Synthesis, characterization and single particle spectroscopy of semiconductor quantum dots and quantum dot oligomers
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Kolloidale Halbleiter-Quantenpunkte (QDs) sind aufgrund ihrer größenabhängigen optischen Eigenschaften von großem wissenschaftlichem und technologischem Interesse. Im ersten Teil dieser Dissertation wurde Kern/Schale/Schale CdSe/CdS/ZnS-QDs synthetisiert und als Bausteine für QD-Dimere verwendet. Während des Dimerisierungsprozesses wurden die QDs in einem Fällungs/Re-Dispersionsverfahren zunächst in Oligimore überführt, von denen die Dimere durch Dichtegradienten-Ultrazentrifugation angereichert wurden. Die so erhaltenen Monomere und Homo-Dimere wurden mittels konfokaler Einzelmolekülspektroskopie bei 295 K und 4,5 K untersucht. QD Hetero-Dimere, deren Komponenten eine ähnliche Größe jedoch unterschiedliche Zusammensetzung besitzen, konnten mit einem kombinierten Rasterkraft-Konfokal-Mikroskops identifiziert und charakterisiert werden. Im zweiten Teil der Arbeit wurden InP/ZnSeS QDs mit einem radialen Gradienten bezüglich Zusammensetzung und Struktur hergestellt und charakterisiert, wobei der Se-Anteil einen wesentlichen Einfluss auf die photophysikalischen Eigenschaften hat. Die beste Probe mit einem Se-Anteil von 0,2 mmol besitzt eine hohe Fluoreszenzquantenausbeute von 85% und zeigte im Einzelmolekülexperiment eine starke Verringerung des Fluoreszenzblinkens, sodass sich die Partikel im Mittel zu 85% der Beobachtungsdauer im fluoreszierenden Zustand befanden. Die Verringerung des Fluoreszenzblinkens wird der Reduzierung der Grenzflächenbelastung und -defekte, der Quasi-Typ-II-Elektronenstruktur sowie des glatten Bandkantenenergiepotentials, das durch die Gradientenstruktur entsteht, zugeschrieben.