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Authors: Backert, Gregor Karl
Title: Graphenoxid in Funktionalisierung mit Polymeren und zur Herstellung von Nanopartikel-Hybridmaterialien
Online publication date: 9-Aug-2016
Language: german
Abstract: Seit der ersten Isolierung von Graphen durch Novoselov und Geim ist dieses zweidimensionale Material – wie auch andere Kohlenstoffnanopartikel zuvor – im zentralen Forschungsinteresse. Eine gut zugängliche Variante des Graphens – das Graphenoxid – soll in dieser Arbeit als Ausgangsmaterial für gezielte Funktionalisierungen verwendet werden. Über die Oxidation von Graphit hergestellt, konnten damit sowohl in Wasser als auch in DMF Flüssigkristalline Phasen beobachtet werden. Die Funktionalisierung des Graphenoxids mit Polymeren sollte dieses formanisotrope Material in organischen Lösungsmitteln dispergierbar machen. Für eine nicht-kovalente Funktionalisierung wurden Polymeren mit Pyren-Block oder Perylenbisimiden als Ankergruppe hergestellt. Stabile Dispersionen mit reduziertem Graphenoxid konnten damit jedoch nicht erhalten werden. Eine kovalente Funktionalisierung durch Kopplung von ω-Amino-Polystyrol an die Säuregruppen des Graphenoxids war erfolgreich und das Produkt gut dispergierbar. Dieses Polystyrol-funktionalisierte Graphenoxid zeigte in Polymerfilmen eine gewisse Ordnung wenn bei der Herstellung äußere Kräfte eingebracht wurden. Auch die Herstellung von mikroporösen Filmen über Atmungsfiguren konnte mit diesem Material erfolgreich gezeigt werden. Eine andere Funktionalisierung wurde durch Eintragen von Graphenoxid in Oleum erreicht. Die Herstellung des so erhaltenen reduzierten und sulfatierten Graphenoxids konnte durch die Entwicklung einer wässrigen Aufarbeitung verbessert werden. Dieses Material wurde in der Kombination mit anorganischen Nanopartikeln wiederum zur Herstellung von Hybridmaterialien verwendet. Das Konzept der Nanopartikel-Umwicklung erwies sich als hochflexibel und gut realisierbar. Besonders gute Eigenschaften zeigte eines der Hybridmaterialien mit Ni@Fe2O3-Superpartikeln in der Verwendung als Anoden-Material in Lithium-Ionen Batterien. Hier konnten im Vergleich mit den unmodifizierten Partikeln sowohl in Bezug auf Langzeitstabilität, als auch auf spezifische Kapazität deutliche Verbesserungen erzielt werden, was das Potential dieser Methode unterstreicht.
Since the first report on its isolation by Novoselov and Geim, graphene has evolved as the rising star in material science. Starting from the low-cost graphite, graphene oxide is the starting point of this thesis. Due to its shape anisotropy it was found to show liquid crystalline phases in water and DMF. The graphene oxide’s properties are then adapted with selective functionalizations. In combination with polymers a dispersibility in organic solvents is expected. Using polymers that carry Pyrene-blocks or Perylene-units as anchoring moieties, a non-covalent functionalization of reduced graphene oxide can be expected due to π-π-interaction. However, the variation of solubilising polymer and solvents yielded no stable dispersions. When coupling an ω-amino-functionalized polystyrene to the carboxylic acid of graphene oxide, stable dispersions could be achieved in various solvents. This material was used to produce polymer films that showed birefringence when external stress was applied during preparation. Furthermore, microporous films of this compound were achieved by using the so-called breathing figure method. In a second part of this thesis, graphene oxide was introduced into fuming sulphuric acid. The reaction leaded to reduced and sulfonated graphene oxide, whereby the workup procedure was accelerated and improved by introducing aqueous washing. This material was combined with various inorganic nanoparticles, yielding new hybrid materials by a wet-chemical route. This wrapping-process showed to be highly versatile and facile. In combination with Ni@Fe2O3-superparticles, the properties as anode material in Lithium-Ion batteries were examined. In comparison with the un-wrapped material, the hybrid material showed an outstanding performance with respect to reversible capacity and C-rate capability. The improved electrochemical performance underlines the potential of this method.
DDC: 540 Chemie
540 Chemistry and allied sciences
Institution: Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department: FB 09 Chemie, Pharmazie u. Geowissensch.
Place: Mainz
DOI: http://doi.org/10.25358/openscience-4602
Version: Original work
Publication type: Dissertation
License: in Copyright
Information on rights of use: https://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
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