Authors:	Boos, Anne-Kathrin Christine
Title:	Emissions- und Anregungsspektroskopie einzelner Halbleiternanokristalle bei kryogenen Temperaturen
Online publication date:	12-Feb-2015
Year of first publication:	2015
Language:	german
Abstract:	In den letzten beiden Jahrzehnten hat sich die Synthese und Charakterisierung nanoskopischer Objekte zu einem wichtigen Forschungszweig entwickelt. Insbesondere die Größenabhängigkeit optischer Eigenschaften in Halbleiternanokristallen eröffnet ein weites Feld an Anwendungsmöglichkeiten. Das Verständnis der größenabhängigen elektronischen Struktur derartiger Nanokristalle ist ein interessantes Feld der Grundlagenforschung, da sie den Übergang vom Atom zum makroskopischen Material repräsentieren. Die Einzigartigkeit eines jeden Nanokristalls aufgrund von Inhomogenitäten in Größe, Form und Oberflächenbeschaffenheit erfordert die Untersuchung der elektronischen Struktur mittels der Spektroskopie einzelner Nanokristalle.rnIn der vorliegenden Arbeit wurde die Photolumineszenz-Anregungsspektroskopie einzelner CdSe/ZnS-Nanokristalle bei kryogenen Temperaturen etabliert und für Partikel verschiedener Größen eingesetzt. Hierzu wurde zunächst ein konfokales Mikroskop aufgebaut, das die Spektroskopie einzelner Emitter in einem Temperaturbereich von 1.4 K bis Raumtemperatur ermöglicht. Die zur Anregungsspektroskopie angewendete Methode erlaubte die Untersuchung des vollen Spektralbereichs des 1S3/2-1Se-Exzitons, der sogenannten exzitonischen Feinstruktur. Obwohl es sich bei dem niederenergetischsten Übergang um einen verbotenen Übergang handelt, konnte dieser regelmäßig detektiert werden. Die Energieseparationen der beiden niederenergetischsten Übergänge wurden in guter Übereinstimmung mit den Ergebnissen des etablierten EMA-Modells gefunden. Für die weiteren Übergänge zeigten die Experimente, dass deren Energiedifferenz zum niederenergetischsten Übergang vom EMA-Modell unterschätzt wird. Abschließend wurde die Polarisationsabhängigkeit der Übergänge in verschiedene Zustände der exzitonischen Feinstruktur untersucht, wobei theoretische Vorhersagen der relativen Orientierung der Übergangsdipole der beiden niederenergetischsten Zustände bestätigt werden konnten.rn During the last two decades the synthesis and characterization of nanometer sized objects has become an important branch of research. In particular, the size tunability of optical properties in semiconductor nanoparticles opens a wide field of applications. Fundamental research seeks the comprehension of the size dependent electronic structure of such nanoparticles as they represent a transition from the atom to the macroscopic material. Since inhomogeneities in the size, shape, and surface composition make each nanoparticle unique, single particle spectroscopy is a useful tool to study the electronic structure of these particles.rnIn this thesis the photoluminescence excitation spectroscopy of single CdSe/ZnS semiconductor nanocrystals at cryogenic temperatures was established and applied for particles comprising different sizes. Initially, a confocal microscope which allows spectroscopy in the temperature range from 1.4 K to room temperature was built up. The method utilized for excitation spectroscopy allowed probing the full range of the 1S3/2-1Se exciton, the so-called exciton fine structure. In spite of being a forbidden transition, the transition into the lowest-energy state was detected on a regular basis. The energy separations of the two lowest transitions were found in reasonable agreement with the established EMA model. The experiments furthermore suggested that the EMA model underestimates the energy separations between the lowest energy state and higher energy states. Finally, the polarization dependence of transitions into different states of the exciton fine structure was investigated. The results confirmed theoretical predictions concerning the relative orientation of the transition dipoles of the lowest energy states.
DDC:	540 Chemie 540 Chemistry and allied sciences
Institution:	Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department:	FB 09 Chemie, Pharmazie u. Geowissensch.
Place:	Mainz
ROR:	https://ror.org/023b0x485
DOI:	http://doi.org/10.25358/openscience-1548
URN:	urn:nbn:de:hebis:77-39777
Version:	Original work
Publication type:	Dissertation
License:	In Copyright
Information on rights of use:	https://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
Appears in collections:	JGU-Publikationen