Authors:	Sewtz, Michael
Title:	Optische Spektroskopie an Fermium (Z=100)
Online publication date:	1-Jan-2004
Year of first publication:	2004
Language:	german
Abstract:	Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurde erstmals Laser-Atomspektroskopie an einem Element durchgeführt, für das bisher keine atomaren Niveaus bekannt waren. Die Experimente wurden am Element Fermium mit der Ordnungszahl Z=100 mit der Resonanzionisationsspektroskopie (RIS) in einer Puffergaszelle durchgeführt. Verwendet wurde das Isotop 255Fm mit einer Halbwertszeit von 20.1 h, das im Hochflusskernreaktor des ORNL, Oak Ridge, USA, hergestellt wurde. Die von einem elektrochemischen Filament in das Argon- Puffergas bei einer Temperatur von 960(20)°C abgedampften Fm-Atome wurden mit Lasern in einem Zweistufenprozess resonant ionisiert. Dazu wurde das Licht eines Excimerlaser gepumpten Farbstofflasers für den ersten Anregungsschritt um die Wellenlänge 400 nm durchgestimmt. Ein Teil des Excimer (XeF) Laser Pumplichtes mit den Wellenlänge 351/353 nm wurde für die nicht-resonante Ionisation verwendet. Die Ionen wurden mit Hilfe elektrischer Felder aus der optischen Zelle extrahiert und nach einem Quadrupol Massenfilter mit einem Channeltron-Detektor massenselektiv nachgewiesen. Trotz der geringen Probenmenge von 2.7 x 10^10 eingesetzten Atomen wurden zwei atomare Resonanzen bei Energien von 25099.8(2) cm-1 und 25111.8(2) cm-1 gefunden und das Sättigungsverhalten dieser Linien gemessen. Es wurde ein theoretisches Modell entwickelt, dass sowohl das spektrale Profil der sättigungsverbreiterten Linien als auch die Sättigungskurven beschreibt. Durch Anpassung an die Messdaten konnten die partiellen Übergangsraten in den 3H6 Grundzustand Aki=3.6(7) x 10^6/s und Aki=3.6(6) x 10^6/s bestimmt werden. Der Vergleich der Niveauenergien und Übergangsraten mit Multikonfigurations Dirac-Fock Rechnungen legt die spektroskopische Klassifizierung der beobachteten Niveaus als 5f12 7s7p 5I6 und 5G6 Terme nahe. Weiterhin wurde ein Übergang bei 25740 cm-1 gefunden, der aufgrund der beobachteten Linienbreite von 1000 GHz als Rydbergzustand Zustand mit der Niveauenergie 51480 cm-1 interpretiert wurde und über einen Zweiphotonen Prozess angeregt werden kann. Basierend auf dieser Annahme wurde die Obergrenze für die Ionisationsenergie IP = 52140 cm-1 = 6.5 eV abgeschätzt. In den Messungen wurden Verschiebungen in den Zeitverteilungsspektren zwischen den mono-atomaren Ionen Fm+ und Cf+ und dem Molekül-Ion UO+ festgestellt und auf Driftzeitunterschiede im elektrischen Feld der gasgefüllten optischen Zelle zurückgeführt. Unter einfachen Modellannahmen wurde daraus auf die relativen Unterschiede Delta_r(Fm+,Cf+)/r(Cf+) -0.2 % und Delta_r( UO+,Cf+)/r(Cf+) 20 % in den Ionenradien geschlossen. Über die Bestimmung der Abnahme der Fm-a Aktivität des Filamentes auf der einen Seite und die Messung der Resonanzzählrate auf der anderen Seite, wurde die Nachweiseffizienz der Apparatur zu 4.5(3) x 10^-4 bestimmt. Die Nachweisapparatur wurde mit dem Ziel weiterentwickelt, Laserspektroskopie am Isotop 251Fm durchzuführen, das über die Reaktion 249Cf(a,2n)251Fm direkt in der optischen Zelle erzeugt werden soll. Das Verfahren wurde am chemischen Homolog Erbium getestet. Dabei wurde das Isotop 163Er über die Reaktion 161Dy(a,2n)163Er erzeugt und nach Resonanzionisation nachgewiesen. Die Nachweiseffizienz der Methode wurde zu 1 x 10^-4 bestimmt. For the first time atomic levels have been sought for by the means of laser spectroscopy of an element with totally unknown atomic structure. The method of resonance ionization spectroscopy in a buffer gas cell was applied to the element Fermium with the nuclear charge number Z=100. The experiments were carried out on the isotope 255Fm with a half life time of 20.1 h, produced in the high flux nuclear reactor of the ORNL, Oak Ridge, USA. The Fm atoms were evaporated at a temperature of 960(20)°C from an electrochemically produced filament into the argon buffer gas and resonantly laser ionized using a two step excitation scheme. The wavelength of an excimer laser pumped dye laser was tuned around 400 nm for the first excitation step. A part of the excimer (XeF) laser pump light with a wavelength of 351/353 nm was used for the non-resonant ionization. The ions were extracted out of the optical cell using electric fields. After mass analysis in a quadrupole mass filter the ions were detected with a channeltron detector. Despite the small sample of 2.7 x 10^10 atoms, two atomic transitions were observed at the excitation energies of 25099.8(2) cm-1 and 25111.8(2) cm-1 and their saturation characteristics were measured. A theoretical model was developed which describes as well the spectral profile of the saturation broadened lines as the saturation characteristics. The partial transition rates into the 3H6 ground state Aki=3.6(7) x 10^6/s and Aki=3.6(6) x 10^6/s were determined by fitting the model to the experimental data. Comparison of the absolute level energies and the transition rates with multiconfiguration Dirac-Fock calculations suggests the classification of the observed levels as 5f12 7s7p 5I6 and 5G6 terms. Furthermore a transition at 25740 cm-1 was found. Due to the observed line width of 1000 GHz this level was interpreted as a Rydberg state at the excitation energy of 51480 cm-1 which can be populated by two photon absorption. Based on this assumption an upper limit for the ionization potential IP = 52140 cm-1 = 6.5 eV can be estimated. Shifts in the time distribution spectra of the mono-atomic ions Fm+ und Cf+ and the molecular ion UO+ were observed and attributed to drift time differences in the electric fields of the gas filled optical cell. Applying a simple model the relative differences of the ionic radii Delta_r(Fm+,Cf+)/r(Cf+) -0.2 % and Delta_r(UO+,Cf+)/r(Cf+) 20 % were deduced. By monitoring the reduction of the Fm-a activity of the filament on the one hand and by measuring the resonance count rate on the other, the detection efficiency of the apparatus was determined to be 4.5(3) x 10-4. The apparatus has been further developed aiming for laser spectroscopy of the isotope 251Fm which shall be produced via the reaction 249Cf(a,2n)251Fm inside the optical cell. The method was tested using the chemical homologue erbium. The isotope 163Er was produced via the reaction 161Dy(a,2n)163Er and detected after resonance ionization. The detection efficiency of the method was determined to amount to 1 x 10-4.
DDC:	530 Physik 530 Physics
Institution:	Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department:	FB 08 Physik, Mathematik u. Informatik
Place:	Mainz
ROR:	https://ror.org/023b0x485
DOI:	http://doi.org/10.25358/openscience-2469
URN:	urn:nbn:de:hebis:77-4811
Version:	Original work
Publication type:	Dissertation
License:	In Copyright
Information on rights of use:	https://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
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