Authors:	Obergfell, Manuel
Title:	Femtosecond spectroscopy of the electronic distribution function in Copper
Online publication date:	8-May-2018
Year of first publication:	2018
Language:	english
Abstract:	Ultrafast spectroscopy is the method of choice to study carrier dynamics and coupling strengths between electrons and other degrees of freedom (e.g. phonons, magnons, ...) in solids. Many materials are investigated with time-resolved spectroscopy, ranging from well understood systems, such as metals and semiconductors, to advanced materials with complex low temperature orders, like high temperature superconductors, ferromagnets or multiferroics. Although the physics of simple metals like Cu and Au is well understood and many theoretical and experimental studies of the electronic band structure, optical- and transport-properties and their temperature dependencies are reported, some important parameters are still difficult to determine with adequate precision. One such parameter is the electron-phonon coupling strength, which is a key parameter in describing the phonon-mediated interaction between two electrons forming a Cooper pair in a superconductor. In this thesis, a broadband ultrafast spectroscopy setup is designed to record the dynamics of optical constants in thin Cu films upon excitation with a femtosecond optical pulse. The analysis of experimental data is performed with a particularly developed model, which relates the optical conductivity of thin Cu films to the electronic distribution function around the Fermi level. Moreover, this model allows to determine the time-evolution of the electronic distribution function from the time-resolved data and provides access to quantitatively follow the electronic thermalization and lattice heating processes. Important parameters such as the electron thermalization time and the electron-phonon coupling constant are determined. Further, a method is developed, which allows to read out the electron-phonon coupling constant directly from the unprocessed data by using simple analytical modeling. With the experimental data on the time evolution of the changes in the electronic distribution function at hand we are able to test the existing models of ultrafast carrier relaxation in metals, and provide clues for the description of dynamics at times where the electronic distribution is highly athermal. Importantly, the presented approach could also be extended to advanced solids, like high temperature superconductors, where the consensus on the coupling strengths between the different subsystems and - correspondingly - on the nature of coupling bosons is still missing. Die ultraschnelle optische Spektroskopie ist das Verfahren der Wahl um die Ladungsträgerdynamik und die Kopplungstärke zwischen den Elektronen und anderen Freiheitsgraden in Festkörpern (z.B. Phononen oder Magnonen) zu untersuchen. Viele Materialien unterschiedlicher Klassen, von Metallen und Halbleitern bis zu modernen Materialien mit komplexen Ordnungsparametern, z.B. Hochtemperatursupraleiter, Ferromagnete und Multiferroika, wurden mit der zeitaufgelösten Spektroskopie untersucht. Obwohl die physikalischen Eigenschaften einfacher Metalle wie Cu und Au gut verstanden sind und viele theoretische und experimentelle Untersuchungen zur Bandstruktur, den optischen- und den Transport-Eigenschaften und deren Temperaturabhängigkeit veröffentlicht wurden, ist es immer noch eine Herausforderung, bestimmte aussagekräftige Parameter mit genügender Genauigkeit zu bestimmen. Einer dieser Parameter ist die Elektron-Phonon-Kopplungsstärke, die einen Schlüsselparameter darstellt in der Beschreibung der phononen-vermittelten Wechselwirkungsstärke zwischen zwei Elektronen, welche ein Cooper-Paar in einem Supraleiter bilden. Im Rahmen dieser Doktorarbeit wurde ein breitbandiger ultraschneller Spektroskopieaufbau entwickelt, um die Dynamik der optischen Eigenschaften dünner Cu-Filme bei unterschiedlichen Anregedichten zu messen. Die Analyse der experimentellen Daten wurde mit einem speziell entwickelten Modell durchgeführt, welches die optischen Eigenschaften dünner Kupferfilme mit der elektronischen Verteilungsfunktion am Fermi-Niveau in Beziehung setzt. Auf kurzen Zeitskalen erlaubt das Modell die Bestimmung der zeitlichen Entwicklung der elektronischen Verteilungsfunktion aus zeitaufgelösten Daten und ermöglicht die quantitative Beschreibung der Elektronen-Thermalisierungs- und GitterAufheiz-Prozesse. Wichtige Parameter wie die Elektronen-Thermalisierung-Zeit und die ElektronPhonon-Kopplungskonstante werden bestimmt. In dieser Arbeit wird auch eine Methode entwickelt, die es uns erlaubt, die Elektron-Phonon-Kopplungskonstante direkt aus den unbehandelten Daten mit einfachen analytischen Beschreibungen zu bestimmen. Mit den experimentellen Daten über die Zeitentwicklung der Änderungen der elektronischen Verteilungsfunktion können wir sowohl die vorhandenen Modelle zur Beschreibung der Ladungsträger-Relaxation testen, als auch Möglichkeiten erörtern, wie die Dynamik einer sehr athermalen elektronischen Verteilung beschreiben werden kann. Bedeutend ist, dass das aufgezeigte Vorgehen auf komplexere Festkörper wie Hochtemperatursupraleiter angepasst werden kann, für welche immer noch keine Einigkeit über die Kopplungsstärke zwischen den verschiedenen Untersystemen besteht und auch nicht über die Natur der Austauschteilchen.
DDC:	530 Physik 530 Physics
Institution:	Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department:	FB 08 Physik, Mathematik u. Informatik
Place:	Mainz
ROR:	https://ror.org/023b0x485
DOI:	http://doi.org/10.25358/openscience-2666
URN:	urn:nbn:de:hebis:77-diss-1000019864
Version:	Original work
Publication type:	Dissertation
License:	In Copyright
Information on rights of use:	https://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
Extent:	196 Seiten
Appears in collections:	JGU-Publikationen