Monte-Carlo-Simulationen zum Phasenverhalten binärer Polymerbürsten
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Abstract
Diese Arbeit beschäftigt sich mit Strukturbildung im schlechten
Lösungsmittel bei ein- und zweikomponentigen Polymerbürsten, bei denen
Polymerketten durch Pfropfung am Substrat verankert sind. Solche Systeme zeigen laterale
Strukturbildungen, aus denen sich interessante Anwendungen ergeben.
Die Bewegung der Polymere erfolgt
durch Monte Carlo-Simulationen im Kontinuum, die auf CBMC-Algorithmen
sowie lokalen Monomerverschiebungen basieren. Eine neu entwickelte
Variante des CBMC-Algorithmus erlaubt die Bewegung innerer
Kettenteile, da der bisherige Algorithmus die
Monomere in Nähe des Pfropfmonomers nicht gut relaxiert.
Zur Untersuchung des Phasenverhaltens werden mehrere
Analysemethoden entwickelt und angepasst: Dazu gehören die
Minkowski-Maße
zur Strukturuntersuchung binären Bürsten und die
Pfropfkorrelationen zur Untersuchung des Einflusses von
Pfropfmustern.
Bei einkomponentigen Bürsten tritt die Strukturbildung nur
beim schwach gepfropften System auf, dichte Pfropfungen führen zu
geschlossenen Bürsten ohne laterale Struktur. Für den graduellen
Übergang zwischen geschlossener und aufgerissener Bürste wird ein
Temperaturbereich bestimmt, in dem der Übergang stattfindet. Der
Einfluss des Pfropfmusters (Störung der Ausbildung einer
langreichweitigen Ordnung) auf die Bürstenkonfiguration wird
mit den Pfropfkorrelationen ausgewertet. Bei unregelmäßiger Pfropfung sind die
gebildeten Strukturen größer als bei regelmäßiger Pfropfung und auch
stabiler gegen höhere Temperaturen.
Bei binären Systemen bilden sich Strukturen auch bei
dichter Pfropfung aus. Zu den Parametern
Temperatur, Pfropfdichte und Pfropfmuster kommt die Zusammensetzung der
beiden Komponenten hinzu. So sind weitere Strukturen
möglich, bei
gleicher Häufigkeit der beiden Komponenten bilden sich
streifenförmige, lamellare Muster, bei ungleicher Häufigkeit formt die
Minoritätskomponente Cluster, die in der Majoritätskomponente
eingebettet sind. Selbst bei gleichmäßig gepfropften Systemen
bildet sich keine langreichweitige Ordnung aus.
Auch bei binären Bürsten hat das Pfropfmuster
großen Einfluss auf die Strukturbildung. Unregelmäßige
Pfropfmuster führen schon bei höheren Temperaturen zur Trennung
der Komponenten, die gebildeten Strukturen sind aber ungleichmäßiger
und etwas größer als bei gleichmäßig gepfropften Systemen.
Im Gegensatz zur self consistent field-Theorie
berücksichtigen die Simulationen Fluktuationen in
der Pfropfung und zeigen daher bessere Übereinstimmungen mit dem
Experiment.