Please use this identifier to cite or link to this item: http://doi.org/10.25358/openscience-4729
Authors: Fachinger, Johannes Richard Werner
Title: Das Aerosol-Ionenfallen-Massenspektrometer (AIMS) : Aufbau, Charakterisierung und Feldeinsatz
Online publication date: 22-Nov-2012
Language: german
Abstract: Um die in der Atmosphäre ablaufenden Prozesse besser verstehen zu können, ist es wichtig dort vorhandene Partikel gut charakterisieren zu können. Dazu gehört unter anderem die Bestimmung der chemischen Zusammensetzung der Partikel. Zur Analyse insbesondere organischer Partikel wurde dazu in einer früheren Promotion das Aerosol-Ionenfallen-Massenspektrometer (AIMS) entwickelt.Im Rahmen dieser Arbeit wurden Entwicklungsarbeiten durchgeführt, um die Charakteristiken des Prototypen zu verbessern sowie es für den Feldeinsatz tauglich zu machen. Die durchgeführten Veränderungen betreffen mechanische und elektrische Komponenten sowie das LabView Steuerungsprogramm. So wurde z.B. die Ionenquelle derart modifiziert, dass die Ionen nicht mehr permanent erzeugt werden, sondern nur innerhalb des Zeitraums wenn sie auch in der Ionenfalle gespeichert werden können. Durch diese Modifikation konnte das Signal-zu-Rausch Verhältnis deutlich verbessert werden. Nach Beendigung der Umbauten wurden in ausführlichen Laborstudien die einzelnen Instrumentenparameter detailliert charakterisiert. Neben den Spannungen die zur Fokussierung oder zur Speicherung der Ionen in der Ionenfalle dienen, wurden die unterschiedlichen Arten der resonanten Anregung, mittels der die Ionen in der Ionenfalle gezielt zu Schwingungen angeregt werden können, sehr genau untersucht. Durch eine gezielte Kombination der unterschiedlichen Arten der resonanten Anregung ist es möglich MSn-Studien durchzuführen. Nach erfolgreicher Charakterisierung konnte in weiteren Laborstudien die MSn-Fähigkeit des AIMS demonstriert werden. Für Tryptophan (C11H12N2O2) wurde anhand von MS4-Studien ausgehend von m/z 130 ein möglicher Fragmentierungsweg identifiziert. Für die einzelnen Stufen der MS4-Studien wurden die Nachweisgrenzen abgeschätzt. Im Rahmen der PARADE (PArticles and RAdicals: Diel observations of the impact of urban and biogenic Emissions) Messkampagne im August/September 2011 auf dem kleinen Feldberg in der Nähe von Frankfurt am Main wurde die Feldtauglichkeit des AIMS demonstriert. Die Nachweisgrenzen liegen für eine Mittelungszeit von 60 Minuten für Organik bei 1,4 µg m-3, für Nitrat bei 0,5 µg m-3 und für Sulfat bei 0,7 µg m-3, was ausreichend ist um atmosphärisches Aerosol messen zu können. Dies ist ein signifikanter Fortschritt im Vergleich zum Prototypen, der aufgrund schlechter Reproduzierbarkeit und Robustheit noch nicht feldtauglich war. Im Vergleich zum HR-ToF-AMS, einem Standard-Aerosolmassenspektrometer, zeigte sich, dass beide Instrumente vergleichbare Trends für die Spezies Nitrat, Sulfat und Organik messen.
For a better understanding of atmospheric aerosol processes, a more detailed characterization, in particular of the chemical composition, is necessary. Therefore in the context of a former PhD thesis the Aerosol Ion-trap Mass Spectrometer (AIMS) has been developed. This thesis focuses on modifications to improve the characteristics of the prototype and to bring it into the field for the first time. These modifications include improvements of the mechanical and electrical components of the AIMS as well as of the home-written LabView software which controls the measurement cycle. A modification of the ion source allows producing ions during the ion collection phase of the measurement cycle only, instead of permanently generating ions during the complete measurement cycle. With this modification the signal-to-noise ratio was significantly improved. After completion of the modifications, extensive lab studies for a detailed characterization of the different instrumental parameters were performed. In these studies different voltages for focusing the ion beam or for trapping the ions inside the ion-trap as well as the different applications of resonant ion excitation were characterized. Combinations of resonant excitation processes can be used for a specific manipulation of ions inside the ion-trap and allow the performance of MSn-studies. With laboratory-generated aerosol particles the MSn capability of the AIMS was demonstrated. For tryptophane (C11H12N2O2) as a test substance MS4-studies of m/z 130 were achieved. As a result of these studies a possible fragmentation pathway was identified. For each step of the MS4-Studies the detection limits of the needed tryptophane concentration was estimated. Within the PARADE (PArticles and RAdicals: Diel observations of the impact of urban and biogenic Emissions) campaign in August/September 2011 at Mt. “kleiner Feldberg” near Frankfurt am Main, the AIMS was operated for the first time in the field to measure ambient aerosol. Detection limits were calculated for an averaging time of 60 minutes for organic to 1.4 µg m-3, nitrate to 0.5 µg m-3 and sulfate to 0.7 µg m-3, which is sufficient for measuring atmospheric aerosol. This is a significant improvement of the instrument compared to the prototype which was not usable in the field because of poor reproducibility and robustness. Compared to the HR-ToF-AMS, a standard aerosol mass spectrometer, the AIMS showed similar temporal trends for the species nitrate, sulfate, and organics.
DDC: 530 Physik
530 Physics
Institution: Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department: FB 08 Physik, Mathematik u. Informatik
Place: Mainz
ROR: https://ror.org/023b0x485
DOI: http://doi.org/10.25358/openscience-4729
URN: urn:nbn:de:hebis:77-32787
Version: Original work
Publication type: Dissertation
License: In Copyright
Information on rights of use: https://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
Extent: 176 S.
Appears in collections:JGU-Publikationen

Files in This Item:
  File Description SizeFormat
Thumbnail
3278.pdf21.57 MBAdobe PDFView/Open