Authors:	Theenhaus, Thomas
Title:	Dynamik unterkühlter molekularer Flüssigkeiten in Modenkopplungsapproximation - die Rolle der Orientierungsfreiheitsgrade für den Bosonenpeak
Online publication date:	1-Jan-2001
Year of first publication:	2001
Language:	german
Abstract:	Die von Schilling et al. 1997 aufgestellten molekularenModenkopplungsgleichungen sind für zwei Systeme, dipolareharte Kugeln undharte Rotationsellipsoide, numerisch gelöst worden.In den Kompressibilitätsspektrenund den entsprechenden Korrelationsspektren der beidenSysteme fiel im Vergleich mit den Spektren einfacherFlüssigkeiten einzusätzlicher Peak (bp) auf.Die Position des zusätzlichen Peaks ist etwa eine Dekade unterhalb der Position derHochfrequenzpeaks, also im mesoskopischen Frequenzbereich.In molekularen Flüssigkeiten sind Phasenübergänge derOrientierung der\glqq Moleküle\grqq\ möglich.Bei dipolaren harten Kugeln kann ferroelektrische Ordnung,bei hartenEllipsoiden nematische Ordnung auftreten. Als Vorläuferphänomen der Orientierungsordnung bilden sich in den molekularenFlüssigkeiten orientierungsgeordnete Domänen. Die Kurzzeitdynamik dieser Domänen findetauf mesoskopischer Zeitskala statt. In der unterkühlten Flüssigkeit ist die Dynamik aller Modenan die Dynamikdieser Orientierungsmoden gekoppelt. Unsere Untersuchungen zeigen starke Hinweise darauf, dassdiese Kopplung denbp erzeugt.Demnach ist die Streuung nichtlokalisierter longitudinalerakustischer Modenan lokalisierten Orientierungsmoden die Ursache für den bp.hat nahezu keine q-Abhängigkeit und zeigt einenIsotopeneffekt. Weiterhin verglichen wir die Eigenschaften des bp mit denEigenschaften des Bosonenpeaks (BP).Der BP befindet sich in Spektren realer Systeme ebenfallseine Dekadeunterhalb der Hochfrequenzpeaks.Dieser Vergleich und der Vergleich mit den Ergebnissen einerMD-Simulation desHE-Systems ließ uns vermuten, dass es sich bei dem bp und bei dem BP in Spektrenmolekularer Systeme um dasselbe Phänomen handelt.In einem schematischen Modenkopplungsmodell konnte dasVerhalten des bpzusätzlich untersucht werden. Dynamics of supercooled molecular liquids in mode-couplingapproximation - the role of orientational degrees of freedomfor theBoson-Peak The molecular mode-coupling equations for twosystems, dipolar hard spheres (DHS) and hard ellipsoids (HE) were solved numerically.A peak, about one decade belowthe high frequency peak, exists in the spectra of bothsystems.Its characteristics are similar to those of the so calledBoson-Peak.As a consequence of mode-coupling effectsthe coupling of quite slow orientational to thetranslational dynamics leads to a simple mechanism as an origin of thisorientational induced peak (op). This mechanism and the characteristics of this peak comparedto that of the Boson-Peak for both systems is discussed.Furthermore its dependence on the variation of the packingfraction and thedipole moment (DHS) or the aspect ratio (HE) of themoleculesis presented.The position of the op exhibits an ''isotope''-effect. We give evidencethat the existence of this peak is related to the occurrenceof the mediumranged orientational order. It is shown that some of thesefeature alsoexist for schematic mode coupling models.
DDC:	530 Physik 530 Physics
Institution:	Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department:	FB 08 Physik, Mathematik u. Informatik
Place:	Mainz
ROR:	https://ror.org/023b0x485
DOI:	http://doi.org/10.25358/openscience-1145
URN:	urn:nbn:de:hebis:77-1938
Version:	Original work
Publication type:	Dissertation
License:	In Copyright
Information on rights of use:	https://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
Appears in collections:	JGU-Publikationen