Airborne in-situ observations of atmospheric composition: instrument characterization, regional fluxes, and tropospheric transport

Abstract

Airborne in-situ observations provide a unique perspective on atmospheric composition by combining high-precision trace gas measurements with three-dimensional sampling of the troposphere. They are crucial to evaluate atmospheric models, calibrate satellites, and to investigate chemical interactions in the atmosphere. This dissertation presents an integrated investigation of the atmospheric composition using airborne measurements, focusing on instrument characterization, regional surface flux estimation, and transport and chemistry in the troposphere.

The first part of this work addresses the development of a new quantum cascade laser infrared absorption spectrometer, the Airborne Tropospheric Tracer In-situ Laser Absorption spectrometer (ATTILA), designed to meet the demanding requirements of airborne measurements. ATTILA is a dual multipass cell system, able to observe on two spectral ranges simultaneously. In this study, the instrumental setup and construction is described. Moreover, in-flight diagnostics, and inter-comparisons are used to quantify the instruments performance, stability, and uncertainty contributions. On the basis of a dedicated test flight, continuous measurements of calibration gas revealed insights of challenges and limitations for airborne in situ measurements, which were used to improve instrumental performance on research campaigns.

In the second part, airborne observations of methane (CH4), conducted with ATTILA over the Amazon region in the scope of the Chemistry of the Atmosphere Field Experiment (CAFE Brazil) campaign, are used to constrain regional surface fluxes through Bayesian inverse modeling. To spatially identify the areas of influence of the measurements, high-resolution transport simulations from the STILT (Stochastic Time-Inverted Lagrangian Transport) model are used. The solution to the inverse problem involves the utilization of prior information on CH4 emissions, derived from WetCHARTs – a bottom-up approach estimating wetland emissions. Spatial correlations are then implemented to ensure the dependency between similar and neighboring land-cover types. The results indicate that measurements have a substantial impact on regional CH4 emissions, particularly in the vicinity of large riverbeds, reservoirs, and extensive river deltas. The inversion shows that CH4 emissions in these regions are underestimated by up to a factor of four.

The final part of this dissertation uses global airborne observations from twelve different aircraft missions to investigate tropospheric transport and chemical processes influencing trace gas distributions. In the tropics, photochemical processes can reduce carbon monoxide (CO) and produce ozone (O3), which then can be transported over the Hadley cells into the subtropics. Here, strong stratosphere-troposphere exchange processes can dilute stratospheric air masses into the troposphere, resulting in similar mixing ratios of O3 and CO, which originate from the tropics. To distinguish between those two different mechanisms, a comparison and a sensitivity study with the global three-dimensional ECHAM5/MESSy Atmospheric Chemistry (EMAC) model are performed, revealing a strong annual relative reduction in the O3 – CO ratio in the upper troposphere of the tropics and subtropics attributable to lightning-induced emissions.

Altogether, this work demonstrates the critical role of airborne in-situ observations in advancing our understanding of atmospheric composition, improving emission estimates, and evaluating transport and chemistry in the troposphere. The results underscore the value of integrated measurement-model approaches for studying regional to global-scale atmospheric processes.

Luftgestützte In-situ-Beobachtungen bieten eine einzigartige Perspektive auf die Zusammensetzung der Atmosphäre, indem sie hochpräzise Spurengasmessungen mit dreidimensionalen Probenahmen aus der Troposphäre kombinieren. Sie sind von entscheidender Bedeutung für die Evaluierung von Atmosphärenmodellen, die Kalibrierung von Satelliten und für die Untersuchung chemischen Wechselwirkungen in der Atmosphäre. Diese Dissertation präsentiert eine integrierte Untersuchung der Zusammensetzung der Atmosphäre anhand von luftgestützten Messungen, wobei der Schwerpunkt auf der Charakterisierung von Instrumenten, der Schätzung regionaler Bodenemissionen, sowie der Interaktion von Transport und Chemie in der Troposphäre liegt.

Der erste Teil dieser Arbeit befasst sich mit der Entwicklung eines neuen Infrarot- Absorptionsspektrometers mit Quantenkaskadenlaser, dem “Airborne Tropospheric Tracer In-situ Laser Absorption Spectrometer” (ATTILA), welches für die hohen Anforderungen von fluggetragenden Messungen konstruiert wurde. ATTILA ist ein duales Multireflextionszellensystem, welches zwei Spektralbereiche gleichzeitig beobachten kann. In dieser Studie werden der Aufbau und die Konstruktion des Instruments beschrieben. Darüber hinaus werden Flugdiagnosen und Vergleichsmessungen verwendet, um die Leistung, Stabilität und Fehlerfaktoren des Instruments zu quantifizieren. Auf der Grundlage eines speziellen Testflugs lieferten kontinuierliche Messungen von Kalibriergas Einblicke in die Herausforderungen und Limitierungen von fluggetragenden Messungen, die zur Verbesserung der Instrumentenleistung bei Forschungskampagnen genutzt wurden.

Im zweiten Teil werden Messungen von Methan (CH4) verwendet, die mit ATTILA über dem Amazonasgebiet im Rahmen der Kampagne “Chemistry of the Atmosphere Field Experiment” (CAFE Brazil) beobachtet wurden. Es wurden regionale Bodenemissionen durch Bayesian Inversion Modellierung abgeschätzt. Dafür werden hochauflösende Transportsimulationen aus dem STILT-Modell (Stochastic Time-Inverted Lagrangian Transport) verwendet, um die Einflussbereiche der Messungen räumlich zu identifizieren. Die Lösung des inversen Problems umfasst die Nutzung von Vorabinformationen zu CH4-Emissionen, die aus WetCHARTs abgeleitet wurden – einem Bottom-up-Ansatz zur Schätzung von Emissionen aus Feuchtgebieten. Anschließend werden räumliche Korrelationen implementiert, um die Abhängigkeit zwischen den gleichen, benachbarten Landbedeckungstypen sicherzustellen. Die Ergebnisse zeigen, dass die Messungen regionale Bodenemissionen erheblich verbessern, insbesondere in der Nähe von großen Flussbetten, Stauseen und großen Flussdeltas. Die Inversion zeigt zudem, dass in diesen Regionen CH4-Emissionen bis zu einem Faktor von vier unterschätzt werden.

Der letzte Teil dieser Dissertation nutzt globale fluggetragende Messungen aus zwölf verschiedenen Flugzeugmissionen, um den Transport in der Troposphäre und chemische Prozesse zu untersuchen, die die Verteilung von Spurengasen beeinflussen. Kohlenmonoxid (CO) und Ozon (O3) können in den Tropen photochemisch reduziert bzw. erzeugt werden, um dann über die Hadley Zellen in die Subtropen transportiert zu werden. Hier können starke Stratosphären-Troposphären-Vermischungen stratosphärische Luftmassen in die Troposphäre mischen und zu ähnlichen Mischungsverhältnissen von O3 und CO führen, wie aus den Tropen kommend. Um zwischen diesen beiden verschiedenen Mechanismen zu unterscheiden, werden ein Vergleich und eine Sensitivitätsstudie mit dem globalen dreidimensionalen ECHAM5/MESSy Atmospheric Chemistry (EMAC)-Modell durchgeführt. Diese zeigen eine starke relative Verringerung des O3 – CO-Verhältnisses im jährlichen Mittel in der oberen Troposphäre der Tropen und Subtropen, welche nur auf Blitzemissionen zurückzuführen sind.

Insgesamt zeigt diese Arbeit die entscheidende Rolle von In-situ-Beobachtungen von Flugzeugen für ein verbessertes Verständnis der Zusammensetzung der Atmosphäre, die Verbesserung von Emissionsinventaren und die Rolle von Transport und Chemie in der Troposphäre. Die Ergebnisse unterstreichen den Wert integrierter Mess-Modell-Ansätze, hilfreich für die Untersuchung regionaler bis globaler atmosphärischer Prozesse.