diskutiert. Hierdurch werden wichtige Informationen zu Verfügung gestellt, die für den ordnungsgemäßen Betrieb eines LIF-Instruments, für Fluoreszenz-Grenzwert-Strategien und die Interpretation der Fluoreszenzemission unerlässlich sind. Es konnte bestätigt werden, dass der SIBS eine ausreichende spektrale Auflösung bietet, um wesentliche Moden molekularer Fluoreszenz für 16 Referenzverbindungen mithilfe von zwei Anregungswellenlängen (λex = 285 and 370 nm) und einem breiten Fluoreszenzemissionsbereich (λmean = 302 – 721 nm) zu differenzieren.
Als „Proof of Concept“ wurde der SIBS während der Schiffskampagne „Luftqualität und Klimawandel im Arabischen Becken“ (AQABA) im Jahr 2017 betrieben und detektierte kontinuierlich Daten von Partikeln unter verschiedenen atmosphärischen Bedingungen wie z.B. saubere Meeresluft, stark verschmutzte Regionen und Staubereignisse. Durch die Verwendung einer hierarchischen Clusteranalyse (Hierarchical agglomerative clustering (HAC)) konnte gezeigt werden, dass, basierend auf aufgelösten Spektralinformation, Partikel in differenzierte Cluster eingruppiert wurden. Darüber hinaus wurden die Partikeltypen weiter klassifiziert (z.B. als potenzielle polyzyklische aromatische Kohlenwasserstoff (PAK) -, Staub-, Chlorophyll- und potentielle PBAP-Cluster), indem sie mit unabhängigen Aerosol- und Gasphasenmessungen, die während der AQABA Kampagne durchgeführt wurden, verglichen wurden. Die Ergebnisse aus Labor- und Feldstudien zeigen, dass der SIBS das Potential hat, die Selektivität für die PBAP-Quantifizierung und Klassifizierung zu verbessern. Diesbezüglich stellt der SIBS einen großen Fortschritt für die Detektion einzelner fluoreszierender Partikel mittels LIF dar.