Authors:	Hessberger, Tristan
Title:	Microfluidic preparation of liquid crystalline elastomer actuators
Online publication date:	10-Jul-2018
Year of first publication:	2018
Language:	english
Abstract:	The unique thermomechanical properties of liquid crystalline elastomers (LCEs) allow the reversible shape change of these materials towards an external stimulus, which provides suitable material properties for actuator applications and artificial muscles. The microfluidic processing of LCEs enables an effective shear force induced alignment of the liquid crystalline molecules (mesogens) in ordered director fields and features the preparation of variously shaped LCE microparticles. In the present work, capillary based microfluidic devices are optimized for the fabrication of advanced LCE actuators. For the first time, actuating LCE Janus particles are synthesized in various shapes via microfluidics and their stimuli-responsive properties are studied at the nematic-isotropic phase transition via polarized optical microscopy (POM) and wide angle X-ray scattering (WAXS). Furthermore, dual temperature-responsive Janus particles are presented, which contain a lower critical solution temperature (LCST) hydrogel part beside a hydrophobic actuating LCE part to allow the independent shape change of each part at different temperature ranges and solvent environments. The amphiphilic character of these Janus colloids is utilized in a specially developed multi-step molding process for the self-assembly of rod-like Janus particles in well aligned monolayers at water/oil interfaces. By this approach, actuator functionalized surface devices of different shapes are obtained, which show collective and locally addressed actuation of the LCE covered surface during the phase transition. In addition, a main-chain liquid crystalline monomer system is adopted for the microfluidic synthesis of strongly elongating LCE particles via thiol-ene click chemistry. The study of the nematic-isotropic LCE phase behavior concerning the amount of a liquid crystalline crosslinker reveals tunable and completely reversible actuation properties of corresponding main-chain LCE particles. Furthermore, the different microfluidic preparation methods of variously shaped homogeneous, core-shell and Janus LCE particles are reviewed with special regard to the microfluidic device construction and processability of liquid crystalline monomers. In this work, the addressed advances in the field of LCE actuator research open new possibilities for the development of future LCE applications, such as temperature-responsive composite materials or actuator functionalized surfaces with variable adhesive and wetting properties. Die einzigartigen thermomechanischen Eigenschaften von flüssigkristallinen Elastomeren (LCEs) ermöglichen eine reversible Formänderung dieser Materialien durch einen externen Stimulus und liefern geeignete Eigenschaften für deren Verwendung als Aktuatoren und künstliche Muskeln. Die mikrofluidische Verarbeitung von LCEs erlaubt die effektive Ausrichtung der flüssigkristallinen Moleküle (Mesogene) in geordneten Direktorfeldern durch auftretende Scherkräfte und ermöglicht die Herstellung von LCE-Mikropartikeln mit verschiedensten Formen. Die vorliegende Arbeit zeigt die Optimierung kapillarbasierter mikrofluidischer Reaktoren zur Herstellung weiterentwickelter LCE-Aktuatoren. Die mikrofluidische Synthese unterschiedlich geformter LCE Janus Partikel wird zum ersten Mal erfolgreich demonstriert und die Untersuchung deren Stimuli-responsivem Verhalten gegenüber nematisch-isotroper Phasenübergänge mithilfe von Polarisationsmikroskopie und Weitwinkel Röntgenstreuung durchgeführt. Darüber hinaus werden doppelt Stimuli-responsive Janus Partikel hergestellt, welche neben dem hydrophoben aktuerienden LCE ein thermoresponsives Hydrogel mit kritischer Lösungstemperatur aufweisen und die unabhängige Formveränderung beider Materialien in verschiedenen Temperaturbereichen und Lösungsmittelumgebungen erlauben. Der amphiphile Charakter dieser Janus Kolloide wird außerdem in einem mehrstufigen Formverfahren genutzt, um die Selbstassemblierung stäbchenförmiger Janus Partikel in Form von dicht gepackten Einzelschichten an Wasser/Öl Grenzflächen zu erzeugen. Mithilfe dieses Verfahrens werden unterschiedlich geformte Hydrogele präpariert, deren Oberfläche mit LCE Aktuatoren beschichtet sind und sowohl kollektive als auch lokal adressierte Aktuationen durch Phasenübergänge der LCEs zeigen. In einer weiteren Studie wird die Integration eines flüssigkristallinen Hauptkettenmonomers in die mikrofluidische Synthese stark elongierender LCE-Partikel vorgestellt, wobei Thiol-Alken Klickchemie zur radikalischen Polymerisation genutzt wird. Die Untersuchung des nematisch-isotropen Phasenverhaltens dieser LCEs in Abhängigkeit des Anteils eines flüssigkristallinen Vernetzers ermöglicht die manuelle Regulierung der vollständig reversibel ablaufenden Formänderung der Hauptketten LCE-Partikel. Darüber hinaus werden alle relevanten mikrofluidischen Präparationsmethoden zur Herstellung unterschiedlich geformter homogener, Kern-Schale und Janus LCE-Partikel diskutiert und vor allem die Konstruktion der mikrofluidischen Reaktoren, sowie die Verarbeitung von flüssigkristallinen Monomeren detailliert erläutert. Die in dieser Dissertation erarbeiteten Fortschritte im Forschungsbereich flüssigkristalliner Aktuatoren eröffnen neue Möglichkeiten für die Entwicklung zukünftig nutzbarer LCE-basierter Anwendungen, wie beispielsweise Temperatur-responsive Kompositmaterialien oder Aktuator-funktionalisierte Oberflächen mit variablen Haft- und Benetzungseigenschaften.
DDC:	540 Chemie 540 Chemistry and allied sciences
Institution:	Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department:	FB 09 Chemie, Pharmazie u. Geowissensch.
Place:	Mainz
ROR:	https://ror.org/023b0x485
DOI:	http://doi.org/10.25358/openscience-4466
URN:	urn:nbn:de:hebis:77-diss-1000020804
Version:	Original work
Publication type:	Dissertation
License:	In Copyright
Information on rights of use:	https://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
Extent:	156 Seiten
Appears in collections:	JGU-Publikationen