Aufwärtskonversion von blauem Licht zu UVB-Strahlung, Lösungsmittelsensibilisierung und anspruchsvolle Bindungsaktivierungen durch einen Benzol-Annihilator

Item type:Item, ZeitschriftenaufsatzAccess status: Open Access ,

Abstract

Viele energetisch anspruchsvolle Photoreaktionen benötigen schädliches UV-Licht aus ineffizienten Lichtquellen. Die Umwandlung von niederenergetischem sichtbarem Licht in hochenergetische Singulett-Zustände über die Aufwärtskonversion durch Triplett-Triplett-Annihilierung (TTA-UC) könnte eine Lösung bieten, um solche Reaktionen unter milden Bedingungen durchzuführen. Wir präsentieren den ersten Annihilator mit einem Emissionsmaximum im UVB-Bereich, der in Kombination mit einem organischen Sensibilisator für die Aufwärtskonversion von blauem Licht zu UVB geeignet ist. Der angeregte Singulett-Zustand des Annihilators wurde erfolgreich als Energiedonor in einer nachgelagerten FRET-Aktivierung von aliphatischen Carbonylen eingesetzt. Die bislang weitestgehend unbekannte UC-FRET-Reaktionssequenz wurde mittels Laserspektroskopie direkt untersucht und in mechanistischen Bestrahlungsexperimenten eingesetzt, um die Machbarkeit von anspruchsvoller Norrish-Chemie zu demonstrieren. Unsere Ergebnisse liefern eindeutige Beweise für eine neuartige durch blaues Licht angetriebene Aktivierungsstrategie von Substrat- oder Lösungsmittelmolekülen, die im Zusammenhang mit der Entwicklung von nachhaltigen Systemen zur Umwandlung von Licht in chemische Energie von hoher Relevanz ist.

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Angewandte Chemie, 135, 8, Wiley, Weinheim, 2023, https://doi.org/10.1002/ange.202215340

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