Authors:	Winkler, Anke
Title:	Molekulardynamik-Untersuchungen zur atomistischen Struktur & Dynamik von binären Mischgläsern
Online publication date:	1-Jan-2002
Year of first publication:	2002
Language:	german
Abstract:	Mit Hilfe von Molekulardynamik-Computersimulationen werdenin dieser Arbeit die Struktur und Dynamik von Gläsern undSchmelzen der Systeme 'NSx'=(Na2O)(xSiO2), mit x=2,3,5, und'AS2'=(Al2O3)(2SiO2) untersucht. Zur Beschreibung dermikroskopischen Wechselwirkungen dient ein Modellpotenzial,das auf einem effektiven Paarpotenzial aus der Literaturaufbaut. Simuliert wurden Teilchentrajektorien über mehrereNanosekunden im Bereich 6100 K >= T >= 2100 K sowie dieGlasstruktur bei 100 K (NSx) bzw. 300 K (AS2). Das Aufbrechen der tetraedrischen Netzwerkstruktur durch denNetzwerkmodifikator Na2O führt zur Ausbildung einerzusätzlichen Struktur auf intermediären Längenskalen, diebei allen Systemen NSx etwa dem Abstand übernächster Na-bzw. Si-Nachbarn eines Na-Atoms entspricht. Die diffusiveDynamik ist in allen Systeme NSx bis zu drei Größenordnungenschneller als in SiO2 . Sie nimmt mit wachsenderNa-Konzentration zu. Die Na-Diffusion zeigtArrhenius-Verhalten; hierbei vollführen die Na-Atome einaktiviertes Hüpfen durch eine erstarrte Si-O-Matrix. DieZustandsdichten werden bis ca. 20 THz durch dominanteNa-Moden bestimmt. Bei hohen Frequenzen weichen die für SiO2 typischen intratetraedrischen Si-O-Schwingungsmodenauf.Im Gegensatz zu Na2O wird Al2O3 in die tetraedrischeNetzwerkstruktur eingebunden. AS2 zeigt eine überwiegend ausAlO4- und SiO4-Tetraedern verknüpfte Polyederstruktur, beider sich die AlO4-Tetraeder lokal anders anordnen als dieSiO4-Tetraeder, um Ladungsausgleich zu gewährleisten. Esbilden sich typische 3(Si,Al)O4-Bausteine ('3-Cluster'). Sie führen auf intermediären Längenskalen zur Ausbildungeines Al-reichen perkolierenden Netzwerks, das dieSiO4-Struktur durchdringt. Im Vergleich zu SiO2 erhöht sichdie diffusive Dynamik aller Komponenten in AS2 um ca. zweiGrößenordnungen. Die intratetraedrischenAl-O-Steckschwingungsmoden sind wesentlich weicher als die typischen intratetraedrischen Si-O-Moden des SiO2. In the present work large scale molecular dynamics computersimulations were used to investigate the structural anddynamical behaviour of silica glasses and melts of thesystems 'NSx'= (Na2O)(xSiO2), x=2,3,5, and'AS2'=(Al2O3)(2SiO2). The microscopic interactions aredescribed by a model potential based on an effectivepair-potential from literature. We studied the temperaturerange 6100 K >= T >= 2100 K, simulating ona time scale of ns, as well as the glass state at 100 K(NSx) and 300 K (SiO2). Na2O acts as a network modifier, breaking up the tetrahedralSiO4 network. As a consequence, an additional structure onan intermediate length scale is created, reflecting thedistance of the next but one sodium or silicon neighbours ofa sodium atom. All components of the systems NSx show adynamics which is two orders of magnitude faster than inSiO2, increasing with the sodium content of the system. Onthe time scale of the Na diffusion, which is completelyArrhenius-like, the Si and O atoms seem to be at relativelyrigid positions. The densities of state are dominated bysodium modes up to 20 THz. Nevertheless the typicalintratetrahedral Si-O modes at higher frequencies are softerthan in SiO2. In contrast to Na2O, Al2O3 can be build into the Si-Onetwork structure. AS2 reveals a linked polyhedralstructure, which mainly consists of AlO4 and SiO4 units. Inorder to achieve charge neutrality the ordering of AlO4tetrahedra differs from that of the SiO2 tetrahedra. Thesystem shows a high content of typical 3(Si,Al)O4'tri-cluster' building units. As a consequence anAl-richnetwork structure percolates through the Si-O structure. Theintratetrahedral Al-O streching modes are much softer thanthe typical intratetrahedral Si-O streching modes of SiO2.Furthermore, the diffusive dynamics of all components in AS2is about two orders of magnitude faster than in SiO2.
DDC:	530 Physik 530 Physics
Institution:	Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department:	FB 08 Physik, Mathematik u. Informatik
Place:	Mainz
ROR:	https://ror.org/023b0x485
DOI:	http://doi.org/10.25358/openscience-3936
URN:	urn:nbn:de:hebis:77-3461
Version:	Original work
Publication type:	Dissertation
License:	In Copyright
Information on rights of use:	https://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
Appears in collections:	JGU-Publikationen