Please use this identifier to cite or link to this item: http://doi.org/10.25358/openscience-2680
Authors: Köllner, Franziska
Title: Aerosol particles in the summertime Arctic lower troposphere: Chemical composition, sources, and formation
Online publication date: 10-Feb-2020
Language: english
Abstract: In the face of drastic climate changes in the Arctic (e.g., increasing near-surface air temperatures and sea ice loss), it is important to understand both key processes driving these changes and related future implications. The coupling of aerosol, clouds, and radiation plays an important role in the Arctic climate system. However, our knowledge of summertime Arctic aerosol and related processes is limited, in part owing to a lack of airborne observations in the Arctic summer. This study focuses on natural and anthropogenic sources as well as formation processes controlling particle chemical composition in the summertime Arctic lower troposphere. Airborne in-situ measurements of aerosol particle chemical composition with diameters between 300 nm and 900 nm were performed in the Arctic summer using the single particle aerosol mass spectrometer ALABAMA. The ALABAMA particle composition analysis is complemented by trace gas measurements, satellite data, and air mass history modeling. Several pieces of evidence suggest the importance of both primary emissions and secondary processes in controlling the abundance of organic particulate matter in the summertime marine Arctic boundary layer. Single particle analysis shows that primary sea spray particles, including sodium, chloride, magnesium, and calcium, were internally mixed with organic matter. Alongside with these primary sea-to-air emissions, marine-biogenic sources contributed to secondary aerosol formation by trimethylamine, methanesulfonic acid, and/or sulfate. These particles were externally mixed from sea spray aerosol and their abundance correlated with time spent over Arctic open waters prior to sampling. In contrast, chemically aged particles, containing elemental carbon, nitrate, and/or dicarboxylic acids, dominated single particle composition above the Arctic boundary layer. The presence of these particle types was driven by transport of aerosol and precursor gases from mid-latitudes to Arctic regions. Based on air mass history analysis, mid-latitude sources included anthropogenic emissions in Europe, North America, and East Asia as well as vegetation fires in northern Canada. Together, these findings improve our knowledge of mid-latitude and regional sources that influence the vertical structure of aerosol properties in the Arctic summer. This work further provides new insights into the marine-biogenic control of composition and growth of summertime Arctic aerosol that is likely to change in future as sea ice retreats.
Im Hinblick auf die drastischen Klimaveränderungen in der Arktis, wie die Erwärmung der bodennahen Atmosphäre und der Rückgang des Meereises, ist es unerlässlich die zugrundeliegenden Ursachen und zukünftigen Folgen besser zu verstehen. Eine wichtige Rolle spielt hierbei das Zusammenwirken von Aerosolen, Wolken und Strahlung. Unser Wissen über Aerosole im arktischen Sommer und damit verbundene Prozesse ist allerdings begrenzt, was sich zum Teil darauf zurückführen lässt, dass bisher nur wenige flugzeuggetragene Beobachtungen während des Sommers in der Arktis stattgefunden haben. Im Rahmen dieser Arbeit wurden deshalb flugzeuggetragene Messungen mit dem Einzelpartikel-Aerosolmassenspektrometer ALABAMA durchgeführt, welches die chemische Zusammensetzung von Aerosolpartikeln in einem Größenbereich zwischen 300 nm und 900 nm analysiert. Weitere Analysemethoden basieren auf Messungen von Spurengasen, Satellitendaten und der Modellierung der Luftmassenherkunft. In der vorliegenden Arbeit wurden somit der Einfluss von natürlichen und anthropogenen Quellen auf die chemische Zusammensetzung der Aerosolpartikel in der arktischen unteren Troposphäre sowie deren Bildung untersucht. Die Messungen zeigen, dass Aerosolpartikel aus organischem Material sowohl durch primäre Emissionen als auch durch sekundäre Prozesse in der marinen arktischen Grenzschicht gebildet wurden. Basierend auf den Einzelpartikelanalysen stellte sich heraus, dass primäre Seesalzpartikel, bestehend aus Natrium, Chlorid, Magnesium und Calcium, zusätzlich intern mit organischen Substanzen gemischt waren. Marine biogene Quellen haben außerdem zur sekundären Bildung von Aerosolpartikeln, bestehend aus Trimethlyamin, Methansulfonsäure und/oder Sulfat, beigetragen. Die sekundären Aerosolpartikel waren extern gemischt mit Seesalzpartikeln und ihr Auftreten korrelierte mit der vergangenen Aufenthaltszeit der Luftmasse über arktischen marinen Quellen. In Gegensatz dazu dominierten chemisch gealterte Aerosolpartikel, bestehend aus elementarem Kohlenstoff, Nitrat und/oder Dicarboxylsäuren, die chemische Zusammensetzung der Einzelpartikel in Höhen oberhalb der Grenzschicht. Das Auftreten dieser Partikeltypen kann auf den Transport von Aerosolen und Vorläufergasen aus den mittleren Breiten in die Arktis zurückgeführt werden. Die Analyse der Luftmassenherkunft hat außerdem gezeigt, dass die Quellen in den mittleren Breiten vor allem durch anthropogene Emissionen in Europa, Nordamerika und Ostasien sowie durch Biomasseverbrennung im nördlichen Kanada bestimmt waren. Zusammenfassend wurden im Rahmen dieser Arbeit weiterführende Erkenntnisse über regionale und weiter entfernte Quellen des arktischen Aerosols und deren chemische Zusammensetzung gewonnen. Es wurden außerdem neue Einblicke in marine biogene Quellen und deren Einfluss auf die sekundäre Bildung von Aerosolpartikeln im arktischen Sommer ermöglicht.
DDC: 500 Naturwissenschaften
500 Natural sciences and mathematics
Institution: Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department: Externe Einrichtungen
FB 08 Physik, Mathematik u. Informatik
Place: Mainz
DOI: http://doi.org/10.25358/openscience-2680
Version: Original work
Publication type: Dissertation
License: in Copyright
Information on rights of use: https://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
Extent: viii, 221 Seiten
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