Selbstoptimierende Kobalt Wolframoxid Elektrokatalysatoren zur verbesserten Sauerstoffentwicklung in alkalischen Medien
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Selbstoptimierende Mischmetalloxide stellen eine neue Klasse von Elektrokatalysatoren für die fortgeschrittene Sauerstoffentwicklungsreaktion (OER) dar. Hier berichten wir über selbstorganisierte Kobalt-Wolframoxid-Nanostrukturen auf einem im Labor synthetisierten Kupferoxidsubstrat mittels eines einstufigen Depositionsansatz. Das entstandene Komposit weist ein bemerkenswertes Selbstoptimierungsverhalten auf, das sich in deutlich reduzierten Überspannungen und erhöhten Stromdichten zeigt, begleitet von einer erheblichen Steigerung der OER-Kinetik, der elektrokatalytisch aktiven Oberfläche, der Oberflächenbenetzbarkeit und der elektrischen Leitfähigkeit. Unter Betriebsbedingungen erweisen sich die in situ gebildeten oxidierten Kobalt-Spezies durch eine Grenzflächenumstrukturierung des Elektrokatalysators als die eigentlichen aktiven Zentren. Ergänzende Dichtefunktionaltheorie-Berechnungen (DFT) zeigen außerdem die Bildung von *OOH-Zwischenprodukten als geschwindigkeitsbestimmenden Schritt der OER und heben die adaptive Bindung von Sauerstoffzwischenprodukten hervor, die während des OER-Prozesses von Wolfram- zu Kobalt-Zentren übergeht. Unsere Studie liefert ein grundlegendes Verständnis des Selbstoptimierungsmechanismus und fördert das wissensbasierte Design effizienter wasserspaltender Elektrokatalysatoren.