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http://doi.org/10.25358/openscience-3967Full metadata record
| DC Field | Value | Language |
|---|---|---|
| dc.contributor.author | Heun, Oliver | |
| dc.date.accessioned | 2001-12-31T23:00:00Z | |
| dc.date.available | 2002-01-01T00:00:00Z | |
| dc.date.issued | 2002 | |
| dc.identifier.uri | https://openscience.ub.uni-mainz.de/handle/20.500.12030/3969 | - |
| dc.description.abstract | Spin-Restricted Coupled-Cluster-Theorie fuer offenschaligeZustaende Die Berechnung von Energien und Eigenschaften offenschaligerAtome undMolekuele mit Hilfe der hochgenauenCoupled-Cluster-(CC)-Theoriewar bisher mit einem - im Vergleich zur BerechnunggeschlossenschaligerZustaende - erhoehten Rechenaufwand und der sogenannten'Spinkontamination' behaftet. Um diesen Problemenentgegenzuwirken,stellten P.G.Szalay und J.Gauss die 'Spin-RestrictedCoupled-Cluster-Theorie' vor. Im Rahmen dieser Arbeit wird die urspruenglich aufDublett-Zustaendebeschraenkte Theorie so verallgemeinert, dass jederbeliebige Spinzustandmit einem einheitlichen Satz von Gleichungen beschriebenwerden kann. Dadie Moller-Plesset-(MP)-Stoerungstheorie bei der BerechnungoffenschaligerZustaende mit aehnlichen Problemen behaftet ist, wirddarueberhinaus dieSpin-Restricted-(SR)-MP-Stoerungstheorie zweiter und dritterOrdnungeingefuehrt. Um Molekueleigenschaften berechnen zu koennen,werdenanalytische Ableitungen der Energie sowohl fuer den SR-CC-als auch denSR-MP-Ansatz hergeleitet. Bei den folgenden Testrechnungenstellt sichheraus, dass sowohl SR-CC- als auch SR-MP-Ansaetze diegleiche Genauigkeitbieten wie konventionelle CC- und MP-Ansaetze. Dabei sinddieSpinerwartungswerte der SR-CC-Wellenfunktionen identisch mitdem exaktenWert. Im Rahmen der Testrechnungen stellt sich heraus, dassder SR-CC-Ansatz nicht 'size-konsistent', der numerische Fehler abervernachlaessigbar klein ist. Abschliessend werden dieHintergruende derfehlenden 'Size-Konsistenz' diskutiert. | de_DE |
| dc.description.abstract | Spin-Restricted Coupled-Cluster-Theory for open-shellsystems Calculation of energies and properties of open-shell atomsand moleculesusing the highly precise coupled-cluster-(CC)-theory meant,until now,increased computational effort compared to calculations ofclosed-shellsystems and also suffered from the the so-called'spin-contamination'.To eliminate these problems, P.G.Szalay and J.Gaussintroduced the'spin-restricted coupled-cluster-theory'.In this thesis, this theory, that has initially beenrestricted todoublett-systems, is being generalized in a way that one setof equationscan be used to describe any given spin-case. SinceMoller-Plesset-(MP)-perturbation-theory for open-shell systems sufferedfrom similarproblems, the spin-restricted (SR)-MP-theory in second andthird orderis introduced. To calculate molecular properties, analyticgradientsof the energy are derived for both the SR-CC- and theSR-MP-Ansatz.Test-calculations show that the SR-CC and SR-MP-theoriesoffer the sameprecision as conventional CC- and MP-theories. Additionally,thespin-expectation-values of the SR-CC-wavefunctions areidentical withthe exact values. Also, the test-calculations display thatthe SR-CC-Ansatzis not 'size-consistent', the resulting numerical errorhowever isneglectably small. The backgrounds of the missing'size-consistency'are being discussed in the conclusion. | en_GB |
| dc.language.iso | ger | |
| dc.rights | InCopyright | de_DE |
| dc.rights.uri | https://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/ | |
| dc.subject.ddc | 540 Chemie | de_DE |
| dc.subject.ddc | 540 Chemistry and allied sciences | en_GB |
| dc.title | Spin-Restricted Coupled-Cluster-Theorie fuer offenschalige Zustaende | en_GB |
| dc.type | Dissertation | de_DE |
| dc.identifier.urn | urn:nbn:de:hebis:77-3778 | |
| dc.identifier.doi | http://doi.org/10.25358/openscience-3967 | - |
| jgu.type.dinitype | doctoralThesis | |
| jgu.type.version | Original work | en_GB |
| jgu.type.resource | Text | |
| jgu.organisation.department | FB 09 Chemie, Pharmazie u. Geowissensch. | - |
| jgu.organisation.year | 2002 | |
| jgu.organisation.number | 7950 | - |
| jgu.organisation.name | Johannes Gutenberg-Universität Mainz | - |
| jgu.rights.accessrights | openAccess | - |
| jgu.organisation.place | Mainz | - |
| jgu.subject.ddccode | 540 | |
| opus.date.accessioned | 2001-12-31T23:00:00Z | |
| opus.date.modified | 2001-12-31T23:00:00Z | |
| opus.date.available | 2002-01-01T00:00:00 | |
| opus.organisation.string | FB 09: Chemie, Pharmazie und Geowissenschaften: FB 09: Chemie, Pharmazie und Geowissenschaften | de_DE |
| opus.identifier.opusid | 377 | |
| opus.institute.number | 0900 | |
| opus.metadataonly | false | |
| opus.type.contenttype | Dissertation | de_DE |
| opus.type.contenttype | Dissertation | en_GB |
| jgu.organisation.ror | https://ror.org/023b0x485 | |
| Appears in collections: | JGU-Publikationen | |
