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Authors: Kraft-Bermuth, Saskia
Title: Kalorimetrische Tieftemperaturdetektoren für niederenergetische (E 1 MeV/amu) Schwerionen und ihr erster Einsatz in der Beschleuniger-Massenspektrometrie zur Spurenanalyse von 236 U
Online publication date: 27-Aug-2004
Language: german
Abstract: Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden zum ersten Mal kalorimetrische Tieftemperatur-Detektoren in der Beschleuniger-Massenspektrometrie (Accelerator Mass Spectrometry AMS), einer Standard-Methode zur Bestimmung kleinster Isotopenverhältnisse, eingesetzt, um das Isotopenverhältnis von 236U zu 238U zu bestimmen. Das Uran-Isotop 236U entsteht in der Neutroneneinfang-Reaktion 235U(n,gamma)236U und kann daher als Monitor-Nuklid für Neutronenflüsse verwendet werden. Die Detektoren bestehen aus einem Saphir-Absorber, auf den ein supraleitender Aluminium-Film aufgedampft ist, der als Thermistor dient. Ein energetisches Schwerion deponiert seine kinetische Energie als Wärme im Absorber, dessen Temperaturänderung durch die Widerstandsänderung des Supraleiters nachgewiesen wird. Mit solchen Detektoren konnte in vorhergehenden Experimenten bei GSI in einem Energiebereich von E = 5 - 300 MeV/amu für eine Vielzahl von Ionen von Neon bis Uran eine relative Energieauflösung von (1 - 4) E-3 erreicht werden. Der für die Beschleuniger-Massenspektrometrie typische Energiebereich liegt bei E = 0.1 - 1 MeV/amu. Im ersten Schritt wurde daher die systematische Untersuchung der Detektoreigenschaften auf diesen Energiebereich ausgedehnt. Diese Untersuchungen sowie die AMS-Messungen wurden am Tandem-Beschleuniger VERA des Instituts für Isotopenforschung und Kernphysik der Universität Wien durchgeführt. In einem Energiebereich von 10 - 60 MeV konnte für verschiedene Ionen (13C, 197Au, 238U) zunächst eine relative Energieauflösung von DeltaE/E = 7 E-3 erreicht werden. Dies übertrifft die Auflösung konventioneller Ionisations-Detektoren um ca. eine Größenordnung. Durch eine Verbesserung thermischer und elektronischer Rauschbeiträge konnte in einem zweiten Experiment für Uran der Energie 17 MeV die Auflösung auf DeltaE/E = 4.6 E-3 verbessert werden. Die Energie-Response des Detektors war linear über den gesamten beobachteten Energiebereich und unabhängig von der Ionenmasse; bis auf ein Niveau von 0.1 % wurde kein Pulshöhendefekt beobachtet. Diese Ergebnisse zeigen, daß solche Detektoren ein wertvolles Werkzeug in der Schwerionenphysik im Bereich relativ niedriger Ionenenergien darstellen. Mit der erreichten Energieauflösung war es möglich, für mehrere Proben aus natürlichem Uran das Isotopenverhältnis 236U/238U zu bestimmen: Um einen Material-Standard für Uran in der AMS zu etablieren, wurde das Isotopenverhältnis 236U/238U für zwei Proben aus der Mine ''K.u.K. Joachimsthal'' möglichst präzise bestimmt. Die Ergebnisse in der vorliegenden Arbeit stimmen gut mit früheren Messungen überein, die mit einem konventionellen Detektorsystem durchgeführt wurden. Sowohl der statistische als auch der systematische Fehler konnten deutlich reduziert werden. Für eine weitere Probe, extrahiert aus dem Wasser einer Uran-haltigen Quelle in Bad Gastein, wurde ein Isotopenverhältnis von 6.1 E-12 gemessen. Dies stellt das kleinste bislang für 236U/238U gemessene Isotopenverhältnis dar und bedeutet eine Steigerung der Sensitivität um eine Größenordnung. Die erreichte Energieauflösung ermöglicht es außerdem, die Detektoren zur direkten Massenidentifikation von schweren Ionen mittels einer kombinierten Energie-Flugzeit-Messung einzusetzen. In ersten Test-Messungen im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurde eine Massenauflösung von DeltaM/M = (8.5 - 11.0) E-3 erreicht. In einem ersten Test für den Einsatz dieser Detektoren zum Nachweis sog. ''superschwerer Elemente (Z >= 112)'' erlaubte der große dynamische Bereich, die Reaktionsprodukte und ihre nachfolgenden Alpha-Zerfälle mit hoher Energieauflösung simultan und zeitaufgelöst nachzuweisen.
In the thesis presented here, calorimetric low temperature detectors were for the first time applied in accelerator mass spectrometry (AMS) to determine the isotope ratio of 236U to 238U in several samples of natural uranium. AMS is a standard method for the determination of small isotope ratios. The uranium isotope 236U is produced in the neutron capture reaction 235U(n,gamma)236U and can therefore be used as a monitor nuclide for neutron fluxes. The detectors consist of a superconducting aluminium film deposited onto a sapphire absorber which is used as thermistor. An energetic heavy ion deposits its kinetic energy as heat in the absorber. The temperature rise is detected by the resistance change of the superconducter. In previous experiments at GSI, with these detectors a relative energy resolution of (1 - 4) E-3 was obtained for a wide variety of ions from neon to uranium and energies ranging from E = 5 - 300 MeV/amu. The typical energy range for AMS experiments lies in the range of E = 0.1 - 1 MeV/amu. Therefore, in a first step systematic investigation of detector performance was extended into this energy range. These investigations as well as the AMS experiments were performed at the tandem accelerator VERA of the ''Institut fuer Isotopenforschung und Kernphysik'' of the University of Vienna. In an energy range of 10 - 60 MeV, a relative energy resolution of DeltaE/E = 7 E-3 could be achieved, one order of magnitude better than with conventional ionization detectors. Improving thermal and electronic noise yielded in a second experiment for uranium ions with E = 17 MeV a relative energy resolution of DeltaE/E = 4.6 E-3. The energy response of the detectors was linear over the whole energy range and independent of the ion mass. Down to a level of 0.1 %, no pulse height defect was observed. These results have demonstrated that such detectors can provide a useful tool in heavy ion physics at low ion energies. With the energy resolution obtained, it was possible to determine the isotope ratio of 236U/238U for several samples of natural uranium: Two samples were prepared from material stemming from the mine ''K.u.K. Joachimsthal'' which had been stored before 1918 and therefore had not been contaminated with 236U from nuclear bomb explosions. To establish this material as a material standard in AMS, the isotope ratio 236U/238U was determined as precisely as possible. The results presented in this work are in good agreement with previous measurements performed with a conventional detection system. Statistic as well as systematic errors were considerably reduced. Another sample was extracted from spring water stemming from a source in Bad Gastein. For this sample, an isotope ratio of 6.1 E-12 was measured. This represents the smallest isotope ratio measured for 236U/238U up to now and an increase in sensitivity of one order of magnitude. With the resolution achieved it is possible furthermore to apply the detectors in several test experiments for direct mass identification of heavy ions using a combined energy/time of flight measurement. In these first tests, a mass resolution of DeltaM/M = (8.5 - 11.0)E-3 was achieved. In a first test to apply the detectors for detection of so called ''super heavy elements (Z >= 112)'', the large dynamic range allowed to identify the reaction products and their alpha decays simultanously and time dependent.
DDC: 530 Physik
530 Physics
Institution: Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department: FB 08 Physik, Mathematik u. Informatik
Place: Mainz
DOI: http://doi.org/10.25358/openscience-3434
Version: Original work
Publication type: Dissertation
License: in Copyright
Information on rights of use: https://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
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