Authors:	Maleki, Hamed
Title:	Numerical study of homogeneous and heterogeneous crystal nucleation in colloidal systems
Online publication date:	1-Aug-2011
Year of first publication:	2011
Language:	english
Abstract:	Im Rahmen dieser Arbeit wurden Computersimulationen von Keimbildungs- und Kris\\-tallisationsprozessen in \r\nkolloidalen Systemen durchgef\\\"uhrt. \r\nEine Kombination von Monte-Carlo-Simulationsmethoden und der Forward-Flux-Sampling-Technik wurde \r\nimplementiert, um die homogene und heterogene Nukleation von Kristallen monodisperser Hart\\-kugeln zu untersuchen. \r\nIm m\\\"a\\ss{ig} unterk\\\"uhlten Bulk-Hartkugelsystem sagen wir die homogenen Nukleationsraten voraus und \r\nvergleichen die Resultate mit anderen theoretischen Ergebnissen und experimentellen Daten. \r\nWeiterhin analysieren wir die kristallinen Cluster in den Keimbildungs- und Wachstumszonen, \r\nwobei sich herausstellt, dass kristalline Cluster sich in unterschiedlichen Formen im System bilden. \r\nKleine Cluster sind eher l\\\"anglich in eine beliebige Richtung ausgedehnt, w\\\"ahrend gr\\\"o\\ss{ere} \r\nCluster kompakter und von ellipsoidaler Gestalt sind. \r\n \r\nIm n\\\"achsten Teil untersuchen wir die heterogene Keimbildung an strukturierten bcc (100)-W\\\"anden. \r\nDie 2d-Analyse der kristallinen Schichten an der Wand zeigt, dass die Struktur der \r\nWand eine entscheidende Rolle in der Kristallisation von Hartkugelkolloiden spielt. \r\nWir sagen zudem die heterogenen Kristallbildungsraten bei verschiedenen \\\"Ubers\\\"attigungsgraden voraus. \r\nDurch Analyse der gr\\\"o\\ss{ten} Cluster an der Wand sch\\\"atzen wir zus\\\"atzlich den Kontaktwinkel \r\nzwischen Kristallcluster und Wand ab. \r\nEs stellt sich heraus, dass wir in solchen Systemen weit von der Benetzungsregion \r\nentfernt sind und der Kristallisationsprozess durch heterogene Nukleation stattfindet. \r\n \r\nIm letzten Teil der Arbeit betrachten wir die Kristallisation von Lennard-Jones-Kolloidsystemen \r\nzwischen zwei ebenen W\\\"anden. \r\nUm die Erstarrungsprozesse f\\\"ur ein solches System zu untersuchen, haben wir eine Analyse des \r\nOrdnungsparameters f\\\"ur die Bindung-Ausrichtung in den Schichten durchgef\\\"urt. \r\nDie Ergebnisse zeigen, dass innerhalb einer Schicht keine hexatische Ordnung besteht, \r\nwelche auf einen Kosterlitz-Thouless-Schmelzvorgang hinweisen w\\\"urde. \r\nDie Hysterese in den Erhitzungs-Gefrier\\-kurven zeigt dar\\\"uber hinaus, dass der Kristallisationsprozess \r\neinen aktivierten Prozess darstellt. In this thesis we have performed computer simulations of nucleation and crystallization in \r\ncolloidal systems. Monte Carlo simulation method combined with forward flux sampling technique \r\nis implemented to study homogeneous and heterogeneous crystal nucleation of monodisperse \r\nhard spheres. In the moderate super-cooling of bulk hard sphere system, we predicted the \r\nhomogeneous nucleation rates and compared the results with other theoretical results \r\nand experimental data. We also analyze the crystalline clusters in the nucleation and \r\ngrowth regions. We found that crystalline clusters in the system formed in different shapes. \r\nSmall clusters are more elongated in one arbitrary direction, however, bigger clusters \r\nare more compact and have an ellipsoidal shape. \r\n \r\nIn the next part, we studied heterogeneous nucleation at the structured bcc (100) wall. \r\n$2d$ analysis of crystalline layers at the wall showed that the structure of the wall \r\nhas a crucial role in solidification of hard sphere colloids. We also predicted heterogeneous \r\ncrystal nucleation rates for different degrees of supersaturation. Additionally, by analyzing of \r\nthe largest clusters at the wall, we estimated the contact angles between crystalline clusters \r\nand the wall. We found that for such system, we are far from wetting region and crystallization \r\nprocess happens via heterogeneous nucleation. \r\n \r\nIn the last part of the thesis, we reported the crystallization of Lennard-Jones colloidal \r\nsystem confined between two planar walls. In order to study freezing process for such system, \r\nwe performed the bond-orientational order parameter analysis in the layers. The results showed that \r\nthere is no hexatic order inside the layer which would indicate the Kosterlitz-Thouless melting \r\nprocess. Also the hysteresis in the heating-freezing curves shows that the crystallization process \r\nproceeds an activated process
DDC:	530 Physik 530 Physics
Institution:	Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department:	FB 08 Physik, Mathematik u. Informatik
Place:	Mainz
ROR:	https://ror.org/023b0x485
DOI:	http://doi.org/10.25358/openscience-3148
URN:	urn:nbn:de:hebis:77-28356
Version:	Original work
Publication type:	Dissertation
License:	In Copyright
Information on rights of use:	https://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
Appears in collections:	JGU-Publikationen