Temperaturabhängige Fluoreszenzdynamik einzelner Halbleiternanokristalle
Files
Date issued
Authors
Editors
Journal Title
Journal ISSN
Volume Title
Publisher
License
Abstract
In der vorliegenden Arbeit wurde die Fluoreszenzdynamik einzelner CdSe-Halbleiternanokristalle und isolierter Nanokristall/Farbstoff-Komplexe untersucht. Dazu wurde ein konfokales Mikroskop aufgebaut, mit dem Spektren und Zerfallskurven einzelner Fluorophore bei Raumtemperatur und tiefen Temperaturen bis zu 1.4 Kelvin
gemessen werden konnten. Mit diesem Aufbau konnten erstmals Fluoreszenzlebenszeiten einzelner Nanokristalle mit der Methode des zeitkorrelierten Einzelphotonenzählens (timecorrelated single photon counting, TCSPC) bei Raumtemperatur und später auch bei tiefen Temperaturen bestimmt werden.
Zur Auswertung der Daten wurden verschiedene Methoden entwickelt, um die Fluoreszenzdynamik aus den exponentiellen oder nicht-exponentiellen Zerfallskurven zu extrahieren.
Die Interpretation der berechneten Ratenverteilung lässt auf eine Korrelation zwischen der Fluoreszenzintensität und der Fluoreszenzlebensdauer schließen, deren Ursache auf Quenchermoleküle zurückgeführt wird. Mit geringer werdender Fluoreszenzintensität zerfallen die Abklingkurven schneller und die Lebensdauern sind breiter verteilt. Messungen bei tiefen Temperaturen ermöglichte es zusätzlich die exzitonische Feinstruktur des Nanokristalls genauer zu Untersuchen. Hier zeigt sich eine deutliche Unterscheidung zwischen einer langsamen,
temperaturabhängigen Zerfallskomponente (mit Zerfalssraten bis in den Mikrosekundenbereich) und einer schnellen, temperaturunabhängigen Zerfallsrate. Die gemessenen Ratenverteilungen bestätigten die berechneten theoretischen Zerfallsraten, jedoch auch weitere, mit bisherigen theoretischen Modellen nicht vereinbare, Raten.
Schließlich wurden noch der Energietransfer zwischen Nanokristall-Farbstoffmolekül-Komplexen untersucht. Gemessene Abklingkurven der Nanokristall-Komponente bei 2 Kelvin wiesen gegenüber dem isolierten Nanokristall keine entsprechenden langsamen Zerfallsraten auf.