Please use this identifier to cite or link to this item: http://doi.org/10.25358/openscience-3977
Authors: Küllmer, Kai
Title: Weiterentwicklung einer GC/AFD-Methode zur Bestimmung von Methylquecksilberverbindungen in der Umwelt und deren Anwendung in anthropogen beeinflussten und unbeeinflussten Regionen
Online publication date: 1-Jan-2003
Language: german
Abstract: Zusammenfassung Quecksilber kommt in der Natur in seinen vier umweltrelevanten Spezies Hg0, Hg2+, Me2Hg, MeHg+ vor. Die methylierten Spezies wurden dabei in der Vergangenheit aufgrund ihres relativ geringen Anteils am Gesamtquecksilber oft vernachlässigt. Me2Hg und MeHg+ spielen aber eine wichtige Rolle als intermediäre Transportspezies im Quecksilberkreislauf, und eine richtige Analytik dieser Verbindungen ist daher notwendig. Die GC/AFD-Methode (Gaschromatographie/Atomfluoreszenzdetektion) in Verbindung mit einem Purge&Trap-Probenaufgabesystem ermöglicht eine nachweisstarke Analytik dieser Verbindungen in Umweltproben. Dabei müssen die ionischen Quecksilberverbindungen MeHg+ und Hg2+ derivatisiert werden, um sie einer gaschromatographischen Trennung zugänglich zu machen.Das bestehende Verfahren wurde im Rahmen dieser Arbeit mit Hilfe einer alternativen Derivatisierungsmethode verbessert. Das optimierte Verfahren erlaubt auch eine Analyse von MeHg+-Gehalten in Proben mit hoher Chloridbelastung. Solche Proben konnten mit der herkömmlichen Ethylierung als Derivatisierungsmethode nicht analysiert werden, da während der Derivatisierung eine Umwandlung des MeHg+ zu Hg0 auftritt. Bei der Propylierung findet keine solche Transformation statt und sie ist daher eine hervorragende Ergänzung der bestehenden Methode.Die GC/AFD-Methode wurde zur Quecksilberspeziation in der Antarktis als Beispiel für ein anthropogen unbeeinflusstes Gebiet verwendet. Dabei konnten methylierte Quecksilberverbindungen im Meerwasser, in der Atmosphäre und erstmals im antarktischen Schnee nachgewiesen werden und somit die bedeutende Rolle der methylierten Quecksilberspezies am biogeochemischen Stoffkreislauf des Quecksilbers in dieser Region gezeigt werden. Vergleiche mit einer kontinentalen Region zeigten, dass dort MeHg+ und Me2Hg wesentlich weniger produziert bzw. schneller abgebaut werden.
Abstract Mercury exists in nature in its four environmental relevant species Hg0, Hg2+, Me2Hg and MeHg+. In the past the methylated species were often neglected due to their relatively small portion of total mercury. However, Me2Hg and MeHg+ can play an important role as intermediate transportation species in the mercury cycle and therefore reliable analytical methods. The GC/AFD method (gas chromatography/atomic fluorescence detection) in combination with a purge&trap sample introduction allows accurate and sensitive determinations of these components in environmental samples. Derivatization of the ionic compounds MeHg+ and Hg2+ is necessary for separation by gas chromatography.In this work the existing procedure was improved with the help of an alternative derivatization technique. The optimised procedure permits also an analysis of MeHg+ contents in samples with high chloride content. Such samples could not be analysed with the conventional ethylation as derivatization technique, because during the derivatization a transformation of the MeHg+ to Hg0 takes place. Using propylation no such transformation arises and therefore it is an outstanding addition to the existing method. The GC/AFD method was used for the mercury speciation in the Antarctic as an example of an anthropogenically uninfluenced area. Methylated mercury compounds could be proven and quantified in the sea water, in the atmosphere and for the first time in the Antarctic snow. Thus, the important role of the methylated mercury species in the biogeochemical cycle of mercury in this region has been shown. Comparisons with a continental region showed that MeHg+ and Me2Hg are produced substantially less and/or diminished faster in this area.
DDC: 540 Chemie
540 Chemistry and allied sciences
Institution: Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department: FB 09 Chemie, Pharmazie u. Geowissensch.
Place: Mainz
DOI: http://doi.org/10.25358/openscience-3977
Version: Original work
Publication type: Dissertation
License: in Copyright
Information on rights of use: https://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
Appears in collections:JGU-Publikationen

Files in This Item:
File SizeFormat 
387.pdf1.18 MBAdobe PDFView/Open