Photochemie und Verteilung von Hydroperoxiden im Bereich der Arabischen Halbinsel : Messungen während OMO und AQABA
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Zusammenfassung
Diese Arbeit behandelt Messungen und Analysen von Hydroperoxiden (ROOH) aus zwei Forschungsexpeditionen namens OMO und AQABA. Während OMO wurden Spurengase an Bord des HALO (High Altitude LOng range) Forschungsflugzeugs im Sommer 2015 gemessen um die Auswirkungen des Asiatischen Monsuns und dessen Einfluss auf die Asiatische Monsun Antizyklone (AMA) in der oberen Troposphäre (UT) über der Arabischen Halbinsel und dem Mittelmeer (MM) zu untersuchen. Bei dieser Studie liegt der Fokus auf Wasserstoffperoxid (H2O2) und organischen Hydroperoxiden (OrgHP), sowie deren Vorläufer und Verlustprozesse. Die gemessenen Daten wurden mit Berechnungen über das photostationäre Gleichgewicht (PSS) für H2O2, Methylhydroperoxid (MHP) und sich daraus ergebenden unbekannten Hydroperoxiden (UHP), sowie dem globalen Zirkulations-modell EMAC verglichen. Dabei sind erhöhte Mischungsverhältnisse für H2O2, MHP und UHP in der AMA im Vergleich zum nordhemisphärischen Hintergrund zu beobachten. Die höchsten Mischungsverhältnisse für H2O2 und MHP werden im südhemisphärischen Hintergrund erhalten, während für UHP maximale Werte in der AMA vorzufinden sind. Insgesamt liegen die gemessenen Mischungs-verhältnisse höher als in EMAC und den PSS-Berechnungen. Besonders in der AMA unterschätzt EMAC H2O2 und MHP. Ein Gradient entlang des Längengrads weist auf ein Reservoir von Hydroperoxiden in Richtung des AMA-Zentrums hin, welches vermutlich durch konvektive Zufuhr über Indien entsteht. Das lässt auf einen hohen Beitrag von atmosphärischem Transport zu dem lokalen ROOH Budget entlang der Flugroute schließen, welcher die große Abweichung zum lokalen PSS Modell erklärt. Die Diskrepanz zwischen Messung und EMAC kann mit Hilfe einer Sensitivitätsstudie auf Unsicherheiten der einzelnen ROOH Auswasch-effizienzen während der Konvektion zurückgeführt werden. Vermutlich handelt es sich bei UHP damit um MHP, welches aus der Grenzschicht über Südostasien in die UT gelangt und mit der AMA in Richtung Westen transportiert wird.
AQABA fand im Sommer 2017 auf dem Schiff Kommandor Iona während einer Fahrt von Frankreich um die Arabische Halbinsel herum bis nach Kuwait und zurück statt. Dabei wurde der Einfluss von Luftverschmutzung auf die menschliche Gesundheit, das Klima und die natürliche Umgebung erforscht. Die befahrenen Regionen reichen von sauberer maritimer Luft über der Arabischen See (AS) über unbeeinflusste aber staubige Luft mit afrikanischer Herkunft über dem Roten Meer (RM) und leicht beeinflussten Luftmassen über dem MM im Abwind großer Städte bis hin zu stark durch Schiffsabgase und Ölförderung beeinflussten Luftmassen im Persischen Golf. Erhöhte ROOH Mischungsverhältnisse und leichte Tagesgänge treten immer dann auf, wenn der Einfluss aus der planetaren Grenzschicht (PBL) erhöht ist, während in unbeeinflussten Luftmassen besonders OrgHP konstant niedrige Werte aufweist. Berechnungen der nächtlichen Depositionsrate kdep sowie der Produktionsrate von H2O2 liegen im Bereich früherer Studien, während besonders bei Sonnenhöchststand im MM deutlich erhöhte kdep vorliegen. Thermisch induzierte Turbulenz und damit erhöhter Transport zur Oberfläche verbunden mit steigender Deposition am Tag kann den schwachen Tagesgang erklären, obwohl keine direkte (Anti-)Korrelation mit Staubpartikeln besteht. Der Vergleich mit EMAC zeigt trotz einer leichten Überschätzung in der AS gute qualitative und quantitative Übereinstimmung für OrgHP. Im Gegensatz dazu wird H2O2 mit einer signifikant höheren Löslichkeit durch unterschätzte Verluste in Form von Deposition am Tag deutlich überschätzt. Darüber hinaus zeigt der Abgleich der Grenzschichthöhe mit ERA5 Daten einen deutlich zu großen Beitrag der PBL in EMAC, welcher besonders in den Morgenstunden einen starken Anstieg durch eingetragenes H2O2 aus der freien Troposphäre zur Folge hat.