Please use this identifier to cite or link to this item: http://doi.org/10.25358/openscience-2630
Authors: Richter, Nils
Title: Electronic and magnetic properties of selected two-dimensional materials
Online publication date: 2-Mar-2018
Language: english
Abstract: Electronic devices, such as field-effect transistors (FETs), based on low-dimensional materials attract an immense interest as a potential inexpensive, flexible and transparent next generation of electronics. There have been considerable improvements in the accessibility of various low-dimensional materials and even the first ferromagnetic monolayers have been experimentally realized. Nevertheless, many open questions remain concerning basic physical properties of such materials. This work focusses on the electronic and magnetic properties of three carefully selected and especially interesting low-dimensional materials: Bottom-up chemically synthesized graphene nanoribbons (GNRs), nitrogen-doped graphene films and ferromagnetic chromium trihalides. First, we investigate charge transport in bottom-up synthesized GNRs with various edge morphologies and ribbon widths. Although prototypes of FET devices based on such GNRs have recently been demonstrated, fundamental questions as for example on the dominant charge transport mechanism, or on the structure- and width-dependence of charge transport signatures in GNR devices, remain unanswered and need to be addressed experimentally. Therefore, we present the development of a reliable fabrication of GNR network FETs and their measurement. In devices with gold electrodes at micron and submicron channel lengths, we study length-dependent charge transport as a function of gate voltage and at a wide range of temperatures. First, we show that the contact resistance is low and behaves Ohmic-like. The channel current follows power laws for both temperature and drain voltage, which is explained by nuclear tunneling-mediated hopping as the dominant charge transport mechanism. In addition, we observe a large positive magnetoresistance of up to 14 % at magnetic fields of 8 T at low temperatures. We find this magnetoresistance only in GNRs which have a width of five carbon dimers across the ribbon and which are expected to exhibit a particularly low band gap. With our results we provide a better understanding of the nature of charge transport and the engineering of contacts, which both is evidently crucial to bolster any further development of GNR-based devices. Besides geometrical confinement in GNRs, we explore heteroatomic nitrogen doping as a second route of tailoring charge transport properties of graphene. Here, extended two-dimensional graphene films with substitutional nitrogen dopants are studied and compared to pristine graphene fabricated under identical conditions. By combining structural and electrical characterization methods, we elucidate the role of structural disorder and electron localization for the electronic properties of this material induced by the nitrogen dopants. We quantify the transition from weak to strong localization with doping level based on the change of the length scales for phase coherent transport. This transition is accompanied by a conspicuous sign change from positive ordinary Kohler magnetoresistance in undoped graphene to large negative magnetoresistance in doped graphene. In addition to charge carrier properties, also spin properties depend heavily on the dimensionality, where an important ingredient for stable magnetic order in lower dimensions is magnetic anisotropy. Therefore, we investigate chromium trihalides, which are layered and exfoliable semiconductors and exhibit unusual magnetic properties. In particular, we focus on the understanding of magnetocrystalline anisotropy by quantifying the anisotropy constant of chromium iodide (CrI3), where we find a strong change from 5 K towards the Curie temperature. We draw a direct comparison to chromium bromide (CrBr3), which serves as a reference, and where we find results consistent with literature. In particular, we show that the anisotropy change in the iodide compound is more than three times larger than in the bromide. We analyze this temperature dependence using a classical model for the behavior of spins and spin clusters showing that the anisotropy constant scales with the magnetization at any given temperature below the Curie temperature. Hence, the temperature dependence can be explained by a dominant uniaxial anisotropy where this scaling results from local spin clusters having thermally induced magnetization directions that deviate from the overall magnetization.
Elektronische Bauteile auf Basis niedrigdimensionaler Materialien, wie zum Beispiel Feldeffekttransistoren (FETs), ziehen eine enorme Aufmerksamkeit auf sich und haben das Potential, die nächste Generation an kosteneffizienter, flexibler und transparenter Elektronik zu bilden. Es hat bereits eine bemerkenswerte Entwicklung im Bereich niedrigdimensionaler Materialien gegeben, sodass sogar die ersten ferromagnetischen Monolagen experimentell untersucht werden konnten. Nichtsdestotrotz sind viele grundlegenden physikalischen Eigenschaften unerforscht. Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit den elektronischen und magnetischen Eigenschaften dreier niedrigdimensionaler Materialien: Chemisch bottom-up synthetisierte Graphennanobänder (GNRs), stickstoffdotierte Graphenfilme und ferromagnetische Chromtrihalogenide. Zuerst untersuchen wir Ladungstransport in bottom-up synthetisierten GNRs verschiedener Kantenmorphologien und Breiten. Obwohl erste FET-Prototypen basierend auf GNRs demonstriert wurden, sind einige fundamentale Fragen immer noch unbeantwortet und verlangen nach experimenteller Klärung. Diese Fragen betreffen zum Beispiel den Ladungstransportmechanismus oder die Struktur- und Breitenabhängigkeit des Ladungstransports. Daher präsentieren wir die technische Entwicklung einer verlässlichen Fabrikationsmethode von FETs basierend auf GNR-Netzwerken sowie die Charakterisierung dieser Bauteile. Als Funktion von Gatterspannung und für einen breiten Temperaturbereich untersuchen wir den längenabhängigen Ladungstransport mit Hilfe von FETs mit Goldelektroden und aktiven Kanälen im Bereich von einigen hundert Nanometern bis hin zu einigen Mikrometern. Dabei zeigen wir zunächst, dass der elektrische Kontaktwiderstand gering ist und sich ohmsch verhält. Desweiteren bestimmen Potenzgesetze das Verhalten des Kanalstroms in Abhängigkeit von Betriebsspannung und Temperatur, was mit Hilfe von kerntunnelnassistiertem Ladungsträgerhopping als maßgeblichen Ladungstransportmechanismus erklärt werden kann. Darüber hinaus finden wir einen ausgeprägten positiven Magnetowiderstand bis zu 14% bei Magnetfeldern von 8 T und tiefen Temperaturen. Diesen Magnetowiderstand finden wir ausschließlich in GNRs, die nur fünf Kohlstoffdimerlängen breit sind und bei welchen eine geringe Bandlücke erwartet wird. Mit unseren Ergebnissen tragen wir zu einem tieferen Verständnis des Ladungstransportmechanismus bei und zeigen die Optimierung der elektrischen Kontakte auf. Beides ist unerlässlich, um die Realisierung zukünftiger GNR-basierter Elektronik voranzutreiben. Neben der geometrischen Einschränkung von Ladungsträgern in GNRs, untersuchen wir Fremdatomdotierung mit Stickstoff als zweite Strategie Ladungstransport in Graphen maßzuschneidern. Dazu haben wir zweidimensionale Graphenfilme mit inkorporierter Stickstoffdotierung untersucht und vergleichen sie mit reinen Graphenfilmen, welche unter identischen Bedingungen hergestellt wurden. Indem wir strukturelle und elektronische Charakterisierungsmethoden miteinander verbinden, beleuchten wir die Rolle von struktureller Ungeordnetheit sowie elektronischer Lokalisierung, welche beide durch die Stickstoffdotierung induziert werden. Wir quantifizieren hierfür den, mit zunehmendem Dotierungsniveau einhergehenden, Übergang von schwacher zu starker Lokalisierung auf Grundlage der Änderung der Längenskala von phasenkohärentem Transport. Dieser Übergang wird begleitet von einer bemerkenswerten Vorzeichenänderung des Magnetowiderstands von gewöhnlichem Kohlermagnetowiderstand in undotiertem Graphen hin zu einem großen negativen Magnetowiderstand in dotiertem Graphen. Nicht nur das Verhalten von Ladungsträgern hängt von der Dimensionalität ab, sondern auch das von Spins. Hierbei ist magnetische Anisotropie ein wichtiger Faktor, um magnetische Ordnung in niedrigen Dimensionen zu erklären. Daher untersuchen wir als dritten Themenbereich die magnetischen Eigenschaften von Chromtrihalogeniden. Dies sind Halbleiterkristalle mit ungewöhnlichen magnetischen Eigenschaften und einer Schichtstruktur, wodurch sie sich zu Monolagen exfolieren lassen. Wir untersuchen insbesondere die magnetokristalline Anisotropie, indem wir die Anisotropiekonstante von Chromiodid (CrI3) als Funktion der Temperatur quantifizieren. Wir beobachten dabei eine starke Änderung der Anisotropie zwischen 5 K und der Curie-Temperatur. Diese vergleichen wir mit der von Chrombromid (CrBr3), welches uns als Referenz dient, da es sich genauso verhält, wie es frühere, der Literatur entnommene, Untersuchungen erwarten lassen. Wir zeigen, dass bei gegebener Temperatur die Anisotropiekonstante mit der Magnetisierung skaliert und basierend auf einem klassischen Modell für das Verhalten der Spins erklären wir unsere experimentellen Beobachtungen mit einer dominant uniaxialen Anisotropie, bei welcher die Skalierung das Resultat von lokalen Spinclustern ist, deren Magnetisierungsrichtung durch thermische Aktivierung von der Ausrichtung der Gesamtmagnetisierung abweicht.
DDC: 530 Physik
530 Physics
Institution: Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department: FB 08 Physik, Mathematik u. Informatik
Place: Mainz
ROR: https://ror.org/023b0x485
DOI: http://doi.org/10.25358/openscience-2630
URN: urn:nbn:de:hebis:77-diss-1000019182
Version: Original work
Publication type: Dissertation
License: In Copyright
Information on rights of use: https://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
Extent: xx, 180 Seiten
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