Understanding and tailoring oxygen ion motion for ultra-low power control of magnetism

Abstract

Digitization and artificial intelligence are increasingly shaping our everyday lives. However, their rapid adoption comes with a steep rise in energy consumption. At the same time, the climate crisis is accelerating dramatically. Consequently, it is crucial to further improve the energy efficiency of information and communication technologies, ensuring that their power demand can be met by renewable energies. A promising approach is the use of magnetic materials, which allow for non-volatile, ultra-low power switching between states. The energy consumption to manipulate the magnetic states can be minimized by using electric fields. Since no current is flowing, this avoids ohmic losses.

In this thesis, voltages were applied across an ionic liquid placed on top of the magnetic stack. This enables particularly high electric fields. Thereby, oxygen ion migration was induced which modifies the properties of the underlying magnetic layers. The resulting magnetic changes were characterized using anomalous Hall effect and superconducting quantum interference device measurements.

For Co/PtMn bilayers, this work revealed that ionic modulation can be used in such coupled ferromagnet/antiferromagnet thin films to rotate the ferromagnetic magnetization from an in-plane toward a stable out-of-plane direction while preserving the exchange bias. To achieve this rotation, a mere reduction of the demagnetization energy by decreasing the Co thickness – through oxidation or thinner growth – was shown to be insufficient. However, voltage-driven oxygen migration increases the perpendicular magnetic anisotropy via Co-3d O-2p hybridization. This was identified as the main driver of the magnetization rotation. When the order of ferromagnetic and antiferromagnetic layer is inverted, the out-of-plane magnetization of Co remains unchanged under gating, while the exchange bias can be tuned. Notably, this indicates that oxygen ions penetrated 6 nm metallic PtMn to reach the Co/PtMn interface.

To better understand voltage-induced oxide depth profiles and maximum penetration depths in metals, tantalum was investigated as a model system due to its smooth growth. It was capped with HfO₂, a good oxygen conductor. By X-ray reflectivity and X-ray photoelectron spectroscopy characterization, oxygen was shown to advance as fully oxidized layers with a sharp metal-oxide interface of a few Å. Overall, oxygen ions penetrate to depths of up to 4 nm into the Ta film at gate voltages as low as -3 V. This penetration depth can be highly relevant for magnetic applications with ultrathin functional layers, where buried layers and interfaces may be reached. To initiate the oxidation, a threshold electric field of approximately -2.8 MV/cm (corresponding to approximately -1 V gate voltage), is required, with higher fields needed as the oxide layer thickens. The primary source of the mobile oxygen ions is most likely the ionic liquid, while oxygen within the HfO₂ plays a minor role. Consistently, thinner HfO₂ capping layers increase oxygen penetration due to the enhanced electric field.

These results advance the understanding of ionic-liquid-gating-induced oxygen migration in metallic and magnetic thin films and support the design of next-generation energy-efficient magnetic devices.

Unser tägliches Leben wird zunehmend durch Digitalisierung und künstliche Intelligenz geprägt. Ihre schnelle Verbreitung führt allerdings zu einer rasanten Zunahme des Stromverbrauchs. Gleichzeitig beschleunigt sich die Klimakrise dramatisch. Daher ist es essenziell, die Energieeffizienz von Informations- und Kommunikationstechnologien weiter zu verbessern, sodass ihr Stromverbrauch durch erneuerbare Energien gedeckt werden kann. Ein vielversprechender Ansatz ist dabei die Nutzung von magnetischen Materialien, da sie ein nichtflüchtiges, energieeffizientes Umschalten zwischen Zuständen ermöglichen. Dabei kann der Energieverbrauch minimiert werden, indem elektrische Felder zur Kontrolle der magnetischen Zustände verwendet werden. Da keine Ströme fließen, werden so Ohmsche Verluste vermieden.

In dieser Arbeit wurde eine Ionische Flüssigkeit auf die magnetischen Proben gegeben, durch welche die Spannungen angelegt wurden. So können besonders hohe elektrische Felder erreicht werden. Dadurch wurde die Bewegung von Sauerstoffionen induziert und somit die Eigenschaften der darunterliegenden magnetischen Lagen kontrolliert. Die resultierenden magnetischen Veränderungen wurden mit Hilfe von anomaler-Hall-Effekt- und SQUID-Messungen charakterisiert.

Am Beispiel von Co/PtMn konnte gezeigt werden, dass die Bewegung von Sauerstoffionen es ermöglicht, in solchen Ferromagnet/Antiferromagnet Dünnfilmen die Magnetisierungsrichtung vom Ferromagneten aus der Ebene heraus in einen stabilen senkrechten Zustand zu drehen. Dabei konnte die Austauschwechselwirkung zum Antiferromagneten erhalten werden. Eine alleinige Reduktion der Cobalt (Co)-Dicke durch Oxidation oder dünneres Wachstum ist dabei nicht ausreichend, um die Magnetisierung aus der Ebene herauszudrehen. Allerdings führt die Sauerstoffmigration durch Co-3d O-2p Hybridisierung auch zu einer größeren Grenzflächenenergie, welche die Magnetisierungsrichtung aus der Ebene heraus in die Senkrechte zieht. Es wurde gezeigt, dass dies der dominante Effekt für die Rotation der Magnetisierung ist. Durch das Tauschen von Ferromagnet und Antiferromagnet bleibt die senkrechte Magnetisierungsrichtung des Ferromagneten unter Spannung stabil und die Austauschwechselwirkung kann modifiziert werden. Bemerkenswert dabei ist, dass die Sauerstoffionen dafür durch 6 nm metallisches PtMn gelangen konnten, um die Co/PtMn Grenzfläche zu erreichen.

Um die Feld-induzierten Sauerstoff-Tiefenprofile in Metallen besser zu verstehen, wurde als Modellsystem Tantal (Ta) untersucht, da sich Ta durch sehr glattes Wachstum auszeichnet. HfO₂ wurde als isolierende und passivierende Schicht auf das Ta gewachsen, da es gleichzeitig eine natürliche Oxidation des Ta verhindert, aber unter einem elektrischem Feld Sauerstoff hindurchleitet. Durch Röntgenreflektometrie- und Röntgenphotoelektronenspektroskopie-Messungen konnte gezeigt werden, dass die Oxidation des Ta anhand der Bildung vollständiger Oxidschichten verläuft. Die Grenzfläche von Metall und Oxid ist dabei nur wenige Å breit. Der Sauerstoff erreicht hier Tiefen von bis zu 4 nm bei Spannungen von nur -3 V. Solche Eindringtiefen können für magnetische Anwendungen mit ultradünnen Funktionalschichten von großer Bedeutung sein, da so auch tieferliegende Schichten und Grenzflächen erreicht werden können. Um die Oxidation zu initiieren, ist ein elektrisches Feld von mindestens -2,8 MV/cm (etwa -1 V) notwendig. Je dicker die Oxidschicht, desto größer das benötigte elektrische Feld für eine weitere Oxidation. Die Hauptquelle der Sauerstoffionen ist höchstwahrscheinlich die Ionische Flüssigkeit. Sauerstoff aus dem HfO₂ spielt dabei eine untergeordnete Rolle. Dementsprechend führen dünnere HfO₂ Beschichtungen aufgrund des höheren elektrischen Feldes zu einer stärkeren Oxidation.

Diese Resultate tragen zu einem tieferen Verständnis der Feld-induzierter Sauerstoffmigration in Metallen und magnetischen Dünnschichten bei. Damit liefern sie wertvolle Grundlagen für das Design der nächsten Generation energieeffizienter magnetischer Technologien.