Authors:	Kunkel, Daniel
Title:	Global modeling of pollutant transport and deposition from anthropogenic emission hot spots on global scale
Online publication date:	23-Apr-2013
Year of first publication:	2013
Language:	english
Abstract:	Urban centers significantly contribute to anthropogenic air pollution, although they cover only a minor fraction of the Earth's land surface. Since the worldwide degree of urbanization is steadily increasing, the anthropogenic contribution to air pollution from urban centers is expected to become more substantial in future air quality assessments. The main objective of this thesis was to obtain a more profound insight in the dispersion and the deposition of aerosol particles from 46 individual major population centers (MPCs) as well as the regional and global influence on the atmospheric distribution of several aerosol types. For the first time, this was assessed in one model framework, for which the global model EMAC was applied with different representations of aerosol particles. First, in an approach with passive tracers and a setup in which the results depend only on the source location and the size and the solubility of the tracers, several metrics and a regional climate classification were used to quantify the major outflow pathways, both vertically and horizontally, and to compare the balance between pollution export away from and pollution build-up around the source points. Then in a more comprehensive approach, the anthropogenic emissions of key trace species were changed at the MPC locations to determine the cumulative impact of the MPC emissions on the atmospheric aerosol burdens of black carbon, particulate organic matter, sulfate, and nitrate. Ten different mono-modal passive aerosol tracers were continuously released at the same constant rate at each emission point. The results clearly showed that on average about five times more mass is advected quasi-horizontally at low levels than exported into the upper troposphere. The strength of the low-level export is mainly determined by the location of the source, while the vertical transport is mainly governed by the lifting potential and the solubility of the tracers. Similar to insoluble gas phase tracers, the low-level export of aerosol tracers is strongest at middle and high latitudes, while the regions of strongest vertical export differ between aerosol (temperate winter dry) and gas phase (tropics) tracers. The emitted mass fraction that is kept around MPCs is largest in regions where aerosol tracers have short lifetimes; this mass is also critical for assessing the impact on humans. However, the number of people who live in a strongly polluted region around urban centers depends more on the population density than on the size of the area which is affected by strong air pollution. Another major result was that fine aerosol particles (diameters smaller than 2.5 micrometer) from MPCs undergo substantial long-range transport, with about half of the emitted mass being deposited beyond 1000 km away from the source. In contrast to this diluted remote deposition, there are areas around the MPCs which experience high deposition rates, especially in regions which are frequently affected by heavy precipitation or are situated in poorly ventilated locations. Moreover, most MPC aerosol emissions are removed over land surfaces. In particular, forests experience more deposition from MPC pollutants than other land ecosystems. In addition, it was found that the generic treatment of aerosols has no substantial influence on the major conclusions drawn in this thesis. Moreover, in the more comprehensive approach, it was found that emissions of black carbon, particulate organic matter, sulfur dioxide, and nitrogen oxides from MPCs influence the atmospheric burden of various aerosol types very differently, with impacts generally being larger for secondary species, sulfate and nitrate, than for primary species, black carbon and particulate organic matter. While the changes in the burdens of sulfate, black carbon, and particulate organic matter show an almost linear response for changes in the emission strength, the formation of nitrate was found to be contingent upon many more factors, e.g., the abundance of sulfuric acid, than only upon the strength of the nitrogen oxide emissions. The generic tracer experiments were further extended to conduct the first risk assessment to obtain the cumulative risk of contamination from multiple nuclear reactor accidents on the global scale. For this, many factors had to be taken into account: the probability of major accidents, the cumulative deposition field of the radionuclide cesium-137, and a threshold value that defines contamination. By collecting the necessary data and after accounting for uncertainties, it was found that the risk is highest in western Europe, the eastern US, and in Japan, where on average contamination by major accidents is expected about every 50 years. Urbane Ballungsräume tragen in großem Maße zur heutigen Luftverschmutzung bei, obwohl sie nur einen kleinen Teil der Landoberfläche einnehmen. Da die Urbanisierung weltweit zunimmt, wird erwartet, dass der Eintrag anthropogener Schadstoffe aus urbanen Zentren in zukünftigen Luftreinhaltungsstudien eine große Rolle spielen wird. Um den Beitrag der Ballungszentren besser einordnen und quantifiziern zu können, wurden in dieser Arbeit zum ersten Mal in einem Modellsystem mit dem globalem Model EMAC die Ausbreitung und Deposition von Aerosolpartikeln aus 46 einzelnen Ballungszentren sowie der regionale und globale Einfluss von Emissionen aus diesen Zentren auf die Konzentrationen verschiedener Aerosoltypen berechnet. Zum einen wurde ein Ansatz mit passiven Tracern gewählt, bei dem mit Hilfe von Metriken und einer Klimaklassifikation der Ferntransport sowie die lokale Luftverschmutzung quantifiziert worden sind, wobei die Resultate nur vom Ort der Emissionen sowie der Größe und der Löslichkeit der Aerosole abhängen. Zum anderen wurden in Sensitivitätsstudien die anthropogenen Emissionen wichtiger Schadstoffe in den Ballungszentren geändert, um den Einfluss auf elementaren Kohlenstoff, organischen Feinstaub, Sulfat und Nitrat zu bestimmen. Im Modell wurden am Ort jedes Ballungszentrums mono-modale, passive Aerosoltracer kontinuierlich und mit konstanter Rate emittiert. Dabei zeigte sich, dass im Mittel der bodennahe Ferntransport von Aerosolen um das fünffache größer ist als der Export in die obere Troposphäre, wobei der bodennahe Ferntransport hauptsächlich vom Emissionsort abhängt, der vertikale Transport hingegen mehr vom Hebungspotential der Luftmassen in einer Region und der Löslichkeit der Tracer. Der stärkste Ferntransport von Aerosolen ist wie für nicht lösliche Gase in mittleren und hohen Breiten am stärksten, wohingegen der stärkste vertikale Transport von Aerosolen nicht in den Regionen auftritt (winter-trockene, gemäßigte Zonen), in denen er am stärksten ist für nicht lösliche Gase (Tropen). Starke Verschmutzungen um die Emissionspunkte treten dagegen generell in den Regionen auf, in denen die Lebenszeit der Aerosole kurz ist. Darüber hinaus sind um die Emissionsgebiete herum die meisten Menschen von starker Luftverschmutzung betroffen, wobei die Zahl der Betroffenen mehr von der Bevölkerungsdichte als von der Größe der stark belasteten Region abhängt. Eines der Hauptergebnisse dieser Studie war, dass in etwa die Hälfte der Feinstaubemissionen (Partikeldurchmesser kleiner als 2,5 Mikrometer) aus den Ballungszentren mehr als 1000 km weit transportiert wird, bevor es zur Deposition kommt. Hingegen wird im Umland der Emissionspunkte Aerosolmasse in hoher Konzentration deponiert, vor allem in Regionen, in denen es häufig zu Starkregen kommt oder dort wo die lokale Zirkulation keine günstige Ventilation erlaubt. Ferner wird ein Großteil der Emissionen über Land deponiert, wobei vor allem Wälder betroffen sind. Zusätzlich wurde der Einfluss der generischen Darstellung von Aerosolen untersucht, der, wie sich herausstellte, keinen großen Einfluss auf die Ergebnisse hat. Die Sensitivitätsstudien bezüglich des Einflusses von elementarem Kohlenstoff, organischem Feinstaub sowie Schwefeldioxid und Stickoxiden aus den Ballungszentren schwankt stark nach Aerosoltyp: sekundäre Aerosole zeigen dabei größere Änderungen als primäre Aerosole. Die atmosphärischen Konzentrationen von Sulfat, elementarem Kohlenstoff und organischem Feinstaub ändern sich annähernd linear mit Änderungen in den entsprechenden Emissionen. Dagegen spielen bei der Bildung von Nitrat neben der Emissionstärke weitere Faktoren eine wichtige Rolle, vor allem die Menge der verfügbaren Schwefelsäure und die Umgebungstemperatur. Die generischen Tracer wurden ferner dafür benutzt die erste globale Risikoanalyse über die Kontamination nach nuklearen Reaktorunfällen anzufertigen. Dabei müssen viele Faktoren berücksichtigt werden, unter anderem die Wahrscheinlichkeit eines größtmöglichen Unfalls, das Depositionsfeld von Cäsium-137 und ein Grenzwert, über den die Kontamination definiert ist. Nachdem diese Faktoren sowie die Unsicherheiten berücksichtigt worden sind, wurde bestimmt, dass das Risiko in Westeuropa, im Osten der USA und in Japan am höchsten ist. In diesen Regionen tritt dabei Kontamination durch größtmögliche Unfälle im Schnitt alle 50 Jahre auf.
DDC:	530 Physik 530 Physics
Institution:	Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department:	FB 08 Physik, Mathematik u. Informatik
Place:	Mainz
ROR:	https://ror.org/023b0x485
DOI:	http://doi.org/10.25358/openscience-2695
URN:	urn:nbn:de:hebis:77-34123
Version:	Original work
Publication type:	Dissertation
License:	In Copyright
Information on rights of use:	https://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
Extent:	194 S.
ISBN:	978-3-939262-27-5
Appears in collections:	JGU-Publikationen