Authors:	Mangold, Hannah
Title:	Charge separation and recombination in novel polymeric absorber materials for organic solar cells : a photophysical study
Online publication date:	19-Dec-2013
Year of first publication:	2013
Language:	english
Abstract:	In dieser Dissertation wird die Ladungsträgergeneration und -rekombination in neuen polymeren Absorbermaterialien für organische Solarzellen untersucht. Das Verständnis dieser Prozesse ist wesentlich für die Entwicklung neuer photoaktiver Materialsysteme, die hohe Effizienzen erzielen und organische Solarzellen konkurrenzfähig im Bereich der erneuerbaren Energien machen. Experimentell verwendet diese Arbeit hauptsächlich die Methode der transienten Absorptionsspektroskopie, die sich für die Untersuchung photophysikalischer Prozesse auf einer Zeitskala von 100 fs bis 1 ms als sehr leistungsfähig erweist. Des Weiteren wird eine soft-modeling Methode vorgestellt, die es ermöglicht, photophysikalische Prozesse aus einer gemessenen transienten Absorptions-Datenmatrix zu bestimmen, wenn wenig a priori Kenntnisse der Reaktionskinetiken vorhanden sind. Drei unterschiedliche Donor:Akzeptor-Systeme werden untersucht; jedes dieser Systeme stellt eine andere Herangehensweise zur Optimierung der Materialien dar in Bezug auf Lichtabsorption über einen breiten Wellenlängenbereich, effiziente Ladungstrennung und schnellen Ladungstransport. Zuerst wird ein Terpolymer untersucht, das aus unterschiedlichen Einheiten für die Lichtabsorption und den Ladungstransport besteht. Es wird gezeigt, dass es möglich ist, den Fluss angeregter Zustände vom Chromophor auf die Transporteinheit zu leiten. Im zweiten Teil wird der Einfluss von Kristallinität auf die freie Ladungsträgergeneration mit einer Folge von ternären Mischungen, die unterschiedliche Anteile an amorphem und semi-kristallinem Polymer enthalten, untersucht. Dabei zeigt es sich, dass mit steigendem amorphen Polymeranteil sowohl der Anteil der geminalen Ladungsträgerrekombination erhöht als auch die nicht-geminale Rekombination schneller ist. Schlussendlich wird ein System untersucht, in dem sowohl Donor als auch Akzeptor Polymere sind, was zu verbesserten Absorptionseigenschaften führt. Die Rekombination von Ladungstransferzuständen auf der unter 100 ps Zeitskala stellt hier den hauptsächliche Verlustkanal dar, da freie Ladungsträger nur an Grenzflächen erzeugt werden können, an denen Donor und Akzeptor face-to-face zueinander orientiert sind. Darüber hinaus wird festgestellt, dass weitere 40-50% der Ladungsträger durch die Rekombination von Grenzflächenzuständen verloren gehen, die aus mobilen Ladungsträgern geminal gebildet werden. This thesis presents an investigation of charge carrier generation and recombination processes in novel polymeric absorber materials for organic solar cells. The understanding of these processes is essential for the development of new photoactive material systems that achieve higher power conversion efficiencies and enable organic solar cells to become a competitive renewable energy technology. The main experimental technique used in this thesis is transient absorption spectroscopy, a powerful technique to study photophysical processes on the 100 fs to 1 ms timescale. We introduce a soft-modeling technique which aids the determination of the photophysical processes from the observed transient absorption data matrix in general cases where little a priori knowledge of reaction kinetics is available. Three different donor:acceptor systems are investigated; each of these systems represents a different approach to optimize materials in terms of light absorption over a broad wavelength range, efficient free charge carrier generation and fast charge carrier transport. In the first system, we investigate a terpolymer comprised of separate units for light absorption and charge carrier transport. We demonstrate that it is possible to guide excited-state flow from the chromophore onto the transport unit. In the second part, the influence of crystallinity on free charge carrier generation is investigated with a series of ternary blends containing different amounts of amorphous and semi-crystalline polymer. We find that both the amount of geminate charge recombination is enhanced and non-geminate recombination is faster with increasing amorphous polymer content. Finally, we investigate a system where both donor and acceptor material are polymers, leading to enhanced light absorption properties. Sub-100 ps charge-transfer state recombination is the dominant loss mechanism in this system, as free charge carriers can only be generated at interfaces where donor and acceptor polymer are oriented face-to-face relative to each other. Moreover, we observe that another 40-50% of the charge carriers are lost through recombination of interfacial states geminately reformed from mobile charge carriers.
DDC:	540 Chemie 540 Chemistry and allied sciences
Institution:	Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department:	FB 09 Chemie, Pharmazie u. Geowissensch.
Place:	Mainz
ROR:	https://ror.org/023b0x485
DOI:	http://doi.org/10.25358/openscience-3649
URN:	urn:nbn:de:hebis:77-36040
Version:	Original work
Publication type:	Dissertation
License:	In Copyright
Information on rights of use:	https://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
Extent:	178 S.
Appears in collections:	JGU-Publikationen