Authors:	Eerdekens, Gunter
Title:	Biogenic volatile organic compounds in tropical, temperate and boreal forest ecosystems
Online publication date:	24-Jun-2011
Year of first publication:	2011
Language:	english
Abstract:	Biogene flüchtige organische Verbindungen (BFOV) werden in großen Mengen aus terrestrischenrnÖkosystemen, insbesondere aus Wäldern und Wiesen, in die untere Troposphäre emittiert. Austausch-rnFlüsse von BFOVs sind in der troposphärischen Chemie wichtig, weil sie eine bedeutende Rolle in derrnOzon- und Aerosolbildung haben. Trotzdem bleiben die zeitliche und räumliche Änderung der BFOVrnEmissionen und ihre Rolle in Bildung und Wachstum von Aerosolen ungewiss.rnDer Fokus dieser Arbeit liegt auf der in-situ Anwendung der Protonen Transfer ReaktionsrnMassenspektrometrie ( PTR-MS) und der Messung von biogenen flüchtigen organischen Verbindungen inrnnordländischen, gemäßigten und tropischen Waldökosystemen während drei unterschiedlicherrnFeldmesskampagnen. Der Hauptvorteil der PTR-MS-Technik liegt in der hohen Messungsfrequenz,rnwodurch eine eventuelle Änderung in der Atmosphäre durch Transport, Vermischung und Chemiernonline beobachtet werden kann. Die PTR-MS-Messungen wurden zweimal am Boden aus und einmalrnvon einem Forschungsflugzug durchgeführt.rnIn Kapitel 3 werden die PTR-MS-Daten, gesammelt während der Flugmesskampagne über demrntropischen Regenwald, vorgelegt. Diese Studie zeigt den Belang der Grenzschichtdynamik für diernVerteilung von Spurengasen mittels eines eindimensionalen Säule - Chemie und KlimaModells (SCM).rnDer Tagesablauf von Isopren zeigte zwischen 14:00 und 16:15 Uhr lokaler Zeit einen Mittelwert vonrn5.4 ppbv auf der Höhe der Baumspitzen und von 3.3 ppbv über 300 m Höhe. Dies deutet darauf hin, dassrnsowohl der turbulente Austausch als auch die hohe Reaktionsfähigkeit von Isopren mit den OxidantienrnOH und Ozon eine wichtige Rolle spielen. Nach dem Ausgleich von chemischen Verlusten undrnEntrainment (Ein- und Ausmischung von Luft an der Grenzschicht), wurde ein Fluss vonrn8.4 mg Isopren m-2h-1 unter teilweise bewölkten Bedingungen für den tropischen Regenwald in derrnGuyanregion abgeschätzt. Dies entspricht einem täglichen Emissionsfluss von 28 mg Isopren prornQuadratmeter.rnIm Kapitel 4 werden die Messungen, welche auf einer Hügellage in gemäßigter Breite inrnsüddeutschland stattgefunden haben, diskutiert. Bei diesem Standort ist die Grenzschicht nachts unter diernStandorthöhe abgefallen, was den Einsatzort von Emissionen abgesondert hatte. Während diernGrenzschicht morgens wieder über die Höhe des Einsatzortes anstieg, konnten die eingeschlossenenrnnächtlichen Emissionen innerhalb der bodennahen Schicht beobachtet werden. Außerdem wurde einrndeutlicher Anstieg von flüchtigen organischen Verbindungen gemessen, wenn die Luftmassen überrnMünchen geführt wurden oder wenn verschmutzte Luftmassen aus dem Po-Tal über die Alpen nachrnDeutschland transportiert wurden. Daten von dieser Kampagne wurden genutzt, um die Änderungen inrndem Mischungsverhältnis der flüchtigen organischen Verbindungen, verbunden mit dem Durchfluss vonrnwarmen und kalten Wetterfronten sowie bei Regen zu untersuchen.rnIm Kapitel 5 werden PTR-MS-Messungen aus dem nördlichen Nadelwaldgürtel beschrieben. Starkernnächtliche Inversionen mit einer niedrigen Windgeschwindigkeit fingen die Emissionen vonrnnahegelegenen Kiefernwäldern und andere BFOV-Quellen ab, was zu hohen nächtlichen BFOVMischverhältnissenrnführte. Partikelereignisse wurden für Tag und Nacht detailliert analysiert. Diernnächtlichen Partikelereignisse erfolgten synchron mit starken extremen von Monoterpenen, obwohl dasrnzweite Ereignis Kernbildung einschloss und nicht mit Schwefelsäure korrelierte. Die MonoterpenrnMischungsverhältnisse von über 16 ppbv waren unerwartet hoch für diese Jahreszeit. NiedrigernWindgeschwindigkeiten und die Auswertung von Rückwärtstrajektorien deuten auf eine konzentrierternQuelle in der Nähe von Hyytiälä hin. Die optische Stereoisomerie von Monoterpenen hat bestätigt, dassrndie Quelle unnatürlich ist, da das Verhältnis von [(+)-α-pinen]/[(−)-α-pinen] viel höher ist als dasrnnatürliches Verhältnis der beiden Enantiomeren. Biogenic volatile organic compounds (BVOC) are emitted in large quantities into the lowerrntroposphere primarily from terrestrial ecosystems, in particular forests. Surface fluxes of BVOCs arernimportant in tropospheric chemistry because of their role in ozone and aerosol formation. The temporalrnand spatial variation of BVOC emissions and their role in the formation and the growth of aerosolrnparticles remain uncertain.rnWithin this dissertation, data gathered using a proton transfer reaction mass spectrometry (PTR-MS) onrnthree separate field campaigns is presented. The campaigns were located in tropical, temperate and borealrnforests. The main advantage of the PTR-MS technique is the high measurement frequency which permitsrnchanges caused by transport, mixing and chemistry to be monitored on-line. PTR-MS measurementsrnhave been performed twice at ground based sites and once from a research jet aircraft.rnIn Chapter 3 the PTR-MS data collected by aircraft over the tropical rainforest is presented. The studyrnhighlighted, by comparison with a Single-Column, chemistry climate Model (SCM), the importance ofrnthe boundary layer dynamics on the distributions of tracers. The diurnal cycle of isoprene showed anrnaverage between 14:00 - 16:15 LT of 5.4 ppbv at canopy level and 3.3 ppbv above 300 m, indicating thernrole of turbulent exchange in diluting as well as the high reactivity of isoprene towards the oxidants OHrnand O3. After correction for chemistry and entrainment fluxes, a maximum surface flux of 8.4 mgrnisoprene m-2h-1 has been estimated for the tropical rainforest in the Guyana region under partially cloudedrnconditions with a mixing height up to ~1880 meter. This corresponds to a daily emission flux of 28.0 mgrnisoprene per square meter between 9:00 and 15:00.rnThe Single Column, chemistry climate Model used to support the analysis, is able to reproduce therndiurnal profile provided that the temporal and vertical resolution within the model is sufficiently high tornensure a good representation of the boundary layer dynamics.rnIn Chapter 4 measurements made at a temperate latitude hill site in Southern Germany are presented.rnAt this location, the boundary layer sank below the station’s altitude at night, isolating the station fromrnthe ground based emissions. Trapped night time emissions within the boundary layer were observed atrnthe station in the morning as the boundary layer rose again over the station. Clear increases in volatilernorganic species were characterised when air masses were transported to the site over the Munichrnmetropolitan area. Data from this campaign have been used to examine changes in mixing ratios ofrnvolatile organic species associated with the passage of warm and cold fronts, as well as rain events.rnChapter 5 details PTR-MS measurements from a ground station in the boreal forest. Strong nocturnalrninversions with low wind speeds trapped the nearby pine forest emissions leading to high night timernVOC mixing ratios. Daytime and night time particle events during the campaign have been analysed inrndetail. The night time particle event occurred synchronously with huge increases in monoterpenes, whilernthe second event type involved nucleation and was anti-correlated with sulphuric acid. Monoterpenernmixing ratios of up to 16 ppbv are quite extraordinary for this time of the year. Low wind speeds andrnback trajectories suggest an intensive source nearby Hyytiälä. Optical stereoisomery of monoterpenes hasrnconfirmed the source to be unnatural as the ratio of [(+)-α-pinene]/[(−)-α-pinene] is much higher thanrnthe natural monoterpenes emissions reflect.
DDC:	500 Naturwissenschaften 500 Natural sciences and mathematics
Institution:	Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department:	FB 09 Chemie, Pharmazie u. Geowissensch.
Place:	Mainz
ROR:	https://ror.org/023b0x485
DOI:	http://doi.org/10.25358/openscience-4780
URN:	urn:nbn:de:hebis:77-27664
Version:	Original work
Publication type:	Dissertation
License:	In Copyright
Information on rights of use:	https://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
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