Authors:	Ludwig, Christian D. R.
Title:	Optimising thin-film solar cells by computer simulations
Online publication date:	20-Jun-2011
Year of first publication:	2011
Language:	english
Abstract:	CIGS-Dünnschichtsolarzellen verbinden hohe Effizienz mit niedrigen Kosten und sind damit eine aussichtsreiche Photovoltaik-Technologie. Das Verständnis des Absorbermaterials CIGS ist allerdings noch lückenhaft und benötigt weitere Forschung. In dieser Dissertation werden Computersimulationen vorgestellt, die erheblich zum besseren Verständnis von CIGS beitragen. Es wurden die beiden Systeme Cu(In,Ga)Se2 und (Cu,In,Vac)Se betrachtet. Die Gesamtenergie der Systeme wurde in Clusterentwicklungen ausgedrückt, die auf der Basis von ab initio Dichtefunktionalrechnungen erstellt wurden. Damit war es möglich Monte Carlo (MC)-Simulationen durchzuführen. Kanonische MC-Simulationen von Cu(In,Ga)Se2 zeigen das temperaturabhängige Verhalten der In-Ga-Verteilung. In der Nähe der Raumtemperatur findet ein Übergang von einer geordneten zu einer ungeordneten Phase statt. Unterhalb separiert das System in CuInSe2 und CuGaSe2. Oberhalb existiert eine gemischte Phase mit inhomogen verteilten In- und Ga-Clustern. Mit steigender Temperatur verkleinern sich die Cluster und die Homogenität nimmt zu. Bei allen Temperaturen, bis hin zur Produktionstemperatur der Solarzellen (¼ 870 K), ist In-reiches CIGS homogener als Ga-reiches CIGS. Das (Cu,In,Vac)Se-System wurde mit kanonischen und großkanonischen MC-Simulationen untersucht. Hier findet sich für das CuIn5Se8-Teilsystem ein Übergang von einer geordneten zu einer ungeordneten Phase bei T0 = 279 K. Großkanonische Simulationen mit vorgegebenen Werten für die chemischen Potentiale von Cu und In wurden verwendet, um die Konzentrations- Landschaft und damit die sich ergebenden Stöchiometrien zu bestimmen. Stabilitätsbereiche wurden für stöchiometrisches CuInSe2 und für die Defektphasen CuIn5Se8 und CuIn3Se5 bei einer Temperatur von 174 K identifiziert. Die Bereiche für die Defektphasen sind bei T = 696 K verschwunden. Die Konzentrations-Landschaft reproduziert auch die leicht Cu-armen Stöchiometrien, die bei Solarzellen mit guten Effizienzen experimentell beobachtet werden. Die Simulationsergebnisse können verwendet werden, um den industriellen CIGS-Produktionspr CIGS thin-film solar cells are a promising photovoltaic technology. They provide high efficiencies at comparably low production costs. However, the knowledge about CIGS is fragmentary and more research is necessary to better understand the material. This dissertation presents computer simulations that help to improve the comprehension of CIGS. The two systems Cu(In,Ga)Se2 and (Cu,In,Vac)Se were considered. The total energy of the systems was expanded into the contribution of clusters and the coefficients were determined by a fit to ab initio density functional calculations. This expression for the energy was used in Monte Carlo (MC) simulations. Canonical MC simulations of Cu(In,Ga)Se2 reveal the In-Ga distribution for various temperatures. An order-disorder transition takes place close to room temperature. Below this, the system separates into CuInSe2 and CuGaSe2. Above the transition, a mixed phase exhibits clusters of In and Ga that are distributed inhomogeneously. The clusters shrink with rising temperatures and the homogeneity increases. At all considered temperatures, up to the production temperature of solar cells (¼ 870 K), In-rich CIGS exhibits a greater homogeneity than Ga-rich CIGS. The (Cu,In,Vac)Se system was studied through canonical and grandcanonical MC simulations. The CuIn5Se8 subsystem shows an order-disorder transition at T0 = 279 K. Grand-canonical simulations were performed with given values for the chemical potentials of Cu and In to calculate the concentration landscape (i.e. a map of resulting stoichiometries). Stability regions for stoichiometric CuInSe2 and the defect phases CuIn5Se8 and CuIn3Se5 were determined at a temperature of T = 174 K. At an elevated temperature of T = 696 K, the regions of stable defect phases vanish. The concentration landscape reproduces the slightly Cu-deficient stoichiometries that are experimentally observed in solar cells with good efficiencies. The simulation results can be used to better understand and optimise the industrial CIGS production process. ii
DDC:	530 Physik 530 Physics
Institution:	Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department:	FB 09 Chemie, Pharmazie u. Geowissensch.
Place:	Mainz
ROR:	https://ror.org/023b0x485
DOI:	http://doi.org/10.25358/openscience-3128
URN:	urn:nbn:de:hebis:77-28095
Version:	Original work
Publication type:	Dissertation
License:	In Copyright
Information on rights of use:	https://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
Appears in collections:	JGU-Publikationen