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Authors: Reitz, Paul
Title: Chemical composition measurements of cloud condensation nuclei and ice nuclei by aerosol mass spectrometry
Online publication date: 7-Sep-2011
Language: english
Abstract: In this study the Aerodyne Aerosol Mass Spectrometer (AMS) was used during three laboratory measurement campaigns, FROST1, FROST2 and ACI-03. The FROST campaigns took place at the Leipzig Aerosol Cloud Interaction Simulator (LACIS) at the IfT in Leipzig and the ACI-03 campaign was conducted at the AIDA facility at the Karlsruhe Institute of Technology (KIT). In all three campaigns, the effect of coatings on mineral dust ice nuclei (IN) was investigated. During the FROST campaigns, Arizona Test Dust (ATD) particles of 200, 300 and 400 nm diameter were coated with thin coatings (< 7 nm) of sulphuric acid. At these very thin coatings, the AMS was operated close to its detection limits. Up to now it was not possible to accurately determine AMS detection limits during regular measurements. Therefore, the mathematical tools to analyse the detection limits of the AMS have been improved in this work. It is now possible to calculate detection limits of the AMS under operating conditions, without losing precious time by sampling through a particle filter. The instrument was characterised in more detail to enable correct quantification of the sulphate loadings on the ATD particle surfaces. Correction factors for the instrument inlet transmission, the collection efficiency, and the relative ionisation efficiency have been determined. With these corrections it was possible to quantify the sulphate mass per particle on the ATD after the condensation of sulphuric acid on its surface. The AMS results have been combined with the ice nucleus counter results. This revealed that the IN-efficiency of ATD is reduced when it is coated with sulphuric acid. The reason for this reduction is a chemical reaction of sulphuric acid with the particle's surface. These reactions are increasingly taking place when the aerosol is humidified or heated after the coating with sulphuric acid. A detailed analysis of the solubility and the evaporation temperature of the surface reaction products revealed that most likely aluminium sulphate is produced in these reactions.
Während dieser Studie wurde ein Aerodyne Aerosolmassenspektrometer (AMS) in drei Labormess-kampagnen, FROST1 und FROST2 und ACI-03. Die FROST-Kampagnen fanden am Leipziger Aerosol-Wolkenwechselwirkungssimulator (LACIS) am IfT in Leipzig statt und die ACI-03-Kampagne wurde an der AIDA am Karlsruher Institut für Technologie (KIT) durchgeführt. In den drei Kampagnen wurde der Effekt von Beschichtungen auf Mineralstaub-Eiskeimen (IN) untersucht. Während den FROST Kampagnen wurden „Arizona Test Dust“ (ATD) Partikel der Größen 200, 300 und 400 nm mit dünnen Schichten (< 7 nm) aus Schwefelsäure bedampft. Bei solch dünnen Beschichtungen, wird das AMS nahe seiner Nachweisgrenzen betrieben. Bisher war es nicht, möglich die Nachweisgrenzen des AMS während dem regulären Messbetrieb akkurat zu bestimmen. Deswegen wurden die mathematischen Hilfsmittel zur Bestimmung der Nachweisgrenzen in dieser Arbeit verbessert. Dadurch ist es jetzt möglich Nachweisgrenzen für das AMS unter Messbedingungen zu bestimmen, ohne wertvolle Messzeit für das Proben von Luft hinter einem Partikelfilter zu verlieren. Die Charakterisierung des Instrumentes wurde verfeinert, so dass die korrekte Quantifizierung von Sulfat auf den ATD-Partikeloberflächen ermöglicht wurde. Korrekturfaktoren für die Instrumenteinlasstransmission, die Sammeleffizienz und die relative Ionisierungseffizienz wurden bestimmt. Mit Hilfe dieser Korrekturfaktoren war es möglich die Menge an Schwefelsäure zu berechnen, welche auf die ATD Partikel aufgedampft wurde. Die AMS-Ergebnissen wurden mit den Ergebnissen Eiskeimzählerermessungen kombiniert. Dies zeigte, dass die IN-Effizienz von ATD durch das Aufdampfen von Schwefelsäure auf die Partikeloberflächen reduziert wird. Der Grund hierfür ist nicht die Bedeckung der Partikeloberfläche durch die Schwefelsäure, sondern eine chemische Reaktion der Säure mit der Partikeloberfläche. Die Reaktion wurde verstärkt, wenn das Aerosol befeuchtet oder erhitzt wurde. Eine detaillierte Analyse der Löslichkeit und der Verdampfungstemperatur der Reaktionsprodukte hat ergeben, dass Aluminiumsulfat das wahrscheinlichste Reaktionsprodukt der Schwefelsäure mit der Partikeloberfläche ist.rn
DDC: 530 Physik
530 Physics
Institution: Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department: FB 08 Physik, Mathematik u. Informatik
Place: Mainz
Version: Original work
Publication type: Dissertation
License: in Copyright
Information on rights of use:
Extent: 182 S.
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