Please use this identifier to cite or link to this item: http://doi.org/10.25358/openscience-2293
Authors: Abraham, Kathrin
Title: Variation of stable silicon isotopes: Analytical developments and applications in Precambrian geochemistry
Online publication date: 15-Jun-2010
Language: english
Abstract: Die vorliegende Dissertation behandelt die Gesamtgesteinsanalyse stabiler Siliziumisotope mit Hilfe einer „Multi Collector-ICP-MS“. Die Analysen fanden in Kooperation mit dem „Royal Museum for Central Africa“ in Belgien statt. Einer der Schwerpunkte des ersten Kapitels ist die erstmalige Analyse des δ30Si –Wertes an einem konventionellen Nu PlasmaTM „Multi-Collector ICP-MS“ Instrument, durch die Eliminierung der den 30Si “peak” überlagernden 14N16O Interferenz. Die Analyse von δ30Si wurde durch technische Modifikationen der Anlage erreicht, welche eine höherer Massenauflösung ermöglichten. Die sorgsame Charakterisierung eines adäquaten Referenzmaterials ist unabdingbar für die Abschätzung der Genauigkeit einer Messung. Die Bestimmung der „U.S. Geological Survey“ Referenzmaterialien bildet den zweiten Schwerpunkt dieses Kapitales. Die Analyse zweier hawaiianischer Standards (BHVO-1 and BHVO-2), belegt die präzise und genaue δ30Si Bestimmung und bietet Vergleichsdaten als Qualitätskontrolle für andere Labore. Das zweite Kapitel befasst sich mit kombinierter Silizium-/Sauerstoffisotope zur Untersuchung der Entstehung der Silizifizierung vulkanischer Gesteine des „Barberton Greenstone Belt“, Südafrika. Im Gegensatz zu heute, war die Silizifizierung der Oberflächennahen Schichten, einschließlich der „Chert“ Bildung, weitverbreitete Prozesse am präkambrischen Ozeanboden. Diese Horizonte sind Zeugen einer extremen Siliziummobilisierung in der Frühzeit der Erde. Dieses Kapitel behandelt die Analyse von Silizium- und Sauerstoffisotopen an drei unterschiedlichen Gesteinsprofilen mit unterschiedlich stark silizifizierten Basalten und überlagernden geschichteten „Cherts“ der 3.54, 3.45 und 3.33 Mill. Jr. alten Theespruit, Kromberg und Hooggenoeg Formationen. Siliziumisotope, Sauerstoffisotope und die SiO2-Gehalte demonstrieren in allen drei Gesteinsprofilen eine positive Korrelation mit dem Silizifizierungsgrad, jedoch mit unterschiedlichen Steigungen der δ30Si-δ18O-Verhältnisse. Meerwasser wird als Quelle des Siliziums für den Silizifizierungsprozess betrachtet. Berechnungen haben gezeigt, dass eine klassische Wasser-Gestein Wechselwirkung die Siliziumisotopenvariation nicht beeinflussen kann, da die Konzentration von Si im Meerwasser zu gering ist (49 ppm). Die Daten stimmen mit einer Zwei- Endglieder-Komponentenmischung überein, mit Basalt und „Chert“ als jeweilige Endglieder. Unsere gegenwärtigen Daten an den „Cherts“ bestätigen einen Anstieg der Isotopenzusammensetzung über der Zeit. Mögliche Faktoren, die für unterschiedliche Steigungen der δ30Si-δ18O Verhältnisse verantwortlich sein könnten sind Veränderungen in der Meerwasserisotopie, der Wassertemperatur oder sekundäre Alterationseffekte. Das letzte Kapitel beinhaltet potentielle Variationen in der Quellregion archaischer Granitoide: die Si-Isotopen Perspektive. Natriumhaltige Tonalit-Trondhjemit-Granodiorit (TTG) Intrusiva repräsentieren große Anteile der archaischen Kruste. Im Gegensatz dazu ist die heutige Kruste kaliumhaltiger (GMS-Gruppe: Granit-Monzonite-Syenite). Prozesse, die zu dem Wechsel von natriumhaltiger zu kaliumhaltiger Kruste führten sind die Thematik diesen Kapitels. Siliziumisotopenmessungen wurden hier kombiniert mit Haupt- und Spurenelementanalysen an unterschiedlichen Generationen der 3.55 bis 3.10 Mill. Yr. alten TTG und GMS Intrusiva aus dem Arbeitsgebiet. Die δ30Si-Werte in den unterschiedlichen Plutonit Generationen zeigen einen leichten Anstieg der Isotopie mit der Zeit, wobei natriumhaltige Intrusiva die niedrigste Si-Isotopenzusammensetzung aufweisen. Der leichte Anstieg in der Siliziumisotopenzusammensetzung über die Zeit könnte auf unterschiedliche Temperaturbedingungen in der Quellregion der Granitoide hinweisen. Die Entstehung von Na-reichen, leichten d30Si Granitoiden würde demnach bei höheren Temperaturen erfolgen. Die Ähnlichkeit der δ30Si-Werte in archaischen K-reichen Plutoniten und phanerozoischen K-reichen Plutoniten wird ebenfalls deutlich.
The work presented in this thesis predominantly deals with bulk-rock measurements of silicon stable isotopes on a Multi Collector-ICP-MS. Analyses were performed in cooperation with the Royal Museum for Central Africa, Belgium. The first section describes how the first analysis of δ30Si on a conventional Nu PlasmaTM Multi-Collector ICP-MS instrument can be enabled by the elimination of 14N16O interference overlying the 30Si peak. The determination of δ30Si was rendered possible owing to new instrumental upgrades that facilitate the application of a higher mass resolution. The careful characterisation of appropriate reference materials is indispensible for the assessment of the accuracy of a measurement. The determination of U.S. Geological Survey (USGS) reference materials represents the second objective of this section. The analysis of two Hawaiian standards (BHVO-1 and BHVO-2) demonstrates precise and accurate δ30Si determinations and provides cross-calibration data as a quality control for other laboratories. The second section focuses on coupled silicon-oxygen isotopic evidences for the origin of silicification in mafic volcanic rocks of the Barberton Greenstone Belt, South Africa. In contrast to the modern Earth, silicification of near-surface layers, including chert formation, were widespread processes on the Precambrian ocean floor, and demonstrate the ubiquity of extreme silica mobilization in the early Earth. This section outlines the investigation of silicon and oxygen isotopes on three different stratigraphic sections of variably silicified basalts and overlying bedded cherts from the 3.54 Ga, 3.45 Ga and 3.33 Ga Theespruit, Kromberg and Hooggenoeg Formations, respectively. Silicon isotopes, oxygen isotopes and the variable SiO2-contents demonstrate a positive correlation with silicification intensity in all three sections, with varying gradients of δ30Si vs. δ18O arrays for different sections. Seawater has been regarded as the most likely source of silica for the silicification process. Calculations show that classical water-rock interaction can not influence the silicon isotope variation due to the very low concentration of Si in seawater (49 ppm) . The data are consistent with a two end-member component mixture between basalt and chert. The secular increase in chert isotope composition through time is confirmed by the present data. Possible factors that could account for different gradients of δ30Si vs. δ18O are changes of seawater isotope signature, the water temperature or secondary alteration. The last section describes potential changes in the source of Granitoids in the Archaean: the Si isotope perspective. Sodic tonalite-trondhjemite-granodiorite (TTG) intrusive units make up large components of the Archaean crust. In contrast, today’s continental crust is more potassic in composition (GMS group: granite-monzonite-syenite). Processes that lead to this changeover from “sodic” to “potassic” crust are the subject of this section. Silicon isotope measurements were combined with major and trace element analyses on different generations of TTG and GMS group intrusive units from 3.55 to 3.10 Ga from the study area.δ30Si-values show a slight temporal increase during different pluton generations, with sodic intrusive units demonstrating the lowest Si-isotope composition. The small increase in silicon isotope composition with time might be due to different temperature conditions in the source of granitoids, with Na-rich, light δ30Si granitoids emerging at higher temperatures. A similarity in δ30Si between Archaean K-rich plutons and Phanerozoic K-rich plutons is confirmed.
DDC: 550 Geowissenschaften
550 Earth sciences
Institution: Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department: FB 09 Chemie, Pharmazie u. Geowissensch.
Place: Mainz
DOI: http://doi.org/10.25358/openscience-2293
Version: Original work
Publication type: Dissertation
License: in Copyright
Information on rights of use: https://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
Extent: 121 S.
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