Authors:	Lukyanov, Alexander
Title:	Charge transport in amorphous organic semiconductors
Online publication date:	16-May-2011
Year of first publication:	2011
Language:	english
Abstract:	Organic semiconductors with the unique combination of electronic and mechanical properties may offer cost-effective ways of realizing many electronic applications, e.g. large-area flexible displays, printed integrated circuits and plastic solar cells. In order to facilitate the rational compound design of organic semiconductors, it is essential to understand relevant physical properties e.g. charge transport. This, however, is not straightforward, since physical models operating on different time and length scales need to be combined. First, the material morphology has to be known at an atomistic scale. For this atomistic molecular dynamics simulations can be employed, provided that an atomistic force field is available. Otherwise it has to be developed based on the existing force fields and first principle calculations. However, atomistic simulations are typically limited to the nanometer length- and nanosecond time-scales. To overcome these limitations, systematic coarse-graining techniques can be used. In the first part of this thesis, it is demonstrated how a force field can be parameterized for a typical organic molecule. Then different coarse-graining approaches are introduced together with the analysis of their advantages and problems. When atomistic morphology is available, charge transport can be studied by combining the high-temperature Marcus theory with kinetic Monte Carlo simulations. The approach is applied to the hole transport in amorphous films of tris(8-hydroxyquinoline)aluminium (Alq3). First the influence of the force field parameters and the corresponding morphological changes on charge transport is studied. It is shown that the energetic disorder plays an important role for amorphous Alq3, defining charge carrier dynamics. Its spatial correlations govern the Poole-Frenkel behavior of the charge carrier mobility. It is found that hole transport is dispersive for system sizes accessible to simulations, meaning that calculated mobilities depend strongly on the system size. A method for extrapolating calculated mobilities to the infinite system size is proposed, allowing direct comparison of simulation results and time-of-flight experiments. The extracted value of the nondispersive hole mobility and its electric field dependence for amorphous Alq3 agree well with the experimental results. Organische Halbleiter weisen eine Kombination von elektronischen und mechanischen Eigenschaften auf, die eine kostengünstige Realisierung vieler elektronischen Anwendungen, z.B. großflächige flexible Displays, gedruckte integrierte Schaltungen oder Kunststoff-Solarzellen ermöglichen können. Im Zuge des Entwurfs neuer organischer Halbleiter ist es wichtig, relevante physikalische Eigenschaften zu verstehen, z.B. Ladungstransport. Dies ist jedoch mit Schwierigkeiten verbunden, da mehrere Modelle, die Effekte auf unterschiedlichen Zeit- und Längenskalen beschreiben, kombiniert werden müssen. Zunächst muss die Materialmorphologie mit atomistischer Auflösung bekannt sein. Diese kann durch Molekulardynamik-Simulationen generiert werden, unter der Voraussetzung, dass ein atomistisches Kraftfeld zur Verfügung steht, welches auf der Basis bestehender Kraftfelder und ab-initio Rechnungen entwickelt werden kann. Allerdings sind atomistische Simulationen auf Längen- und Zeitskalen beschränkt, die in der Größenordnung einiger Nanometer bzw. Nanosekunden liegen. Um größere Skalen zu erschließen können systematische Vergröberungstechniken (Coarse-Graining) verwendet werden. Im ersten Teil dieser Arbeit wird gezeigt, wie ein Kraftfeld für ein typisches organisches Molekül parametrisiert werden kann. Dann werden verschiedene Vergröberungsansätze eingeführt und deren Vorteile und Probleme diskutiert. Sobald eine atomistische Morphologie zur Verfügung steht, kann der Ladungstransport durch eine Kombination der Hochtemperatur-Marcus-Theorie mit der kinetischen Monte-Carlo-Methode simuliert werden. Dieser Ansatz wird verwendet, um den Löchertransport in amorphen Schichten von Tris-(8-Hydroxychinolin)-Aluminium zu simulieren. Zunächst wird der Einfluss der Kraftfeldparameter und der entsprechenden morphologischen Veränderungen auf den Ladungstransport untersucht. Es wird gezeigt, dass die energetische Unordnung im System eine wichtige Rolle spielt. Diese beeinflusst die Ladungsträgerdynamik erheblich, entsprechende räumliche Korrelationen beeinflussen das Poole-Frenkel-Verhalten der Ladungsträgermobilität. Es ist zu beobachten, dass Löchertransport dispersiven Charakter besitzt, d.h. berechnete Beweglichkeiten hängen stark von der Systemgröße ab. Es wird ein Verfahren zur Extrapolation der berechneten Beweglichkeiten zur unendlichen Systemgröße vorgeschlagen, das einen direkten Vergleich der Simulationsergebnisse zu Time-Of-Flight-Experimenten ermöglicht. Die extrahierten Werte der nichtdispersiven Löchermobilität und ihre Abhängigkeit vom elektrischen Feld stimmen für amorphes Alq3 gut mit den experimentellen Ergebnissen überein.
DDC:	530 Physik 530 Physics
Institution:	Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department:	FB 08 Physik, Mathematik u. Informatik
Place:	Mainz
ROR:	https://ror.org/023b0x485
DOI:	http://doi.org/10.25358/openscience-4787
URN:	urn:nbn:de:hebis:77-27748
Version:	Original work
Publication type:	Dissertation
License:	In Copyright
Information on rights of use:	https://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
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